由液化纤维素制备的单金属和双金属掺杂碳整体材料：工艺步骤的改进及其电化学性能

《Biomass and Bioenergy》：Mono- and bi- metal-doped carbon monoliths from liquified cellulose: Modifications of processing steps and electrochemical performances

　　

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  冻干技术取代了在纤维素基碳单体合成中使用的乙醇。
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  双金属Fe-Cu掺杂可以调节碳单体的孔隙率和石墨化程度。
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  Fe掺杂增强了介孔性和电化学氧化还原性能。
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  这种可持续的方法减少了所需时间、化学物质的使用量，并保持了材料的性能。
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  掺杂金属的碳材料在能源存储应用中显示出潜力。

引言

多孔碳材料是吸附、催化和能源存储的关键材料。纤维素作为一种可再生且无毒的前体，能够实现可持续的碳生产，但其较差的溶解性给单体的制备带来了复杂性。碱性溶解和冻融再生方法为传统上的溶剂热法提供了一种更环保的替代方案。金属掺杂可以进一步调整材料的孔隙率和功能特性，其中Fe有助于形成介孔结构，而Cu则促进微孔形成。

在本研究中，我们通过使用冻干技术替代乙醇进行再生，并探索双金属Fe–Cu掺杂，改进了纤维素基掺杂碳单体的制备方法。系统评估了这些改进对材料结构和电化学性能的影响。

章节概要

理论

多孔碳材料因其多样的实际应用而成为研究的重点。例如，它们被用作水处理[[1], [2], [3]]的吸附剂，用于捕获和分离H₂或CO₂ [[4], [5], [6]]，作为催化剂[[7,8]]或催化剂载体[[9], [10], [11]]，或是超级电容器（如双电层电容器EDLCs）【[12], [13], [14], [15], [16]】的活性组成部分。除了众所周知的多孔碳材料合成方法

掺杂金属碳单体的合成

将9克微晶纤维素（MCC）溶解在含有7克NaOH的水中（对于Fe和Cu的混合物）或76克NaOH的去离子水中（对于Cu-Fe混合物），并将其预热至-10°C。然后向溶液中加入饱和的FeSO₄ ? 7H₂O（2克去离子水中含1.39克）和/或（CH₃COO)₂Cu ? H₂O（2克去离子水中含0.99克），搅拌均匀至形成浓稠均匀的溶液。将此溶液放入冰箱（-10°C）中过夜处理。

金属含量

制备得到的多孔碳单体中Fe和Cu的含量都很高（见表1），所有样品中的含量均超过10%（重量百分比），除了含有Cu的样品中乙醇再生后的Cu含量较低。显然，冻干样品中的Fe和Cu含量高于相应的乙醇再生样品。我们认为部分金属盐在制备过程中被乙醇冲走了。

结构与形态

高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）图像（补充材料1）显示，部分颗粒的尺寸在数十纳米范围内

结论

本研究旨在改进现有的纤维素基掺杂碳单体的一步合成方法，以减少所需时间和化学物质的消耗。主要修改了两个步骤：金属掺杂和纤维素再生过程。

金属掺杂方式包括双金属掺杂（Fe + Cu）以及单一金属掺杂（Fe或Cu）。

制备得到的掺杂碳多孔材料的孔隙率受到再生过程（介孔数量）的影响

CRediT作者贡献声明

Al?běta Parchaňská：撰写初稿、可视化处理、数据收集与分析、概念构思。Madhav P. Chavhan：撰写初稿、可视化处理、方法论设计、数据收集与分析、概念构思。Václav Slovák：撰写初稿、可视化处理、资源协调、方法论设计、数据收集与分析、概念构思。Petr Bezdi?ka：审稿与编辑、可视化处理、数据收集与分析。Natalija Murafa：审稿与编辑、可视化处理、数据收集与分析。Somenath Ganguly：审稿

写作过程中关于生成式AI和AI辅助技术的声明

在撰写本文时，作者使用了CahtGPT/Writing Assistant工具来辅助语言表达。使用该工具后，作者对内容进行了必要的审核和编辑，并对发表文章的内容承担全部责任。

致谢

V. Slovak得到了欧盟LERCO项目（项目编号CZ.10.03./00/22_003/0000003）的资助。

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