合成方法对无钴 (CrMnFeNiAl)3O4 高熵氧化物纳米颗粒作为锂离子电池负极的性能与老化的影响

《Scientific Reports》：Synthesis methods effects on performance and aging of cobalt-free (CrMnFeNiAl)3O4 high-entropy oxide nanoparticles as lithium-ion battery anodes

　　

摘要

高熵氧化物（HEOs）作为锂离子电池有前景的负极材料正受到越来越多的关注，主要因为这类化合物结合了结构稳定性和较高的离子电导率。本研究通过水热法和机械化学法合成了一种无钴高熵氧化物负极材料（CrMnFeNiAl）?O?。系统研究了合成方法和铝含量对电化学性能的影响。利用包括XRD、XPS、SEM和TEM分析在内的结构和形貌特征表征了所制备的材料。在水热法合成的样品中，Al-H-N-0.5的颗粒尺寸最小，在0.5 A g?1电流密度下表现出最高的可逆容量，达到850 mAh g?1；而其对应的机械化学法样品Al-M-N-0.5在相同条件下表现出359 mAh g?1的容量。经过500次循环后，两者的容量分别稳定在366和234 mAh g?1。通过阻抗谱、增量容量分析和事后分析研究的老化行为表明，电导率损失是主要的退化机制。相比之下，活性材料的损失主要出现在循环初期。这些观察结果表明，通过仔细控制合成路径可以显著提高无钴HEO负极的长期稳定性。