含氮调节剂对石墨烯量子点/ZIF-8复合材料光催化CO2还原性能的影响

《Nanomaterials》：Effect of Nitrogen-Containing Regulators on Graphene Quantum Dot/ZIF-8 Composites for Photocatalytic CO2 Reduction

　　

摘要

利用芘为原料，分别以尿素、三聚氰胺和2,4-吡啶二羧酸作为含氮调节剂，制备了具有不同光学响应的石墨烯量子点（GQDs），并将其与ZIF-8复合用于可见光驱动的CO₂还原反应。傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、拉曼光谱、X射线衍射（XRD）、光学光谱、代表性的高倍透射电子显微镜以及X射线光电子能谱（XPS）分析表明，不同调节剂在结构、组成和光学性质上存在差异。XPS在三个GQD样品中均检测到表面氮元素，其中y-GQDs的氮含量最高，而各样品间N 1s相对组分分布有所不同。在名义添加量为4 wt%的GQD条件下，r-GQDs/ZIF-8表现出最高的平均CO和CH₄生成速率，分别为23.51 ± 0.48 μmol·g^?1·h^?1和4.08 ± 0.15 μmol·g^?1·h^?1，相比原始ZIF-8分别提高了约2.9倍和4.5倍。在比较的复合材料中，该样品还具有最低拟合电荷转移电阻、最高的平均光电流密度以及最快的定性时间分辨光致发光衰减。在三次独立五循环测试中，保留了初始CO和CH₄总速率的83.78 ± 0.54%。这些结果建立了调节剂类型、表面组成、光学弛豫、光电化学响应与催化活性之间的相关性，但并未确定唯一的电荷转移路径，也未排除表面碱性、CO₂吸附以及名义添加量差异的贡献。