将功能性纳米电路编码到铁电光子学系统中

《Advanced Photonics》：Encoding functional nanocircuits into ferroelectric photonics

　　将电子功能集成到绝缘铁电光子平台中的单片集成仍然是一个关键挑战。我们提出了一种新的范式，在这种范式中，铁电畴壁（DWs）被设计为活跃的、可编程的纳米电路，而不仅仅是被动的分界。通过单步纳米制造工艺，我们直接将导电的畴壁网络编码到薄膜钽酸锂（TFLT）中，该网络与共同设计的光学超表面在空间上重合。这种定制的超晶格实现了受量子隧穿控制的传输，其电阻率低至约2.6×10^-4 Ω·m。谐振超表面与嵌入的纳米电路之间的协同作用，在设计共振波长（785 nm）下产生了一个高性能的、自供电的光电探测器，其响应率为0.84 A/W，响应时间小至160 μs。我们将畴工程从一个结构工具转变为一个功能设计平台，将定制的光电电路嵌入到被动的光子学中，用于下一代多功能系统。

1. 引言
铁电畴壁（DWs）是由极化反转形成的纳米级界面，由于对称性破缺，它们具有与体材料不同的特殊性质。畴工程，即对这些结构的精确设计和操控，已成为定制铁电非线性光学、压电响应和拓扑极化的关键。尽管已经证明铁电畴壁可以在铁电材料中展现出新兴的导电性或磁性，但将其与光子功能有意地结合起来以创建集成光电单元仍然是一个未解决的前沿问题。一个更具变革性的前景是超越观察这些新兴性质，主动地将畴壁工程化为功能性元件。这提出了一个根本性的问题：我们能否通过设计畴壁本身，直接将定制的电子和光电功能“编码”到宽带隙铁电绝缘体中？这将是一个范式的转变。解决这个问题面临着纳米制造和设计的挑战：它需要一种可扩展的策略，既能以纳米级的精度定义功能性畴壁网络，又能将其与光子纳米结构在空间上关联起来，从而在单一材料平台上创建出内在的光电接口。这一挑战在集成铁电光子学领域尤为迫切。尽管钽酸锂（LiTaO3，LT）和铌酸锂（LiNbO3，LN）已成为高性能调制器和频率梳芯片的理想平台，但由于缺乏片上光学检测能力，它们发展成为完全功能性的系统级光子电路受到了阻碍。因此，在铁电芯片内部创建与其卓越光学性质内在兼容的载流子传输通道是释放其全部潜力的关键。

2. 结果
2.1 功能性畴壁网络的纳米制造
从显微镜角度来看，LT在三角形晶系中结晶，沿??轴（[001]晶体学方向）表现出自发极化，这是由于Ta5+离子在氧八面体框架内的不对称位移所致（见补充材料中的图S1）。FIB诱导LT畴反转的机制[图1(a)(I)]源于多种物理效应的协同作用，包括以下几点：（1）离子辐照和晶格损伤[图1(a)(II)]。高能Ga+离子的辐照破坏了近表面晶格，产生了点缺陷和位移损伤。带电缺陷（如Li空位）显著改变了局部电荷分布，建立了极化切换的初始驱动力。（2）应力-压电耦合[图1(a)(III)]。离子轰击由于晶格压缩而在植入区域产生了高梯度压缩应力。植入区域的陡峭应力梯度通过LT的强压电效应转化为高度局部的电场，具有相应的陡峭梯度[图1(b)]。这个压电诱导场的??分量可以驱动Ta原子的位移，其中与原始极化方向垂直的电场分量是极化反转的直接驱动力。（3）表面电荷调制和屏蔽[图1(a)(IV)]。离子辐照可能导致表面非晶化或导电性的变化，影响电荷耗散。离子束本身携带的正电荷也可以部分中和表面极化电荷，从而降低畴切换的能垒，促进反转过程。这些方法难以在不牺牲光学性能或工艺兼容性的情况下，在原位构建高效、快速且光谱可调的光电单元。从根本上说，它们将“电导率”和“光学响应”视为需要组合的独立属性，而不是由单个设计良好的纳米级架构共同产生的功能。此外，方法（2）和（3）通常涉及复杂的光刻、蚀刻或多步工艺，这与铁电光子学所期望的简化、低损耗制造理念相悖。因此，开创一种能够对铁电极化等内在序参量进行纳米级设计和功能化的变革性范式至关重要。

在这项工作中，我们提出并验证了一种新的“畴壁光学谐振器协同”范式，其中导电畴壁网络的空间模式被设计为与光学超表面的局部光场轮廓同形。其核心前提是利用定制的周期性畴壁势能来促进载流子的局域量子传输，同时与超表面的局部电磁场协同工作。这种在同一纳米级平台内同时实现电学和光学功能的协同作用，旨在创建具有定制光-物质相互作用的可编程光电单元。我们使用商用的薄膜LT（TFLT），采用聚焦离子束（FIB）纳米制造技术，同时编程周期性势阱/势垒超晶格并制造光学超表面。这个单步过程确保了光子谐振器与电子传导网络在空间上的精确重合，消除了对准挑战和界面损耗。因此，我们首次在该名义上是绝缘的晶体薄膜中展示了低电阻率（约2.6×10^-4 Ω·m）的几何定制欧姆导电性。值得注意的是，这个铁电畴网络产生了稳态、快速上升且高度波长依赖的光伏响应。在超表面的共振波长785 nm处，设备展现出0.84 A/W的峰值自供电响应率和仅160 μs的建立时间，直接揭示了局部光场与畴壁电荷收集之间的协同增强效应。我们的工作因此将畴工程从一个结构工具转变为一个功能设计平台，为下一代可编程、多功能铁电光电设备奠定了新的材料基础。

2.2 功能性畴壁网络的纳米制造
LT在三角形晶系中结晶，沿??轴（[001]晶体学方向）表现出自发极化，这是由于Ta5+离子在氧八面体框架内的不对称位移所致（见补充材料中的图S1）。FIB诱导LT畴反转的机制[图1(a)(I)]源于多种物理效应的协同作用，包括：（1）离子辐照和晶格损伤[图1(a)(II)]。高能Ga+离子的辐照破坏了近表面晶格，产生点缺陷和位移损伤。带电缺陷（如Li空位）显著改变了局部电荷分布，建立了极化切换的初始驱动力。（2）应力-压电耦合[图1(a)(III)]。离子轰击在植入区域由于晶格压缩产生了高梯度压缩应力。植入区域的陡峭应力梯度通过LT的强压电效应转化为高度局部的电场，具有相应的陡峭梯度[图1(b)]。这个压电诱导场的??分量可以驱动Ta原子的位移，其中与原始极化方向垂直的电场分量是极化反转的直接驱动力。（3）表面电荷调制和屏蔽[图1(a)(IV)]。离子辐照可能导致表面非晶化或导电性的变化，影响电荷耗散。离子束本身携带的正电荷也可以部分中和表面极化电荷，从而降低畴切换的能垒，促进反转过程。本研究使用30 kV加速的Ga+离子，束流电流为0.23 nA，聚焦成直径约35 nm的高斯束。对LT表面的正常辐照产生了显著的应力梯度，促进了Ga+离子向基体的植入，并触发了上述多种物理效应的级联，最终形成了工程化的畴结构[图1(a)(V)和1(b)]。随着离子轰击的持续，辐照区域的极化逐渐从+??转变为???，形成了与未处理周围区域分界处定义明确的带电畴壁（CDWs），显著提高了局部导电性（详见补充材料中的文本S1和图S2）。

利用FIB的纳米级直接写入能力，我们实现了畴工程的精确空间定位。在制造超表面结构的过程中，功能性畴壁网络同时被“编程”，实现了结构制造与功能化的统一制造策略。电学测量提供了第一个直接证据：FIB图案化区域从一个完美的绝缘体转变为欧姆导体，在3 V的适度偏压下产生了毫安级的电流[图1(c)]。在补充材料中的S9(b)部分，其形成能量极高，导致热力学上不稳定，在实际加工条件下几乎无法发生。分子动力学模拟显示，Ga@O结构的总能量在-610至-585电子伏特之间随机波动，没有收敛到稳定的最小值（参见补充材料中的S9(c)图），这证实了其热力学不稳定性。这些计算结果有力地排除了Ga+掺杂作为主要导电机制的可能性。综上所述，证据表明，CDWs的形成是LT.2.2中观察到的导电性显著提高的主要机制。

为了阐明导电机制，我们将该系统视为一个人工“超晶格”，其中CDWs充当潜在的“势阱”，而原始的LT晶体矩阵则作为“势垒”。电荷传输主要由量子隧穿控制，这使得导电性对几何势垒宽度非常敏感。我们通过利用网络的几何可编程性（见图3）系统地验证了这一模型。图3(a)中的示意图从微观结构到宏观性能构建了一个完整的物理图像。通过FIB定制的周期性排列的畴壁（DWs）将原本绝缘的TFLT分割成具有不同电学性质的纳米级区域。DW区域形成了低电阻通道（势阱），由于电荷重新分布和能带弯曲，电子可以快速迁移；而未反转的内在铁电区域则保持了其宽带隙绝缘特性，构成了高势垒。电子在这种周期性势场的传输受到热电子发射和量子隧穿的联合控制，其中隧穿概率与温度的平方成反比（T∝e^-2????）。这里，??是与势垒高度相关的衰减常数，??是相邻DWs之间的净间距（即势垒的物理宽度）。该模型清楚地预测，系统的宏观导电性将对超晶格的几何参数高度敏感，因为这些参数直接决定了势垒宽度??和势阱的连通性。重要的是，它提供了一种通过纳米级图案设计主动“写入”材料导电性的新范式。过低的占空比会导致过宽的势垒，从而抑制隧穿；而过高的占空比则会破坏导电网络的连续性，表明存在最佳的DW空间密度。实验确实观察到了这种几何优化现象，如下所述。

图3
可编程导电性由量子隧穿模型控制。(a) 通过超晶格中导电畴壁网络的电荷传输示意图。(b) 具有不同占空比的超晶格的电流-电压（I-V）曲线。(c) 超晶格的电阻率随电流方向周期（????/??）的依赖性。(d) TFLT超晶格与几种材料之间的光子带隙和电阻率的比较。

在这个模型的指导下，我们首先研究了超晶格的占空比和周期对电电阻率的影响[参见补充材料中的S10图和S11图以及图3(b)]。随着周期从380纳米增加到780纳米，电阻率从2.59×10^-4 Ω·m逐渐上升到约10^6 Ω·m。在最小周期280纳米时，由于制造限制，图案化特征塌陷，形成了无序的坑洞，无法产生规则的导电域网络，导致导电性提升效果不佳。如图3(b)所示，占空比的增加（从20%增加到80%）会导致电流-电压（I-V）曲线的明显演变。尽管将周期固定在380纳米，但无论低占空比还是高占空比都显示出较差的导电性和非欧姆响应。相比之下，在40%到50%的中间占空比范围内，曲线转变为优异的线性欧姆行为，对应于测得的最低电阻率（2.59×10^-4至4.52×10^-4 Ω·m）。为了明确导电路径的方向依赖性，我们进一步设计了正交周期调节实验[见图3(c)]。结果表明，沿电流方向的畴壁间距（????）是控制导电性的关键因素。当????从280纳米扩大到780纳米时，电阻显著增加，而垂直于电流流动的周期（????）的变化影响相对较小。值得注意的是，当????和????都设置为280纳米时，超晶格的导电性表现出显著差异。这是因为这两种配置分别接近纳米制造极限，形成了平行于电极和垂直于电极的连续畴结构。平行畴结构促进了有效的载流子传输，而垂直畴结构则不能。这种方向依赖性，加上最佳的占空比，为设计障碍物上的量子隧穿效应提供了有力的实验验证，而不是各向同性的导电。

为了确定周期性畴壁网络对导电性的必要性，我们随后进行了一系列对照实验，包括：(1) 不形成周期性畴壁区域的Ga+辐照区域（电阻率约为2.52×10^6 Ω·m），这是图2(e)中DFT计算的实验验证；(2) 去除了畴结构的超晶格（电阻率约为2.01×10^4 Ω·m，实验方法在补充材料的Text S2中有说明）；以及(3) 域分布随机的结构（电阻率约为2.21×10^3 Ω·m）。实验结果（详见补充材料中的Text S3和图S12）显示，这三种结构的电导率都显著低于CDWs超晶格。这种鲜明对比表明，高欧姆导电性是具有最佳几何形状的周期性畴壁网络的独特特性。只有这种设计的架构才能提供相干量子隧穿所需的 long-range order（长程有序性），而一般的离子损伤或随机畴壁形成无法支持如此高效的传输。我们将LT超晶格的光子带隙和电阻率与一些常见的片上材料和平台进行了比较[见图3(d)]。从光学上看，超晶格保持了LT的固有宽光子带隙（3.5至3.7电子伏特；见图2(e)），保持了其宽带透明度和低光损耗，这是相对于窄带隙半导体的一个决定性优势。从电学上看，定制的畴壁网络实现了约2.6×10^-4 Ω·m的显著降低的平面电阻率。这一电阻率比原始LT低几个数量级，超过了多种本征半导体和二维层状材料，并且明显优于掺杂的LT或LN[见图3(d)]。这种策略在一个平台上整合了通常相互排斥的两个特性：宽光透明度和高电导率，从而克服了介质材料中的传统tradeoff（通常好的光学性能是以牺牲电学功能为代价的）。

2.3. 共同作用的光电响应来自共定位的光学共振和电导

通过调整阵列周期??，可以主动调整GMR（巨磁电阻）波长。然而，可调性受到电导和制造精度的同时要求限制。如补充材料中的图3(c)和S10(b)所示，周期直接影响隧穿势垒宽度，从而影响整体导电性。当??在350至600纳米之间，且固定的?为150纳米以及??=??·50%时，可以实现可靠的器件导电性[参见补充材料中的S10(b)图]。最小周期由纳米制造精度决定，最大周期由器件的电导要求决定。如光学模拟所示（见补充材料中的S13图），GMR可以从约700纳米调节到1200纳米，覆盖可见光到近红外光谱范围。在这项工作中，我们选择了380纳米的周期，并将共振频率设置在785纳米，这是为了与可用激光源兼容，并处于CDWs的最佳导电性范围内[见补充材料中的图3(c)和S10(b)]。

图4
光学超晶格的共振与导电网络的空间一致性。(a) 超晶格驱动的光检测示意图。(b) 785纳米附近超晶格的模拟和测量反射光谱。(c) 785纳米时超晶格中的模拟电场分布。(d) 与未经处理的TFLT基底相比的785纳米自供电光电流响应。(e) 不同入射偏振角度（0度至90度）下GMR的模拟电场分布。

为了确认超晶格结构具有预期的光电功能，我们进行了全面的光学模拟和表征。图4(a)显示了共振超晶格中的光检测过程示意图。数值模拟显示，在781纳米波长处，这种周期性排列的纳米结构具有约1400的Q值（??）因子的明显导模共振（GMR）峰[见图4(b)]。实验测量的反射光谱在783纳米处显示出相应的共振特征，Q值为70.4[见图4(b)]。数值模拟和线性光学表征的详细信息在附录中有说明。结果成功验证了目标GMR的实现，尽管由于不可避免的纳米制造误差，Q值略有偏移和减少。多极分解分析（见补充材料中的S14图）表明，这种共振对应于主要由磁偶极子（MD）主导的混合模式，并伴有电四极子（EQ）和环形偶极子（TD）的显著贡献。这些多极分量之间的干涉使泄漏的共振模式与背景辐射耦合，产生了尖锐的非对称Fano线形[见图4(b)]，这是强光-物质交互作用的标志。基于导模展开方法的能带结构分析（见补充材料中的S15图）进一步阐明了GMR的起源。此外，电磁场模拟揭示了这种共振模式的一个关键空间特性：在共振波长处，光场能量在纳米孔的底部强烈局域化[见图4(c)]，这是观察到的自供电光电流的起源。在共振波长（785纳米）处，设备的自供电操作源于光场与图案化CDWs导电网络之间的精确空间耦合（见补充材料中的S16图）。GMR在超晶格波导层中激发了强烈的平面光场，而周期性导电网络精确地位于共振场内。因此，光生成的载流子在畴壁界面高效激发，并迅速被相邻的导电通道收集。然后，载流子沿畴壁网络快速传输，并通过设计的势垒发生量子隧穿，产生宏观光电流。这种设计实现了共振光与定制CDW网络的直接高效耦合，实现了快速且方向性的光转换，无需外部偏压。当用785纳米激光照射时，超晶格生成了连续、稳定的自供电光电流[见图4(d)]。我们通过光学模拟研究了入射偏振对超晶格光响应的影响。对于带有圆形孔阵列的??-cut TFLT平台，随着入射偏振从0度旋转到90度，反射光谱保持不变（见补充材料中的S17图），这证实了共振与偏振无关。这是由于孔的圆形对称性，消除了GMR的任何优先平面方向。然而，模拟的电场分布表明，场方向遵循入射光的偏振方向[见图3(e)]。因此，为了最大化光生成载流子的收集效率，偏振应与电极方向对齐，正如本工作中所有光电流测量所采用的那样。

使用定制的微区光电测试系统表征了超晶格的光电性能。为了保持一致性，测量的激光调制采用了5秒的开关周期。准直的激光输出通过光纤传输，然后通过10倍的显微镜物镜聚焦到样品上，产生130至150微米的光斑直径。这种设置确保了均匀的功率密度和均匀的光照超晶格区域。为了定量评估TFLT超晶格的光电性能，我们计算了关键参数，包括响应度（??=??ph/??·??）、检测度[??/(2??·????)1/2]和开关比（??on/??off=??ph/????）。其中，??ph、??、??、??、????和????分别代表光电流、光强度、有效器件面积、电子电荷和暗电流密度。

图5
不同光功率密度下785纳米自供电光电流的协同光电性能。(a) (b) 785纳米下自供电光电流的上升和下降时间。(c) 在施加偏压的情况下，785纳米激光照明下的电流。(d)-(f) 宽带（473至1900纳米）光响应：(d) 自供电光电流，(e) 响应度和检测度，以及(f) 上升和下降时间。

随着激光功率密度从89米瓦/平方厘米增加到180米瓦/平方厘米，光电流相应地从20.3纳安增加到了59纳安[见图5(a)]。??显示出对功率密度的非单调依赖性（见图）。补充材料中的S18部分显示，当光功率密度达到157 mW/cm2时，光电响应强度峰值达到0.84 A/W，之后开始下降，这与超表面光学吸收逐渐饱和的现象一致。这一峰值响应率相比原始的TFLT（补充材料中的图S19）提高了约1.5×10?倍，其性能已经可以与商用硅p-n结光电探测器相媲美。该光电探测器的自供电启动和关闭时间分别为160微秒和150微秒，显著快于大多数依赖热电效应或体光伏效应的传统铁电光电探测器。此外，该器件在自供电情况下的暗电流仅为0.06纳安，而产生的自供电光电流达到55.5纳安，因此开/关比高达920（见补充材料中的图S20）。这种高对比度比使得其在低光照条件下仍能保持稳定的检测性能，并为低功耗光电子学和高对比度成像技术提供了潜力。在施加偏压的情况下，光电流与光功率密度呈明显的正相关关系。利用二维相干波（DWs）网络提供的导电性，在202 mW/cm2的光功率密度和3伏的偏压下，器件实现了约0.6 mA的光电流和8.6×10? A/W的电阻值（见图5(c)）。我们器件中的光电子协同效应源于共同设计的超表面和DWs网络所实现的功能重叠。而且，DWs网络经过定制后的导电性确保了光电流能够随着偏压的变化而相应变化。

为了评估编程DW网络的实际可行性，我们对其工作性能和长期稳定性进行了测试。在785纳米波长下，自供电光电流在连续50次开/关循环中的波动幅度在可接受范围内（见补充材料中的图S21(a)），这证明了DW网络在重复操作下的稳健性。轻微的波动可能源于FIB工艺本身的制造不均匀性，通过优化铣削条件可以进一步减小这种不均匀性。我们还对同一器件进行了为期一年的常规性能评估。如图S21(b)所示，光电流随储存时间的延长而逐渐减小，但在室温条件下储存360天后仍保持初始值的75%以上。一年内的缓慢下降主要是由于表面污染和环境吸附所致。这些结果共同表明，FIB编程的域壁网络在实际应用中具有足够的稳定性。

随后，我们将光功率密度固定为179 mW/cm2，以研究器件的宽带光谱响应特性。在473至1900纳米的宽光谱范围内，超表面始终能够产生自供电光电流（见图5(d)）。在材料的本征吸收边缘（约329纳米）之外仍观察到宽带光电流，这表明存在亚带隙吸收机制。FIB工艺引入了晶格无序和氧空位（通过拉曼强度降低以及XPS分析中晶格氧信号的减弱得到证实，见补充材料中的图S6），这些因素产生了低于带隙的局域化能级，从而允许光信号在带隙以下传输。此外，二维相干波（CDWs）可能还包含了局部电子态，进一步促进了亚带隙吸收。总之，编程的DW网络为整个测量光谱范围内的光生载流子提供了高效的收集机制。在施加偏压的情况下，光电流与其自供电值在每个测量波长上均呈线性比例关系。这种一致的缩放关系证实了同一CDW网络控制了整个光谱范围内的电荷收集，支持了统一的操作机制（见补充材料中的图S22）。在785纳米波长的显著响应峰值，是这种通用收集机制与GMR（巨磁阻效应）所提供的局域场增强共同作用的结果。“通用收集+特定增强”机制为实现宽带光检测和波长选择性识别奠定了基础。光谱响应直接证明了DWs超表面协同效应的可编程特性。在785纳米波长处，自供电响应率和检测率出现了明显的峰值，这是由超表面的设计周期所决定的，其性能显著超过了宽带基线（见图5(e)和补充材料中的图S23、S24）。同时，在这一设计共振频率下，响应时间最快，达到约102微秒（见图5(f)和补充材料中的图S25）。这种最佳灵敏度和速度的精确光谱对齐表明，协同效应的功能输出并非固有的，而是通过工程化设计超表面几何形状可以调控的属性。综上所述，我们的共设计范式使得在单片铁电平台上按需编程光电性能成为可能。

为了进一步展示CDW超表面平台的实际应用价值，我们采用了单像素传感方法来评估该探测器在自供电条件下的光学成像性能，实验配置如图6(a)和附录所示。我们依次用785纳米、473纳米、637纳米、1342纳米和1550纳米的激光照射同一超表面区域，保持光功率密度不变。值得注意的是，785纳米的共振波长对应于英文字母“LTOI”（指锂钽酸盐在绝缘体上的结构），而其他四个波长分别用于成像四个字母（见图6(b)）。在所有五个波长范围内，都能清晰区分出被照明和未照明区域之间的边界，其中785纳米处的对比度最高。这表明该超表面探测器不仅支持宽带成像，还具备自主选择检测波长的灵活性，从而显示出其在图像识别应用中的巨大潜力。

图6
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超表面光电探测器的波长选择性光响应成像。(a) 光学成像实验系统的示意图。(b) 超表面光电探测器的波长选择性成像应用。所有图像均采用相同的颜色刻度（以785纳米处的图像为基准进行归一化），以便直接对比。

为了证明CDW超表面的可控性和工艺稳健性，我们严格制作了17个独立样品（见补充材料中的图S26）。在相同的测试条件下，785纳米处的电导率和自供电光电流的变化幅度分别低至6%和11%（详情见补充材料）。这种高重复性证实了FIB诱导的畴壁反转和超表面加工的卓越可重复性，表明该技术已从原理验证阶段发展成为一个可预测且可扩展的平台。

3. 讨论与结论
在这项工作中，我们提出了一种范式变革：通过工程化铁电畴壁（DWs），可以在宽带隙、名义上电绝缘的材料中实现功能性的光电子组件。本工作展示的DW超表面范式实现了在铁电材料中的高效光电转换。它同时具备了千米级带宽、单片集成兼容性、保持的光学质量以及几何可编程的响应特性。与传统的热电操作、异质集成或随机掺杂等方法不同，这些方法通常需要在速度、集成程度、光学损耗和制造控制之间进行权衡，而我们的策略将畴工程与超表面制造相结合，在单个铁电平台上实现了所有这些关键特性。这种集成带来了响应速度、系统集成性、功能设计自由度和工艺确定性的显著提升。

尽管这些进展确立了新的范式，但在实际应用中仍需解决一些实际挑战。有几个可能的改进方向：可以进一步提高单个畴壁的导电性以降低串联电阻；同时，通过更精细的几何控制可以优化光学共振质量和其与导电网络的空间重叠。从制造角度来看，FIB写入的串行性质限制了生产效率；要实现大规模生产，需要过渡到基于掩模的等离子体刻蚀等并行技术，并结合均匀的电场极化技术。

然而，将畴结构视为可编程功能元素的核心概念，为在宽带隙铁电材料中创建按需光电子功能提供了一条清晰的路径。展望未来，未来的工作可以编程垂直结构的畴壁来控制三维空间中的光发射或非线性相互作用，或将这种“写入”策略扩展到其他铁电材料系统。最终，这项工作为在单片铁电平台上实现信号生成、操控和传感的集成提供了基础。

4. 附录：材料与方法
4.1. 数值模拟
反射光谱和电场分布是使用COMSOL Multiphysics? 6.2软件中的有限元方法（FEM）计算得出的。LT（锂钽酸盐）和SiO2层的折射率取自参考文献56和57。在计算域的顶部（空气）和底部（基底）设置了两个完美匹配层（PMLs）作为边界条件，以避免虚假反射。在求解器中，对单元格的四个侧面施加Floquet周期性边界条件，以模拟无限大的二维阵列。在模拟中，采用沿法线方向传播的线偏振平面波作为输入光照条件。注入角度设为零，以模拟垂直入射波。为了计算LT体积内的最大电场增强效应（包括LT纳米孔和剩余的LT波导层），在模拟中将一个域探针放置在LT体积内部。

4.2. 线性光学特性
制造的超表面样品的反射光谱是使用自主研发的微区表征装置在共聚焦配置下测量的。光源采用输出波长范围为360至2600纳米的紧凑型钨卤素灯。光通过显微镜物镜（20倍，数值孔径N.A.=0.45）聚焦，形成约20微米的光斑大小。相同的显微镜物镜用于收集反射光信号，并将其导向光谱仪（NOVA 2S-EX，Ideaoptics）。

4.3. 光电流响应测试
光电检测性能是在大气环境中使用E2光纤耦合光电测试平台（南京Metatest Co.）进行测量的。激光源为连续波激光器，通过光纤输出，功率强度通过功率计进行校准。周期性光信号由连接到激光器的信号发生器DG822（Rigol）生成，并控制输出波形。电流信号的采集使用了Keithley 6482数字源测量仪（Tektronix）。

4.4. 光学成像系统设置
成像系统包括激光器、准直器、掩模、斩波器和光电探测器。激光源和光电探测器件保持静止状态，而掩模则由高分辨率步进电机驱动，在水平和垂直方向上精确移动，从而实现整个物体区域的逐像素扫描。成像目标从上到下逐行扫描，同时在持续光照下进行。聚焦的激光束照亮物体，来自探测器的光电流信号通过前置放大器和锁相放大器进行放大。光电流信号及其对应的 posición 坐标由计算机记录下来，从而重建像素级别的图像。因此，该设备可以被视为一个单独的传感像素。所有图像都经过了暗电流减除处理，并使用0纳安和18.6纳安（分别在785纳米处测得）作为强度的下限和上限进行归一化。