在损耗性和梯度折射率球形结构中，偶极子发射的光被调制

《APS Open ScienceNEW》：Modified light emission from a dipole in lossy and graded-index spherical structures

　　能量传输和亚波长尺度上的光发射行为受到发射体与其周围折射率环境之间近场相互作用的控制，这些相互作用可以改变纳米尺度上的发射，并影响太阳能电池和发光二极管（LED）等设备的远场响应。在这里，我们使用经典的点偶极子模型分析球形结构中的光发射，重点研究近场相互作用如何影响自发发射率，该发射率由Purcell因子量化。系统在两种折射率配置下进行了研究：（1）从内球体到周围介质的突然过渡；（2）具有梯度折射率的逐渐过渡，考虑了非吸收和吸收性周围介质的情况。我们的研究发现，在这里考虑的固定振幅偶极子情况下，即使近场吸收显著增加，也不会导致远场发射的相应减少。在这个模型中，源提供额外的功率来补偿这种近场损失。这种近场增强与远场辐射功率之间的区别在研究半导体和其他光电子设备中的光子循环时非常重要，因为在这些设备中同时存在近场吸收和辐射发射。折射率的突然过渡会在Purcell因子中产生随内球体半径变化的重复峰值，而梯度折射率则可以平滑这些峰值。在梯度系统中，随着梯度厚度的增加，当梯度厚度达到波长量级时，Purcell因子趋于内球体的折射率。这种行为表明，即使内球体的折射率高于周围介质，发射也不会受到周围折射率的限制。因此，梯度折射率分布提供了一种减轻发射中反射损失的可行策略。这些见解对于设计光子输出和光子循环方案非常有价值，并为提高包括太阳能电池和LED在内的光电子设备的性能提供了途径。

**I. 引言**
在亚波长尺度上控制光-物质相互作用引起了广泛关注，因为这种控制能够精确操纵纳米结构系统中的光能。在这种纳米尺度环境中，能量传输速率可以超过传统黑体辐射的远场极限[1]，突显了近场相互作用的独特机会。理解和利用这些相互作用对于纳米光子学和纳米尺度能量管理的广泛应用至关重要[2–8]。在光系统中，控制嵌入在多层结构或纳米结构中的发射体的光发射和提取依赖于类似的光-物质相互作用。例如，已经证明将原子放置在外腔内可以抑制或增强其自发发射率[9]。介电边界也被证明可以显著改变原子的发射率，无论是位于球形界面附近的原子[10]，还是嵌入在介电球体内的原子。已经研究了几何色散和吸收介质中的瞬态量子电动力学效应，以了解原子的自发发射率如何演变为稳态平衡[11]。对吸收腔内激发原子的自发衰变的理论研究表明，衰变速率取决于腔体半径，特别是在介质吸收带附近的频率[12]。实际上，理论研究表明，单个原子的自发发射率可以通过介电环境在整个频率范围内被修改，包括介质共振附近的区域[13]。实验上已经证明，量子发射体的辐射衰变速率不仅取决于与电偶极跃迁相关的局域态密度（LDOS）（电LDOS），还取决于包括电和磁贡献的复合电磁LDOS[14]。对放置在球形介电颗粒内的原子的跃迁率的研究表明，原子在颗粒内的位置显著影响了计算的发射率和吸收率[15]。此外，理解光发射对于分析和优化许多光电子设备的性能至关重要。例如，在太阳能电池中，有效的光发射对于优化辐射复合和光子循环至关重要。光子循环是指在设备内重新吸收和重新发射已发射的光子的过程[9,16–19]。这些过程对于提高开路电压和整体效率至关重要，特别是在接近辐射平衡极限的太阳能电池中[20–25]。同样，在发光二极管（LED）中，光子发射率、内部光子循环和寄生吸收决定了辐射效率以及颜色纯度和亮度等关键因素[26–28]。激光二极管的性能也取决于光发射，因为增强受激发射依赖于对发射动态的精确控制[29]。

在这项研究中，我们通过分析具有不均匀折射率分布的球对称系统来研究纳米结构中的修改后的光发射。发射体被建模为具有指定偶极矩的固定振幅偶极子源。这个模型与微观二级发射体不同，在后者中，寄生吸收引入了额外的损耗通道，可能会减少发射功率。因此，它作为连续半导体介质中理想化的驱动发射或光子循环场景的电磁描述最为相关。电磁模拟考虑了近场和远场光学效应。折射率分布要么在层边界处是突然的，要么是平滑的径向梯度变化[33,34,35,36,37]。这种梯度折射率结构已被广泛用于提高太阳能电池和LED的性能——在太阳能电池中，不同层之间的平滑折射率过渡增强了光吸收[30]，而在LED中，梯度折射率抗反射层通过减少内部反射来改善光提取[31]。这种梯度可以通过堆叠几个具有略微不同折射率的层、连续变化的材料组成或使用纳米结构表面来实现[32]。

基于对复杂介电环境中偶极子发射的基础理论处理[33]，包括Mie理论[34]、分层球状介质的dyadic Green’s函数公式[35]、介电界面附近的发射[36]以及嵌入或相邻于球形介电结构的偶极子发射体[37]，本研究关注的一个尚未完全解决的问题是：在固定振幅偶极子模型中，局部近场耗散与远场辐射功率之间的关系。我们通过使用全波电磁方法明确区分这些贡献来解决这个问题。在数值建模中，这种强烈的近场效应通常需要适当的正则化来避免非物理性的发散。宏观量子电动力学方法通过Green’s张量分解或与详细平衡兼容的公式来解决这个问题[38,39]。其他数值策略包括有限尺寸偶极子模型、空间平均程序和局部场校正，这些方法有效地调节了实际模拟中的近场奇异行为[40,41]。我们的建模扩展了以前的方法，包括（1）控制从嵌入式球形域（如量子点或原子源）的光输出；（2）区分光-物质相互作用和能量传输机制中的近场和远场效应；（3）表明即使近场吸收显著增加也不会明显影响偶极子的远场发射；（4）分析突然与平滑折射率过渡对发射的影响；（5）提供对光伏和LED相关的内部发射过程的见解。

**II. 几何与方法**
我们研究了由折射率为的球形结构发出的光，该结构的半径为，周围介质的折射率为。位于结构中心的偶极子作为发射体。选择这种居中发射体配置是为了隔离最高对称性情况下折射率剖面的效应，在这种情况下，总发射功率与偶极子方向无关。为了评估结果在居中发射体配置之外的准确性，我们在本文的最后还考虑了突变和梯度折射率过渡的代表性偏心偶极子位置。我们选择了一个示例波长为nm进行研究。图1展示了所研究的结构。我们分析了两种特定情况：（1）和；（2）及其反之情况。这些折射率分别代表典型的玻璃（）和较高折射率的半导体（）。对于这两种情况，我们考虑了两种情景：（1）非吸收性周围介质，即当；（2）吸收性周围介质，其对应于体积吸收长度为。分析是使用COMSOL Multiphysics中的Wave Optics Module通过有限元方法（FEM）进行的，解线性、局部、各向同性的非磁性时谐马克斯韦方程来计算光的衍射[42]。为了在我们的建模中将外部域扩展到无限远，我们包括了一个完美匹配层（PML）域，从半径开始。我们验证了所选的足够大，以至于其确切值不会影响发射功率。偶极子在模型中被视为一个具有固定偶极子方向的点偶极子，其强度为。这对应于一个谐波驱动的源，其偶极矩独立于局部电磁环境，允许源提供的总功率随周围介质的变化而变化——这种修改后的发射率由Purcell效应描述[43]。

**图1.** （a）、（b）基于偶极子发射体的二维示意图，中心为红色圆圈的偶极子，内球体半径为，外部模拟球体的半径为，外部放置了PML以将外部球体在实际中扩展到无限远。在这个示意图中，折射率在呈现（a）在处的突然变化以及在厚度上的（b）内球体和外球体之间的逐渐过渡。（c）、（d）对于nm的梯度折射率对应的空间剖面，从（c）的1.5平滑变化到（d）的3.3（详见第II节）。

为了获得偶极子发射的数值收敛性，在偶极子周围引入了一个具有精细网格的小辅助球形域（该球的半径从1到5 nm变化，随增加）。在这个辅助区域内，与内球体具有相同的，有限元尺寸约为0.5 nm，而在周围的介质中使用了较粗的网格元素以降低计算成本。我们注意到，这个辅助域纯粹用于数值目的，以便在FEM中实现更细的网格来处理点偶极子的奇异行为——我们还需要指出，如原子、分子或量子点这样的物理发射体具有有限的尺寸，并不会在产生真正的奇异场[44]。通过测试多个辅助球体半径，覆盖模拟中使用的实际数值范围，验证了FEM结果的收敛性，确认结果 robust 且不依赖于这个辅助球形域的任意大小。对于从到的折射率突变情况，设置辅助球体的半径为两倍于的尺寸；对于较小的，我们使用。对于折射率的平滑径向变化情况，梯度从nm开始，并在厚度为1到2000 nm的区域延伸。在这种情况下，外半径定义为nm。在梯度区域内的（可能是复数值的）折射率使用在过渡区域开始和结束处导数为零的函数来建模，从平滑变化到（这通过对位置和值向量进行三次样条插值来实现，其中nm）。在吸收情况下，折射率的实部和虚部都使用相同的样条和相同的δ进行插值。所得到的平滑径向变化在图1（c）和1（d）中进行了说明。请注意，在突变情况下最大的波长2050纳米，对应于平滑情况下（考虑的最大波长）的波长，以确保突变过渡与平滑过渡之间的公平比较。我们关注的是具有偶极矩的偶极子发出的功率。作为参考，我们使用了偶极子置于真空中的发射功率[45]。我们以归一化功率的形式展示结果，即可将功率除以某个常数。为了表示一个各向同性的偶极子，我们应该对沿不同方向（-、-和-）的偶极矩的结果进行平均[43]。尽管单个偶极子的发射是各向异性的，但是通过对所有角度的辐射功率进行积分得到的总发射功率与偶极子的方向无关，只要发射器放置在球形对称、各向同性的结构中心即可。因此，我们不対所有方向的偶极矩进行平均，而是模拟单个偶极子的方向以降低计算成本。在模拟中，为了计算功率，我们将坡印廷矢量（投影到表面的法线方向上）在一个封闭的球面上进行积分。当我们选择该球面的半径时，如果球体内部没有吸收材料，得到的值就是珀塞尔因子（Purcell factor）。然而，如果偶极子附近存在吸收材料，近场吸收会引入额外的耗散途径。在我们的固定幅度偶极子模型中，源保持其偶极矩，因此在这些额外耗散途径存在的情况下，偶极子提供的总功率会增加；这种增加直接反映在计算出的功率值中。例如，在具有光子回收的半导体系统中，这相当于假设理想的光子回收，即所有在近场被吸收的能量最终都会返回到发射器。如果在计算功率时选择的半径大于某个阈值，计算将包括球体内部分吸收材料的影响；严格来说，这个值代表的是在考虑近场吸收后到达特定距离的净功率，而不是源消耗的总功率。因此，在有损耗的情况下，在大于该阈值的半径处计算出的功率不应被解释为珀塞尔因子，而应被视为通过吸收区域传播后的净外向功率。

系统的球形对称性，包括偶极子的位置，使我们能够沿x-z、-和-平面应用镜像对称性[46]。这种对称性简化了计算域，从而加快了计算速度并减少了所需的随机存取内存。通过利用这些镜像对称性，我们仅模拟了球形系统的1/8部分，限制在正半空间内。对于对称性简化，我们对垂直于偶极矩的平面施加完美导电体边界条件，对平行于偶极矩的平面施加完美磁导体边界条件。对于非吸收材料的情况，我们使用了STRATIFY MATLAB代码[47]来验证数值结果，显示出良好的一致性，并确认了我们COMSOL Multiphysics模拟的可靠性。使用COMSOL Multiphysics中的网格设置，我们达到了相对收敛度约为2%，与STRATIFY的高收敛结果相当。我们选择COMSOL Multiphysics进行研究是因为其灵活性，包括吸收周围介质的情况。尽管结果是为特定波长呈现的，以便与实际设备尺寸直接比较，但只要波长和几何尺寸以相同的方式进行缩放（只要折射率在波长变化期间没有变化），结果仍然是有效的。

III. 结果
A. 折射率的突变过渡
我们首先考虑外部球体的情况，以专注于发射特性的衍射调节，然后再考虑吸收的额外影响[48]。如图2所示，和之间的尖锐界面导致反射和折射效应，从而在功率图中出现峰值和低谷。

图2. 折射率突变时的功率图，其中(a)为；(b)为。这里的功率是从位于的球面计算的，但选择这个半径并不影响这些结果，因为系统不包含吸收材料（在PML包围的域内）。
在半径较小时，即，系统处于静电区域内，延迟效应可以忽略不计，这意味着电磁场的相位在内部球体上不会显著变化，在这种情况下可以应用静电近似[40]。在这种状态下，偶极子与周围材料的相互作用主要由近场耦合控制[37,49]。在这种近似下，发射功率由发射器位置的局部场因子决定，并与电场幅度的平方成正比[40]。对于两种折射率配置观察到的相反行为是由于球体边界处的介电对比度引起的，它诱导极化电荷，从而修改了发射器位置的局部电场[40]。对于，这些极化电荷产生的场增强了局部场，因此增加了发射功率。相反，对于，同样的机制减少了发射器位置的局部场并抑制了发射。为了明确验证这一点，我们通过将静电预测与全波模拟进行比较来研究极限情况。使用静电近似[40]，我们得到和，以及反向配置时的。然后我们使用更精细的网格进行了额外的模拟，在考虑的最小纳米范围内获得了数值上高度收敛的结果。这种建模得到的值与静电值相比相对差异小于0.1%。这种定量一致性确认了在小半径极限下，发射率的增强或抑制是由局部场效应控制的，从而验证了静电近似作为小折射率情况下全波结果的解释。

当和时，发射功率传递到光学密度更高的介质中。随着半径的增加和近场相互作用的减弱，系统脱离了静电区域，发射功率开始由于内部球体的远场干涉效应而周期性波动。核心的相对较低折射率减少了光学限制，因为折射率对比度有利于场穿透到周围高折射率介质中，减弱了共振模式的局域化，并增强了向周围高折射率介质的泄漏，从而减少了与辐射模式的有效耦合[15]。这些振荡是由于在反射处的波的建设性和破坏性干涉引起的。它们的间距主要由内部球体内的波矢量决定，并大约按比例变化。因此，和配置的峰值间距比反向情况更宽（这将在下一段中讨论）。较弱的限制也扩大了共振线宽，并减少了对比度和峰值幅度，反映了向周围介质的辐射泄漏增加。因此，与情况相比，峰值珀塞尔因子较低。

对于和的反向情况，发射功率向光学密度较低的介质传播。随着半径的增加和系统进入远场区域，再次显示出与相关的周期性振荡。与之前的情况相比，这些振荡的间距更紧密，共振更尖锐，对比度更高。因此，在这种球形几何结构中，主要由控制共振的间距，而折射率对比度控制它们的线宽和峰值幅度，为选择较稀疏和平滑的光谱或较密集和锐利的光谱提供了一个简单的设计规则。这些行为不仅限于此处考虑的特定折射率值，而在当前的球形几何结构中更普遍适用。小半径行为的特点是与介电对比度相关的静电局部场修正，而较大半径的响应则由共振、光学限制和辐射泄漏控制，具体细节取决于和。接下来，我们在外部球体中加入了吸收[用表示]。在图3中，我们展示了在内部球体表面（面板(a)和(c)）和外部球体表面（面板(b)和(d)）计算的功率。对于这两种情况，计算出的功率有显著差异。对于小的，从球体提取的偶极子发射功率（由给出）急剧增加，这是由于点偶极子在接近时的近场迅速增长[50]。相应的局部吸收率与成正比，在点偶极子模型中，当接近偶极子时，大致按比例缩放[51]。即使在小的情况下，也发生了这样的快速吸收增加，这对应于远场辐射的相对较长的吸收长度（即对于平面波）。

图3. (a) 在处计算的；(b) 在和时计算的；(c) 在处计算的；(d) 在处计算的，作为内部半径从1到2050纳米的函数。
经典偶极子理论还显示[51]，时间平均坡印廷矢量的径向分量主要由偶极子附近的强烈局域化近场分量主导。在对球形表面积分后，发射功率的近似缩放为。随着的增加，这些近场贡献的影响减弱，剩余的功率变化反映了周围介质中的远场吸收。图4显示了图3中的功率图，放大到纳米，并在同一图表中比较了在和处的提取结果。在处和处计算的功率之间的差异反映了在损耗性周围介质中吸收的功率。值得注意的是，在近场区域内，随的变化并不遵循单一的幂律依赖性。

图4. 在近场区域内，比较了在和处计算的功率。（a）和；（b）和。数据来自图3。
这种行为表明，在小距离处，发射功率受到偶极子场的多个组分的影响。这一观察与经典偶极子的观察结果一致，在经典偶极子中，点偶极子的电磁场包含大约按比例缩放的贡献，和[51]。FEM模拟解决了偶极子源的完整麦克斯韦方程，本质上包括所有这些贡献。
对于小的，近场吸收强烈，其起始取决于折射率对比度：对于和，吸收在大约20纳米以下占主导，而对于相反的对比度，和，在大约40纳米以下发生。在这些范围内，偶极子的衰减近场与吸收区域强烈耦合，导致近场吸收增强——类似于在吸收界面附近的发射器报告的淬火现象[52]，其中局部耗散可以超过发射到远场的功率。随着的增加，近场耦合减弱，远场光能传输占主导。在这种状态下，处的发射功率密切代表了到达远场的辐射功率，而周围介质中的吸收保持较小，导致在和处提取的曲线趋于一致。这种行为对于光电器件尤其相关，因为在分析光子回收和优化整体器件效率时，分离近场相互作用和远场辐射是必不可少的。

如图4所示，在距离偶极子发射器大约30纳米以下的距离内，强烈的近场相互作用提供了通过近场吸收进行光子回收的额外途径，增加了发射能量在逃逸之前在器件内被重新吸收的概率。理解这种再吸收行为对于确定实际回收了多少能量与从器件中辐射出来的能量至关重要。我们的分析为光子回收提供了见解，补充了现有研究中对整体器件性能的关注[25,53,54]。作为近场和远场光能传输之间转变的进一步证明，图5比较了在吸收性和非吸收性周围介质中的结果（即从图2和图3中提取的数据）。

图5. 在非吸收性和吸收性介质中，从计算出的功率，作为内部半径从1到200纳米的函数（数据来自图2和图3）。

在这里，对于吸收性周围介质，是在处计算的。在吸收情况下的结果与非吸收情况下的结果非常吻合——除了由于在8.5微米的体吸收长度范围内远场辐射的吸收，导致数值略有降低。因此，这种偏差的大小取决于评估时的确切半径。由于折射率的非零虚部导致的光散射微小变化，也会产生额外的小差异。总之，尽管如图3(a)和3(c)所示，近场吸收显著增加，但这种效应仅限于小分离范围，并不影响图5中研究的远场辐射的物理定义和稳健性。因此，在我们的固定振幅偶极矩模型中，近场耦合改变了局部吸收，但不一定导致辐射功率的相应减少。这一区别对于理解光电子器件中的能量传输很重要，并且可以指导太阳能电池[55]中的光子回收和LED的光输出耦合研究。

作为使用偶极周围的上述非吸收区域的替代方案，我们还研究了一个均匀介质的情况（未显示）。即使允许吸收一直延伸到发射器，导致近场吸收大幅增加（仅受FEM实现中的网格分辨率限制），从偶极计算出的值仍然保持有限且表现良好。这个结果表明，在模拟中，发射器可以完全嵌入吸收介质中，而不会影响远场辐射的定义。在这种情况下，固定振幅偶极矩提供的总功率自然会增加，以应对额外的近场损耗，这使到达远场的辐射功率得以维持。

虽然当前工作并不旨在提供对嵌入吸收连续介质中的偶极子发射的完全微观处理，但它阐明了偶极子在非吸收介电体中的发射特性，并证明了远场辐射的稳定性。

在这里，我们考虑了折射率梯度的效应，即从折射率1.5变化到3.3。与上述讨论的陡峭折射率变化不同，后者由于界面反射产生了尖锐的、重复的功率峰值。如图6所示，对于非吸收的周围介质，当折射率梯度足够厚时，由于折射率的渐变过渡，反射和折射效应减小，因此发射功率的条纹减少。图中展示了在不同折射率梯度厚度下，发射功率的条纹变化情况。条纹的间距由梯度区域的光学厚度决定。随着梯度厚度的增加，折射率对比度分布在更长的空间尺度上，从而减少了界面处的反射。结果，峰值变得不那么尖锐，它们的幅度和对比度都降低了。对于波长级别的梯度厚度，条纹结构被强烈抑制。有趣的是，无论折射率的具体值如何，随着厚度的增加，折射率趋于一个恒定值。这个值对应于均匀介质中偶极子的折射率。因此，即使折射率梯度区域足够厚，偶极子向低折射率周围介质的发射也表现得就像它位于无限介质中一样。这与经典结果一致，即在平面镜子或介电界面附近的偶极子，在距离界面足够远的地方，发射特性接近于无限均匀介质中的偶极子。因此，周围介质的较低折射率并不限制位于较高折射率内球体中的偶极子的发射。这一观察在讨论具有不同折射率的介质中的局域态密度（LDOS）时非常有趣[56]。这些结果表明，梯度厚度影响系统的发射特性：较薄的梯度区域保持了更明显的振荡行为，具有更大的峰值幅度和对比度，而较厚的梯度区域减少了这些振荡，产生了更平滑的发射轮廓。这种行为也与全内反射（TIR）的概念相关，后者通常限制了平面LED的光输出[57]。在平面几何结构中，当光线试图以超过临界角度从高折射率材料传播到低折射率材料时，会发生TIR，将光线困在高折射率材料内部。然而，在球形几何结构中，如这里所示，发射光径向向外传播，并遇到逐渐变化的折射率过渡或以垂直入射角度遇到突变界面，因此永远不会满足TIR条件。这些情况允许更有效的光逃逸。这些发现与光伏学中的先前工作一致，其中梯度折射率结构被用来抑制材料边界处的反射[58,59]，从而提高了发射光的输出和由于反射损失减少而在活性层内的吸收。

图7展示了在吸收介质中系统以及所有三个球体表面（内部（在1.5折射率），梯度（在2.0折射率）和外部（在3.0折射率）的发射功率响应。由于在具有梯度折射率的区域有吸收，因此从1.5折射率的偶极子计算出的功率值低于从2.0折射率的偶极子。同样，由于在外层球体中有吸收，从2.0折射率的偶极子计算出的功率值也低于从3.0折射率的偶极子。当梯度折射率的球体变得更厚时，能量衰减更为渐进，因为折射率的实部和虚部在过渡区域平滑变化。因此，反射和折射效应减弱，整体行为呈现平滑曲线。与非吸收介质的情况类似，我们也发现，从3.0折射率的偶极子计算出的功率值随着厚度的增加而趋于一个恒定值。与梯度过渡相比，突变情况在考虑的半径范围内表现出强烈的波动。

为了探讨这些发现对实际光电子器件的实用性，其中发射器分布在体积中，我们通过将偶极子从中心向外移动来进行空间敏感性分析。偏心放置打破了问题的球形对称性，使得发射行为本质上依赖于发射器的位置和其偶极矩的方向。因此，我们区分了径向orientation和横向orientation：在径向orientation中，偶极矩与从球心位移的方向对齐；在横向orientation中，偶极矩垂直于径向位移方向。由于几何结构的旋转对称性仍然存在，这两种垂直方向是等效的。

图8显示了对于两种偶极子方向的响应，作为归一化偶极位移的函数，对于具有1.0纳米突变的界面和具有2.0纳米梯度折射率的情况。偶极子分别被位移了最大0.98纳米和0.9纳米。图8中的结果表明，从3.0折射率的偶极子计算出的功率值随着厚度的增加而趋于一个恒定值。类似于非吸收介质的情况，我们也发现，从2.0折射率的偶极子计算出的功率值随着厚度的增加而趋于一个恒定值。与梯度过渡相比，突变情况在考虑的半径范围内表现出强烈的波动。

为了探讨这些发现在实际光电子器件中的实用性，其中发射器分布在体积中，我们通过将偶极子从中心向外径向移动来进行空间敏感性分析。偏心放置打破了问题的球形对称性，使得发射行为本质上依赖于发射器的位置和其偶极矩的方向。因此，我们区分了径向orientation，其中偶极矩与从球心位移的方向对齐，以及横向orientation，其中偶极矩垂直于径向位移方向。由于几何结构的旋转对称性仍然存在，这两种垂直方向是等效的。

图8显示了两种偶极子方向的响应，作为归一化偶极位移的函数，对于具有1.0纳米突变的界面和具有2.0纳米梯度折射率的情况。在这些情况下，偶极子分别被位移了最大0.98纳米和0.9纳米。图8中的结果显示，从3.0折射率的偶极子计算出的功率值随着厚度的增加而趋于一个恒定值。虚线显示了从2.0折射率的偶极子计算出的功率值。同样，由于在外层球体中有吸收，从2.0折射率的偶极子计算出的功率值也低于从3.0折射率的偶极子。当梯度折射率的球体变厚时，能量衰减更为渐进，因为折射率的实部和虚部在过渡区域平滑变化。因此，反射和折射效应减少，整体行为呈现平滑曲线。同样，与非吸收介质的情况一样，我们也发现，从3.0折射率的偶极子计算出的功率值随着厚度的增加而趋于一个恒定值。与梯度过渡不同，突变情况在考虑的半径范围内表现出强烈的波动。

为了探讨这些发现对实际光电子器件的实用性，其中发射器分布在体积中，我们通过将偶极子从中心向外径向移动来进行空间敏感性分析。偏心放置打破了问题的球形对称性，使得发射行为本质上依赖于发射器的位置和其偶极矩的方向。因此，我们区分了径向orientation，其中偶极矩与从球心位移的方向对齐，以及横向orientation，其中偶极矩垂直于径向位移方向。由于几何结构的旋转对称性仍然存在，这两种垂直方向是等效的。

图8显示了对于两种偶极子方向的响应，作为归一化偶极位移的函数，对于具有1.0纳米突变的界面和具有2.0纳米梯度折射率的情况。在这些情况下，偶极子分别被位移了最大0.98纳米和0.9纳米。图8中的结果表明，从3.0折射率的偶极子计算出的功率值随着厚度的增加而趋于一个恒定值。与梯度过渡相比，突变情况在考虑的半径范围内表现出强烈的波动。

C. 来自偏心发射器的效应

为了探讨这些发现在实际光电子器件中的实用性，其中发射器分布在体积中，我们通过将偶极子从中心向外径向移动来进行空间敏感性分析。偏心放置打破了问题的球形对称性，使得发射行为本质上依赖于发射器的位置和其偶极矩的方向。因此，我们区分了径向orientation，其中偶极矩与从球心位移的方向对齐，以及横向orientation，其中偶极矩垂直于径向位移方向。两种垂直方向是等效的，因为几何结构的旋转对称性仍然存在。

图8显示了两种偶极子方向的响应，作为归一化偶极位移的函数，对于具有1.0纳米突变的界面和具有2.0纳米梯度折射率的情况。这些最大归一化位移分别约为0.98和0.9。图8中的结果表明，从3.0折射率的偶极子计算出的功率值随着厚度的增加而趋于一个恒定值。虚线显示了从2.0折射率的偶极子计算出的功率值。同样，由于在外层球体中有吸收，从2.0折射率的偶极子计算出的功率值也低于从3.0折射率的偶极子。当梯度折射率的球体变厚时，能量衰减更为渐进，因为折射率的实部和虚部在过渡区域平滑变化。因此，反射和折射效应减少，整体行为呈现平滑曲线。同样，与非吸收介质的情况类似，我们也发现，从3.0折射率的偶极子计算出的功率值随着厚度的增加而趋于一个恒定值。与梯度过渡不同，突变情况在考虑的半径范围内表现出强烈的波动。

D. 连续半导体区域与离散两能级系统

在结论之前，值得指出连续半导体区域中的光子回收与由于周围介质中的寄生吸收而导致的离散两能级（原子）系统的发射修改之间的重要区别。在连续半导体中，光子回收导致电子从价带重新激发到导带，因此系统中没有净能量损失[55]。相比之下，对于两能级原子，寄生吸收作为损耗通道，降低了外部量子效率（即，没有光子回收）。在我们的固定振幅偶极矩模型中，源提供了维持其振荡强度所需的额外功率，因此尽管存在局部吸收损耗，到达远场的辐射功率仅受轻微影响。然而，我们强调，当前的处理是一个驱动源的电磁模型，并不构成对实际原子、分子或量子点中淬灭或耗散发射过程的完整微观描述。在这个意义上，当前模型在定性上更接近于半导体中的理想化光子回收，其中局部吸收有助于重新激发过程，而不是对处于寄生吸收环境中的离散量子发射器的微观描述。

IV. 结论

我们通过数值研究了位于折射率为1.5的球形内部域中的偶极子的光发射，考虑了非吸收和吸收的周围介质，这些介质的折射率分别为2.0和3.0，具有不均匀的折射率分布——要么在层边界处有突变变化，要么具有平滑的径向变化。内区和外区之间的折射率突变导致偶极子发射功率随着内球半径的增加而出现尖锐的、重复的峰值，这是由于界面处的反射效应。相比之下，具有折射率梯度变化的系统随着梯度区域厚度的增加而表现出更平滑的峰值。由于折射率在梯度区域内连续变化从1.5变化到3.0，增加其厚度减小了梯度（即，单位长度的变化），从而减少了反射效应。由于周围球体中有吸收材料，通过球体表面计算出的偶极子发射功率随着内半径的减小而显著增加，这是由于近场吸收。对于较大的折射率，近场吸收可以忽略不计，发射功率与非吸收周围介质中的情况非常相似。重要的是，对于这里考虑的折射率对比度2.0，强烈的近场吸收主要增加了偶极子发射功率中在周围介质中耗散的比例，而向外传播的辐射功率与非吸收情况相比仅受轻微影响。这种行为通过在小偶极子-介质间距处提取的功率的强烈依赖性得到证明，而在较大偶极子-介质间距处提取的功率，代表离开系统的辐射，仅与折射率略有变化。在某些点处评估的两种功率之间的差异，对应于光在周围介质中吸收的能量。这一区别对于分析光电器件中的内部光能传输和吸收过程至关重要，例如太阳能电池中活性半导体区域内的光子循环利用。我们研究中的一个有趣发现是，在梯度系统中，无论哪种情况，随着梯度厚度的增加，比值趋于一个固定值。这表明即使折射率差异较大，一个足够厚的梯度区域也能使偶极子的发射行为如同它处于无限介质中一样，从而不受周围介质折射率的限制。因此，渐变折射率能够在吸收型和非吸收型系统中实现对光发射的精确控制，为光伏[30,60]、LED[61]以及其他光电器件的实际应用提供了支持。通过应对反射损耗和全内反射（TIR）等关键问题，这些发现为优化光与物质的相互作用以及提升未来光子器件的光学性能指明了方向。