通过解耦前驱体还原为中间体与成核过程，实现原子精确金纳米簇的近乎定量产率

《Nature Communications》：Near-quantitative yield of atomically precise gold nanoclusters by decoupling precursor-to-intermediate reduction from nucleation

　　

摘要

水溶性金属纳米团簇由数至数百个金属原子组成，在生物成像、催化等领域具有巨大应用前景。然而，其实际应用仍受限于合成收率低和产品纯度不足。这一局限性主要源于传统化学还原过程中高活性中间体的同时生成与成核，不可避免地导致结构不明确的副产物形成。我们展示了一种中间体解耦策略，通过顺序两步还原将中间体生成与成核过程分离。具体而言，首先使用温和还原剂将Au(III)前驱体转化为Au(I)–硫醇盐中间体，随后通过强还原剂触发快速成核。这种分步还原抑制了竞争性路径，实现了近乎完全的前驱体到中间体转化，在未进一步纯化的条件下即可获得原子精度的纳米团簇，产率接近100%，纯度超过90%。该方法在2000 mL反应体积下得到验证，并适用于不同尺寸和不同硫醇盐配体的纳米团簇。我们的工作为纳米团簇的受控生长提供了机制洞察，并建立了一种提高产品产率和纯度、实现金属纳米团簇规模化合成的策略。