多界面工程调控双向多硫化物转化用于先进锂硫电池

《Science China-Materials》：Multi-interface engineering modulated bidirectional polysulfide conversion for advanced lithium-sulfur batteries

　　

摘要

锂硫电池（LSBs）凭借其高理论比容量，被广泛认为是下一代储能技术的核心候选体系之一。然而，多硫化锂（LiPSs）的穿梭效应始终是限制当前锂硫电池循环寿命和能量效率的首要挑战。在此，我们报道了一种新型的多界面工程MnO₂-TiO₂@Ti₃C₂ MXene（MT@MX）异质结，该异质结通过MXene与KMnO₄之间的简易氧化还原反应制备而成，旨在通过促进锂硫电池中LiPSs的迁移和催化行为，调控双向多硫化物的转化。实验和理论结果表明，具有优异导电性和丰富异质界面的二维结构能够实现快速的离子/电子转移迁移，降低反应能垒，并增强由吸附能和d带中心主导的结合效应。MT@MX异质结中产生的阶梯式内建电场（BIEF）显著降低了充电过程中LiPSs从催化MXene端经TiO₂到吸附MnO₂端的迁移能垒，相较于MnO₂@MXene实现了多界面间的可逆迁移。优化的异质界面实现了吸附、扩散和催化转化的协同整合，使电池即使在高达6.4 mg cm^?2的高硫负载下仍具有优异的循环稳定性。本研究表明，构建异质结是调控内建电场和界面扩散行为的可行途径，为高性能电催化剂的设计提供了新的策略，以用于先进的锂硫电池。

锂硫电池（LSBs）凭借其高理论比容量，被广泛认为是下一代储能技术的核心候选体系之一。然而，多硫化锂（LiPSs）的穿梭效应始终是限制当前锂硫电池循环寿命和能量效率的首要挑战。在此，我们报道了一种新型的多界面工程MnO₂-TiO₂@Ti₃C₂ MXene（MT@MX）异质结，该异质结通过MXene与KMnO₄之间的简易氧化还原反应制备而成，旨在通过促进锂硫电池中LiPSs的迁移和催化行为，调控双向多硫化物的转化。实验和理论结果表明，具有优异导电性和丰富异质界面的二维结构能够实现快速的离子/电子转移迁移，降低反应能垒，并增强由吸附能和d带中心主导的结合效应。MT@MX异质结中产生的阶梯式内建电场（BIEF）显著降低了充电过程中LiPSs从催化MXene端经TiO₂到吸附MnO₂端的迁移能垒，相较于MnO₂@MXene实现了多界面间的可逆迁移。优化的异质界面实现了吸附、扩散和催化转化的协同整合，使电池即使在高达6.4 mg cm^?2的高硫负载下仍具有优异的循环稳定性。本研究表明，构建异质结是调控内建电场和界面扩散行为的可行途径，为高性能电催化剂的设计提供了新的策略，以用于先进的锂硫电池。