机器学习与分子模拟揭示 ZIFs 多晶型选择机制

《Small》：Machine Learning and Molecular Simulations Reveal Mechanisms of ZIFs Polymorph Selection

摘要 Zn(咪唑酸盐)22$_2$金属有机框架（MOFs）表现出显著的多形性。由于其前景广阔的工业应用，许多研究小组已研究了这些多晶型的相变、相图和相对稳定性。目前研究界已广泛达成共识，认为这些MOFs

　　

摘要

Zn(咪唑酸盐)2金属有机框架（MOFs）表现出显著的多形性。由于其前景广阔的工业应用，许多研究小组已研究了这些多晶型的相变、相图和相对稳定性。目前研究界已广泛达成共识，认为这些MOFs是通过溶剂热法经非经典成核机制形成的，即先形成成核前团簇，随后生成一种中间非晶态结构，该结构随后重组以得到最终的结晶态MOF。然而，迄今为止尚无任何研究揭示出合成过程中的哪个环节决定了最终获得的晶型。在本研究中，利用部分反应力场进行的路径集体变量元动力学模拟为这些MOFs自组装的机理和热力学特性提供了见解。基于模拟数据构建了瞬态和中间合成结构的数据库。通过在这些数据库上开发并应用神经网络分类器，发现成核前团簇和非晶态中间结构均取决于最终形成的晶型。这些结果提示了可能的自组装途径，其中成核前团簇本身即已表现出晶型依赖性的结构特征。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可在github上公开获取，地址为 https://github.com/rosemino/MAGNIFY/tree/main/Path_CV_ZIF_polymorphs。