通过镓化、浸渍或直接合成制备的镓 ZSM-5 分子筛的性质与酸性 开放获取

《Materials Chemistry Frontiers》：Properties and acidity of Gallium ZSM-5 zeolites synthesized by Galliation, Impregnation, or direct synthesisOpen Access

　　

通过比较MFI样品的直接合成和后修饰（离子交换、镓化）方法，本研究全面揭示了MFI分子筛中镓的存在如何改变材料的性质。直接合成的[Ga]MFI样品经STEM/EDX分析表明镓分布均匀，由29Si MAS NMR量化的骨架Si/Ga比提供了镓物种配位可靠且间接的信息。结合EXAFS拟合和71Ga MAS NMR方法，可对材料整体进行详细表征。酸性测量结果显示，随着镓含量增加，Br?nsted酸（BAS）和Lewis酸（LAS）密度均增大。四面体骨架镓可形成Lewis酸位点，但所形成的Br?nsted酸位点的酸性强度弱于铝样品。后修饰产生了大量框架外镓。对丝光沸石-1样品的镓化仅生成了低密度的Br?nsted酸位点。1H{27Al}和1H{71Ga} TRAPDOR实验表明，[Al]MFI样品中未生成基于镓的Br?nsted酸位点。Br?nsted酸位点完全来源于铝，以Si(OH)Al基团形式存在，且具有相应更高的酸位强度。在本研究合成的样品上负载三苯基膦（TPP）后，未发现外部Br?nsted酸位点。负载TMPO后，由于对MFI孔道可及性有限，仅提供了Br?nsted酸和Lewis酸的定性证据。配位Na+的氨在δ1H = 0.9 ppm处被识别为一个峰。通过本研究的系统性比较，有望实现更好的理解与定向合成。

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? 2026 作者。由化学皇家学会代表合作伙伴组织出版

2026

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