介孔KIT-6@CPTMS@NMS-Pd作为一种新型且高效的纳米催化剂,用于 diaryl 硫化物衍生物的合成

《Journal of Molecular Structure》:Mesoporous KIT-6@CPTMS@NMS-Pd as novel and effective nanocatalyst for the synthesis of diaryl sulfide derivatives

【字体: 时间:2026年09月09日 来源:Journal of Molecular Structure 4.9

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   • 这是该催化剂的首次报道。 • 该催化剂通过ICP、TGA、XRD、EDS、VSM、SEM和

  
  • 这是该催化剂的首次报道。
  • 该催化剂通过ICP、TGA、XRD、EDS、VSM、SEM和FT-IR等技术进行了表征。

引言

近年来,KIT-6介孔材料受到了科学界和工业界的广泛关注[[1], [2], [3], [4], [5]]。同样,纳米结构材料,尤其是传统的介孔二氧化硅,由于其卓越的性能,继续吸引着专注于催化剂研究的研究人员[[6], [7], [8]]。这些特性包括可定制的表面、结构均匀性、高孔隙体积、较大的比表面积以及出色的热稳定性和化学稳定性,使其具有多种应用潜力[[9], [10], [11], [12], [13], [14]]。绿色化学强调在化学反应中减少有害化学物质的使用和能源消耗,从而提高工艺安全性、最小化废物、提高资源利用效率,并保护人类健康和环境[12],[15], [16], [17]]。基于可持续性原则,绿色化学推动了环保技术的开发,并支持可持续发展目标[18,19]。在合成KIT-6的过程中,Pluronic共聚物P123作为有机结构模板,盐酸(HCl)维持酸性环境,3-氯丙基三甲氧基硅烷(CPTMS)形成了介孔纳米催化剂的结构壁,新霉素硫酸盐(NMS)则作为钯复合物的稳定剂[[20], [21], [22]]。酒精(1-丁醇)对于提高P123的溶解度以及形成立方介孔结构至关重要[1,23,24]。因此,经过CPTMS@NMS修饰和支持的KIT-6二氧化硅成为C-S交叉偶联反应中一种高效的催化剂[22,25,26]。其纳米级结构、均匀的孔隙率、优异的可回收性和易于分离的特点使其成为提高反应效率、降低能量需求以及推进符合绿色化学目标的化学过程的宝贵工具[27,28]。已有大量文献记载了通过C-S交叉偶联反应合成二芳基硫化物的方法[29,30]。这种方法涉及将芳基卤化物转化为芳基金属卤化物中间体,然后与活性硫醇反应生成二芳基硫化物[[31], [32], [33]]。这类化合物广泛应用于天然产物、合成有机半导体、农业化学品和各种生物活性物质中[1,34]。
在本研究中,通过将CPTMS@NMS-Pd复合物固定到介孔KIT-6二氧化硅载体上,成功合成了一种新型高效的催化剂。KIT-6模板本身具有的高度有序的介孔结构在整个功能化过程中得到了保持,为高效生成二芳基硫化物衍生物提供了理想的条件。

章节摘录

KIT-6@CPTMS@NMS-Pd的制备

为了合成介孔KIT-6,采用了一种在酸性介质中的自组装技术,使用Pluronic P123表面活性剂作为模板剂。首先,将8克P123溶解在250毫升烧杯中的144毫升去离子水和8克浓盐酸(37%)的混合溶液中。为了提高P123的溶解度,加入了8克1-丁醇作为助溶剂,并在35°C下剧烈搅拌24小时。随后,将所得混合物转移至...

催化剂表征

合成的介孔KIT-6@CPTMS@NMS-Pd通过FT-IR、XRD、TGA、EDX、ICP、SEM和BET分析等物理化学方法进行了全面研究。KIT-6纳米粒子的FT-IR光谱在1062 cm?1处显示出一个明显的吸收峰,对应于O-H伸缩振动,这是KIT-6介孔框架的关键特征(图1a)。对于KIT-6@CPTMS的FT-IR光谱(图1b),...

催化剂的回收性

回收利用催化剂是绿色化学的基本原则,它增强了化学过程的效率,并突显了非均相催化剂相对于均相催化剂的优势。为了探讨这一性质,评估了KIT-6@CPTMS@NMS-Pd纳米催化剂的重复使用性能。反应结束后,催化剂通过热过滤从反应介质中分离出来,并用水和乙醇彻底清洗后用于后续反应。图7显示了催化剂的...

结论

总之,KIT-6@CPTMS@NMS-Pd纳米催化剂被成功合成并表征为一种高效且稳定的C–S交叉偶联反应用非均相系统。将钯-新霉素硫酸盐复合物引入三维介孔KIT-6二氧化硅框架中,实现了对活性位点的最佳访问。该催化剂在温和条件下表现出优异的芳基卤化物与硫酚偶联能力。

资助

约旦安曼Al-Ahliyya大学Hourani应用科学研究中心联合医学科学学院。

CRediT作者贡献声明

Mohamed Abu Shuheil: 验证、软件、方法论、研究。 Maher Fathalla: 监督、方法论、研究、正式分析。 Amaal Mohammed Ali: 数据整理、概念构思。 Manoj A. Vora: 可视化、监督、资源、方法论、研究。 Anupam Agarwal: 软件、资源、方法论、资金获取。 Priyanka Sharma: 监督、软件、方法论、研究。 Bakirov Juma: 资源、方法论、资金获取、正式分析。

利益冲突声明

作者声明他们没有可能影响本研究项目完整性的财务冲突或任何已知的个人关系。
Mohamed Abu Shuheil | Maher Fathalla | Amal Mohammed Ali | Manoj A. Vora | Anupam Agarwal | Priyanka Sharma | Bakirov Juma | Dushamov Dilshod Azadovich
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