固定韦伯数下液滴回弹动力学的（不）相似性

《Biomimetics》：On the (In)Equality of Droplet Rebound Dynamics at Fixed Weber Number

　　

摘要：传统上，液滴在仿生超疏水表面上的撞击相似性使用无量纲韦伯数（Weber number, We）进行比较。然而，通过解耦液滴直径与撞击速度来保持恒定的We，会改变次级力的平衡，从而对这一相似性假设构成挑战。本研究在两种恒定韦伯数水平（25和50）下，研究了水滴在仿荷叶激光织构超疏水铝表面上的撞击行为，液滴直径变化范围为2.1至4.15 mm。研究结果证实，在固定We下，最大铺展系数依赖于雷诺数（Reynolds number, Re），因为更小、更快的液滴由于相对黏性耗散增加而铺展更少。我们提出了一种修正的经验标度模型，该模型能够高精度地描述实验数据，并成功推广至外部数据集。至关重要的是，研究表明特定尺寸液滴的接触时间并非严格与速度无关，揭示了依赖于We的惯性-毛细标度。我们证明，这一现象由回弹动力学的转变驱动，即对于较大液滴，铺展的相对时间尺度相对于回缩阶段增加。这些发现表明，仅凭We不足以表征不同尺度下的液滴回弹行为，考虑与尺寸相关的偏差对于精确设计利用液滴-表面相互作用的技术至关重要。

论文解读：固定韦伯数下液滴回弹动力学的（不）相似性研究

液滴撞击固体表面的现象广泛存在于自然界和工业过程中，例如飞机机翼上的积冰、喷墨打印、喷雾冷却以及农药精准喷洒等。自然界中的生物表面经过长期进化，形成了多尺度微观结构，能够在从细雾到暴雨的宽范围液滴撞击条件下维持拒水、自清洁和结构耐久性。理解液滴与固体表面接触期间界面如何耗散和转化能量，是开发人工仿生表面的基础。当液滴撞击超疏水表面时，通常会经历铺展、回缩和回弹等复杂形貌演化过程。经典界面流体动力学通常采用无量纲数，特别是韦伯数（Weber number, We）和雷诺数（Reynolds number, Re），来对撞击结果进行分类和预测。其隐含假设是，具有相同无量纲数的撞击将表现出动力学相似行为。然而，通过改变液滴直径并反向调整撞击速度来维持恒定We时，液滴内部的次级力平衡会发生改变，包括黏性耗散、气动阻力、重力压扁效应和局部浸润压力等，这使得传统的相似性假设面临挑战。近期研究虽已认识到液滴撞击的复杂标度关系，但在均匀超疏水表面上，恒定We下解耦液滴尺寸与速度的后果仍未得到充分探索。特别是接触时间与速度无关的经典假设，需要在解耦条件下进行严格验证。

研究人员开展了一项系统的实验研究，在两种恒定We水平（25和50）下，将水滴直径从2.1 mm变化至4.15 mm，使用高速摄像记录液滴撞击激光织构超疏水铝表面的全过程。该表面通过纳秒激光微加工和疏水分子自组装制备，其微纳结构类似荷叶乳突，接触角约为160°，接触角滞后约6.1°。实验采用去离子水，撞击过程以5000帧/秒的帧率记录，通过自编图像处理算法提取液滴直径、速度、最大铺展系数和接触时间等关键参数。所有实验均处于惯性主导的回弹区间（冲击数P介于0.04至0.08之间，弗劳德数Fr介于2.3至6）。

主要关键技术方法包括：纳秒激光烧蚀构建微纳复合粗糙结构；六癸基膦酸（HDPA）自组装单层化学修饰以获得低表面能；扫描电子显微镜（SEM）结合能谱分析（EDS）表征表面形貌与化学组成；接触角测量系统评估润湿性；高速摄像系统记录液滴撞击动态；基于MATLAB的定制图像处理算法进行数据提取与不确定度分析。此外，研究人员将实验数据与13个已发表的铺展模型进行拟合比较，并提出新的经验标度模型。

研究结果分三个部分阐述。第一，液滴铺展行为。在固定We下，最大铺展系数β_max随Re增加而单调增大。较小的液滴因具有更高的撞击速度，遭受更大的动态压力和相对黏性耗散，从而在铺展阶段损失更多能量，导致铺展程度降低。此外，直径大于毛细长度（约2.7 mm）的液滴在撞击前受重力影响发生扁平化，这一附加力促进了铺展。研究人员拟合提出经验标度模型β_max = 1 + 0.113We^0.47Re^0.14，其中We指数和Re指数具有统计显著性，模型的R2=0.97，平均绝对百分比误差（MAPE）为1.4%，优于文献中13个既有模型。使用Jereb等人公开的外部数据集进行验证，该模型获得R2=0.79、MAPE=9.1%的预测精度，表明其具有良好的普适性。

第二，液滴接触时间与回弹动力学。接触时间随液滴直径增大而增加，但在两种We水平下呈现出不同的惯性-毛细标度系数。较低We下的标度系数约为2.6，与Richard等人经典报道的接触时间标度一致；而较高We下的标度系数约为2.3，接近自由振荡液滴的一阶振动周期。这表明接触时间并非严格与速度无关。对于直径约2.1 mm的小液滴，接触时间几乎不随速度变化，与经典结论吻合；但对于直径大于3 mm的液滴，增加撞击速度会使接触时间缩短数毫秒。进一步分析归一化接触直径和液滴高度的时间演化曲线可知，在相同We下，大液滴达到更高的β_max，铺展时间更长；回缩阶段，液滴直径对回缩速率也有影响，大液滴的回缩速度较慢，可能是因为更大体积液体内部存在更多黏性和振荡能量损失。首次垂直卫星液滴脱离的时刻在所有条件下均发生在δD_droplet/δt≈0.4–0.5附近，随后液滴主体继续上升，大液滴和高We条件下会形成更多的次级卫星液滴。

第三，铺展与回缩时间尺度的再分配。统计各实验的铺展时间和回缩时间发现，固定We下增大液滴直径会使两种时间尺度均增加，但增加比例不同。较低We下，液滴直径对回弹相位比例的影响较弱，小液滴的铺展与回缩时间占比基本不变；而在较高We下，随液滴直径增大，铺展时间占比明显上升。当液滴直径增大至约2倍时，铺展时间占总接触时间的比例增加约4%，回缩时间占比相应减少。理论分析表明，铺展时间尺度近似正比于β_max，而回缩时间尺度可用惯性-毛细时间表达，其与β_max无关。这是因为较大液滴铺展后形成的液膜更薄，按Taylor–Culick边缘速度，薄液膜回缩更快，回缩距离的增大被回缩速度的增大所补偿，因此回缩时间仍由惯性-毛细时间主导。铺展时间则随β_max增长而延长，导致大液滴的铺展相位在总接触时间中占据更大比例，最终造成We越高、接触时间随直径增加的标度系数越小的现象。理论回缩时间与实验值存在偏差，实验观测值约为惯性-毛细时间的1.4倍，这是因为实际回缩过程受到边缘质量累积、垂直方向动量转向以及接触线摩擦等能量汇的影响。

讨论部分指出，液滴尺寸与速度的耦合关系在液滴撞击相似性研究中不可忽视。固定We时，小液滴因Re较低而经历更强的相对黏性耗散，其铺展程度下降；大液滴因重力辅助和低耗散而铺展更多。接触时间随速度的变化在大液滴上更为明显，说明经典的速度无关假设仅在特定尺寸范围内近似成立。研究还指出，接触角滞后虽只有6.1°，但仍会形成阻碍回缩的钉扎力，且该力随铺展周长的增加而增大。未来工作应扩展We范围并接近飞溅阈值，同时考虑接触角滞后与液滴尺寸的相互作用。

结论部分翻译如下：本研究在固定韦伯数（25和50）下系统解耦了水滴直径和撞击速度的影响，以评估超疏水铝表面上液滴回弹过程中的水动力学相似性。在固定We下，最大铺展系数β_max随Re增加而逐渐增大。较小的液滴具有较高的撞击速度，承受更大的动态压力和更高的相对黏性耗散，从而限制了其横向铺展。本研究提出了一种修正的经验标度模型，该模型与实验数据高度吻合（R2=0.97，MAPE=1.4%），并在包含不同流体性质、表面特征和We数的独立文献数据集上展现出良好的初步泛化能力。为改进该关联式，需要在更宽的We和Re范围内进行进一步测试。此外，虽然经典模型假设在惯性主导区接触时间与撞击速度无关，但本研究证明了相反的结果，即惯性-毛细标度系数随We数增加而降低。这一差异在较大液滴（例如D₀>3 mm）上尤为显著，此时接触时间随撞击速度增加而缩短数毫秒。研究人员将这一现象归因于回弹相位的重新分配——随着液滴尺寸增大，铺展占据总接触时间的更大比例，而回缩的相对持续时间则减少。通过铺展时间尺度对最大铺展直径的依赖以及回缩时间严格受惯性-毛细时间约束来合理化这一转变。将这一分析扩展到更宽的We数谱，尤其是接近飞溅阈值的情况，将是未来工作的一部分，同时还将考虑接触角滞后与液滴尺寸的相互作用。这项工作为设计抗结冰或自清洁等仿生技术提供了见解，表明在不同尺度下精确复制生物表面的高效排水特性，必须考虑液滴铺展和回缩时间尺度随尺寸的偏差。