表面活性剂稳定的油包水乳液是最具挑战性的液体混合物之一，因为其分散的油滴通常为微米或亚微米级，并被表面活性剂、天然有机物或溶解性有机污染物强烈稳定 [[1], [2], [3], [4]]。与自由油水混合物相比，这些乳液无法通过重力分离、撇油或常规混凝有效处理。膜分离凭借紧凑的流程构型、低能耗和高分离效率，已成为乳液处理的一种有前景的策略 [[5], [6], [7], [8]]。然而，膜在复杂油乳液中的实际使用仍受渗透性、选择性和抗污染性之间固有的权衡关系限制。致密或高迂曲通道可提高油截留率，但不可避免地增加水的传输阻力；而增大孔径虽可提高渗透性，却往往牺牲分离精度。此外，表面活性剂、油滴和溶解性有机污染物倾向于在膜表面或膜孔内积累，导致不可逆的孔堵塞、通量下降和膜寿命缩短 [[9], [10], [11], [12], [13], [14], [15], [16]]。因此，能够同时调控传质路径、界面拒油性及抗污染的膜架构备受关注。
二维石墨烯氧化物（GO）基层状膜凭借其丰富的含氧官能团、可调的层间纳米通道和溶液加工组装能力，为乳液分离提供了理想平台 [17,18]。GO 的亲水表面可促进稳定水化层的形成，减少油与膜的直接接触，并提升水下拒油性 [[19], [20], [21]]。人们已投入大量努力通过调节层间间距、引入亲水改性剂、构建不对称润湿性以及掺入无机间隔物等方式提升 GO 基膜性能 [[22], [23], [24]]。然而，常规 GO 层状膜仍存在若干结构局限。强烈的片间相互作用导致纳米片严重重排堆叠，形成狭窄而迂曲的垂直传质路径。同时，有限的垂直通道数量限制了水的渗透，尤其在低压运行条件下更为明显。更重要的是，大多数 GO 基膜主要作为被动分离屏障工作。一旦油滴、表面活性剂或有机污染物在膜表面或层状间隙中积累，简单的水力清洗往往不足以完全恢复膜性能 [[25], [26], [27]]。这些局限表明，GO 基膜的设计应从单纯构建选择性纳米通道，转向开发将快速水传输与主动抗污染及再生功能相结合的一体化架构。
催化抗污染膜通过将膜分离与原位污染物去除相结合，为缓解不可逆有机污染提供了有前景的途径。在此背景下，单过硫酸氢钾（PMS）辅助氧化尤为吸引人，因为过渡金属位点可活化 PMS 产生能够降解积累有机污染物的活性氧物种 [[28], [29], [30], [31], [32], [33]]。钴基催化剂因其良好的氧化还原性质而被广泛用于 PMS 活化。钴磷化物（CoP）尤其值得关注，因为金属-磷配位可调控钴中心的电子结构、促进界面电子转移并暴露催化活性 Co/P 位点 [34,35]。然而，简单地将催化颗粒沉积于膜表面的传统策略往往存在颗粒团聚、水通道堵塞、催化剂流失以及污染物积累与催化反应之间空间匹配不佳等问题 [36]。在许多催化膜体系中，传质路径与反应位点分别构建，导致 PMS 扩散、污染物迁移和活性氧物种生成在同一受限膜架构中无法高效耦合。更为有效的策略是在膜骨架内空间集成传质通道与催化反应位点，从而在污染物最易积累的位置实现局域催化抗污染。
在此，我们报道了 HGO/CoP 膜中的整合型传质-反应纳米网，用于高通量乳液分离与催化抗污染。在此设计中，HGO 片提供面内纳米孔，促进水通过层状骨架传输，而富含主要分布于 10-20 nm 范围的纳米孔的多孔 CoP 纳米片在 HGO 骨架内提供额外的传质区域和催化反应位点。两种多孔构件的整合产生了相互连通的 HGO 纳米孔、CoP 纳米网孔以及 HGO/CoP 界面传质区，从而促进水渗透并增加膜传质路径内 Co/P 催化界面的可及性。优化的 HGO/CoP 膜表现出高乳液渗透通量、高效油截留、水下超疏油性及低油粘附。更重要的是，嵌入的 CoP 位点实现膜介导的单过硫酸氢钾活化，用于氧化去除积累的有机污染物，从而在反复运行中实现催化抗污染与膜再生。通过结合形貌、润湿性及电化学表征与乳液分离、抗污染性、自由基淬灭及循环测试，研究结构-传质-抗污染之间的关系。本工作为缓解层状膜中渗透性-选择性-污染性之间的权衡提供了一种传质-反应路径工程策略。
