二维偶极子晶体中相互作用范围控制的从一级熔化到连续熔化的交叉转变

《APS Open ScienceNEW》：Interaction-range-controlled crossover from first-order to continuous melting in two-dimensional diplon crystals

　　

二维（2D）双极子晶体（氦膜上的电子）的分子动力学模拟揭示了随着膜厚度 $d$ 相对于晶格常数 $a$ 增大，熔化机制从一级相变向连续相变转变的过程。当 $d/a$ 较小且 $N=40000$ 时，滞后现象仍存在，并伴随强烈的 Binder 累积量异常。当 $d/a$ 较大时，滞后现象消失，取向关联以幂律形式衰减，$\eta_6=0.31\pm0.04$，接近 Kosterlitz-Thouless-Halperin-Nelson-Young 界限 $1/4$，与在所研究的体系尺寸和数值分辨率范围内的连续熔化一致；位错环解离将任何六角相限制在 $\Delta T/T_m<0.5\%$ 以内。因此，双极子系统可用于调控二维熔化，这与电子-氦膜量子计算平台相关。

二维熔化仍是凝聚态物理中的一个基本问题。Kosterlitz-Thouless-Halperin-Nelson-Young（KTHNY）理论 [1–4] 预测，二维固体通过两个由拓扑缺陷介导的连续相变熔化，其间存在一个具有准长程取向有序的中间六角相。该图景已在胶体系统 [5–7] 和硬圆盘模拟 [8,9] 中得到证实。然而，对于足够长程的相互作用，二维熔化可以是第一级的 [10,11]，完全绕过六角相。控制这一交叉转变的条件仍然知之甚少。虽然熔化机制已作为粒子软化度 [12]、密度 [13]、约束 [14] 和屏蔽长度 [15–17] 的函数进行了研究，但很少有先前的工作仅通过相互作用程长在单一物理系统内连续调控熔化机制。除了基础科学意义之外，理解二维电子晶体的稳定性和熔化行为对于电子-氦膜量子计算平台 [18,19] 直接相关，在该平台上维持晶体有序对于量子比特相干性和可寻址性是必需的。

被限制在厚度为 $d$ 的氦膜表面、沉积在衬底上的电子形成称为双极子的电荷复合体 [20–25]。双极子-双极子相互作用如方程 (1) 所示，其中 $\varepsilon_b$ 为衬底介电常数，该相互作用从库仑型过渡到偶极型。第一项代表通过氦膜的直接电子-电子和电子-镜像电荷相互作用，第二项考虑了衬底极化。两项具有相同的函数形式，但在耦合强度和屏蔽长度上有所不同。比值 $d/a$，其中 $a$ 为三角晶格最近邻距离，控制了有效相互作用程长。在之前对 $N$ 个粒子的研究中，无论是使用显式双极子势 [26] 还是单参数屏蔽 Wigner 晶体模型 [17]，均报告了第一级熔化，但这些工作采用了有限的体系尺寸、粗糙的温度网格，且缺乏现代 KTHNY 诊断方法。在此，我们采用完整的 Ewald 求和 [27,28]、体系尺寸达 40 000 以及全面的 KTHNY 分析重新审视双极子系统，以展示熔化机制如何从小 $d/a$ 时的一级相变演化为大 $d/a$ 时与连续熔化一致的行为。

我们在三角晶格上模拟 $N$ 个双极子，采用周期性边界条件、速度-Verlet（VV）分子动力学结合周期性速度重标度方法。每个双极子被建模为一个质量为 $m$ g 的单一经典粒子（$^4$He 离子质量，沿用文献 [26]）；这对应于电子与衬底镜像电荷刚性耦合的图像，该对粒子在熔化过程中作为单一复合体平移，且平衡结构可观测量与这一选择无关。衬底介电常数为 $\varepsilon_b=4$，面密度为 $\Sigma$，给出最近邻距离 $a$。研究六种膜厚度：$d = 100, 500, 1000, 2000, 3000$ 和 $\infty$ ?，对应 $d/a$ 从 0.011 到 0.565。长程相互作用使用完整的 Ewald 求和 [27,28] 计算，参数按体系尺寸缩放。实空间截断为 $r_c$。每个温度点包含平衡步骤和采样步骤（时间步长 $\Delta t$ s）。每 500 步保存一个构型（每个温度 400 个快照）。同时采用加热和冷却协议。研究三种体系尺寸：$N = 2500, 10000$ 和 $40000$，并在三种代表性厚度处进行有限尺寸标度（FSS）分析。为在最大体系尺寸获得正则系综能量涨落，我们在 $N = 40000$ 下使用 BAOAB Langevin 积分器 [29]（摩擦系数 $\gamma$）重新运行了这三种厚度。在固相（$T < T_m$）中，六角序参量在 VV+重标度与 Langevin 恒温器之间的一致性在 0.01 以内（均方根偏差，RMSD），确认在平衡态下构型采样不依赖于恒温器 [30]。在相变附近，过阻尼 Langevin 动力学产生更宽的亚稳区域，相对于 VV+重标度，表观熔化温度偏移分别为 +9%、+21% 和 +57%；因此我们将所有能量涨落结论仅限于正则采样的 Langevin 数据，并在这些偏移量进行了量化 [30]。结构可观测量（序参量、缺陷计数）均基于 VV+重标度轨迹。我们验证了在每个温度下积分能量自相关时间均满足收敛条件，四个等长子块的能量块平均值与块平均值的两个标准误以内差异，且块平均值在 0.02 以内稳定，并且三个独立随机种子副本均存在加热-冷却滞后 [30]。

对每个保存的构型，我们计算：(1) 全局六角序参量，如方程 (2) 所示，其中求和遍历粒子 $i$ 的 Delaunay 近邻；(2) 取向关联函数，使用赤池信息量准则（AIC）选择拟合幂律或指数模型；(3) 来自 Delaunay 三角剖分的拓扑缺陷（配位数、5–7 位错对和自由位错环）；以及 (4) 六角相磁化率。熔化温度从插值序参量交叉确定。误差棒通过块自助重采样获得（20 个块，每块 20 个快照）。

双极子系统如图 1(a) 所示：氦膜表面的电子与底层衬底中的镜像电荷结合，形成的电子-镜像电荷复合体排列在三角晶格上。我们首先考察参数范围中大 $d/a$（偏向库仑）的一端。在 $d/a = 0.565$（大 $d/a$）时，六角序参量 [图 1(b)] 在约 1.3 mK 内下降；虽然相对下降幅度与 $d/a = 0.011$ 的情形（灰色方块，上方坐标轴）相当，但该曲线不存在显著的加热-冷却滞后（与 $d/a = 0.011$ 情形形成鲜明对比，见图 2），且取向关联以幂律形式衰减，与在所研究的体系尺寸和温度分辨率范围内观测到的连续相变一致。精细温度网格（1.27 mK 间距，$T_m$ 附近 80 个点）显示熔化温度在加热和冷却过程中相同，在 $N = 10000$ 和 40000 两个尺寸下均如此，而 12.5 mK 标准网格产生的残余缺口与网格分辨率限制一致而非真正的热力学滞后。在最后一个类固态温度处，取向关联以幂律形式衰减 [图 1(c)]，超过了 KTHNY 六角相-液相边界 $1/4$。然而，Voronoi 分析已经在此温度揭示了 136 个自由位错环和 1013 个自由位错 [图 1(d)]，在最后一个幂律衰减的精细网格温度处上升至 490 个自由位错环和 2076 个位错，表明位错和位错环解离几乎同时发生。没有温度表现出纯六角相特征。如果六角相存在，其窗口宽度小于 1.3 mK，这与硬圆盘 [9] 和软粒子 [12,31] 中勉强可分辨的六角相一致。

**图 1.** 体系设置和大 $d/a$（偏向库仑区域）时的连续熔化。(b)–(d) 对应 $d/a = 0.565$；晶格常数 $a$。面板 (b)–(d) 使用 VV+重标度结构轨迹。(a) 双极子系统示意图（示意性，未按比例）。上方：横截面显示氦膜表面的电子（—）与衬底中的镜像电荷（+）结合，两者由氦膜厚度 $d$ 分隔。下方：由此形成的双极子三角晶格俯视图，最近邻距离为 $a$。(b) 两种 $d/a$ 值下的六角序参量（蓝色圆圈，下方坐标轴对应 $d/a = 0.565$；灰色方块，上方坐标轴对应 $d/a = 0.011$）。两种序参量分别在各自熔化温度处下降；相变的一级与连续特征在正文中通过滞后（相对于 $d/a$ 的变化）和取向衰减指数进行了定量确认。(c) 三个温度下的取向关联函数：固态（271.2 mK，蓝色）、接近 $T_m$（283.6 mK，绿色）和液态（296.1 mK，红色）。$T_m$ 附近的幂律衰减指数为 $\eta_6$。(d) 相同三个温度下按配位数着色的 Voronoi 快照（六重、五重和七重），显示从固相到液相缺陷的逐渐增殖。

**图 2.** 小 $d/a$（偶极极限）时的一级熔化（$d/a = 0.011$）。面板 (a) 使用 BAOAB Langevin 恒温器（正则能量涨落）；面板 (b)–(d) 使用 VV+重标度结构轨迹。(a) 加热（红色）和冷却（蓝色）协议下的每粒子能量与温度关系。(b) 加热（红色）和冷却（蓝色）下的六角序参量，显示尖锐的不连续性和可见的热滞后。(c) 固态、接近 $T_m$ 和液态温度下的取向关联函数。(d) 六角相磁化率在熔化转变处显示尖锐峰值。

相比之下，在小 $d/a$（$d/a = 0.011$，小 $d/a$，偶极极限）时，熔化明显为第一级（图 2）。序参量在单个温度步长（12.5 mK）内从锐利下降。关联函数直接从幂律衰减过渡到指数衰减，无中间区域，且在最后一个类固态温度处远超过 KTHNY 界限 $1/4$。加热和冷却之间均表现出热滞后，六角相磁化率在熔化转变处显示尖锐峰值。有限尺寸标度确认了第一级性质：滞后在 $N = 10000$ 时为 3.7%，在 $N = 40000$ 时保持非单调的标度行为反映了竞争的成核势垒。Langevin 能量时间序列计算的能量 Binder 累积量在 $T_m$ 附近偏离高斯值并向双峰共存值（对称潜热分割对应 $2/3$）上升，独立确认了第一级特征 [30]。

小 $d/a$ 时的第一级分类令人惊讶，因为方程 (1) 的渐近尾部形式将双极子势正式归入所有 $d/a$ 下的 KTHNY 稳定普适类。我们将小 $d/a$ 的结果解释为缺陷驱动机制对 KTHNY 图景的取代，而非渐近普适类的改变。三条定量证据支持这一图景。第一，在 $d/a = 0.011$ 时，潜热代理量（作为最陡段中能量跳跃评估，参见补充材料第 S9 节 [30]）在不同体系尺寸下独立于 $N$，与第一级相变预期的与 $N$ 无关的潜热一致。第二，从自由位错密度的固体侧 Arrhenius 依赖关系提取的位错芯能（参见补充材料第 S9 节 [30]）在 $d/a = 0.011$ 时统计上低于较大 $d/a$ 时的值，且在 Nelson-Halperin KTHNY 稳定性下界之内。第三，从 Langevin 时间序列计算的常规能量 Binder 累积量在 $d/a = 0.011$ 时的转变区域向双峰共存值上升，而在较大 $d/a$ 时接近零（参见补充材料第 S2 节 [30]）。这些特征与小 $d/a$ 时晶界介导的第一级熔化一致，而非 KTHNY 的渐进两阶段缺陷解离图景，与 KTHNY 被急剧缺陷增殖取代的第一级相变理论情景一致 [10,32,33]。

图 3 展示了核心结果：随着 $d/a$ 从 0.011 增至 0.565，熔化行为的系统性演化。三项独立指标确认了交叉转变。第一，滞后从小 $d/a$（$d/a = 0.011$）时的 3.7% 下降超过一个数量级到大 $d/a$（$d/a = 0.565$）时的接近零，在 $d/a = 0.280$ 处的残余归因于标准网格分辨率（精细网格测量给出 1.3 mK 以内的零滞后）[图 3(b)]。第二，当按 $d/a$ 重标度时，曲线几乎坍缩到共同形式上 [图 3(a)]。第三，取向衰减指数系统性地变化：在小 $d/a$（$d/a = 0.011$）时，幂律拟合差（对应第一级构型）；当 $d/a$ 增大时，趋近 KTHNY 界限 [图 3(c)]。值得注意的是，该指数是非单调的，在中间 $d/a$ 时降至 $1/4$ 以下，此时 AIC 选择浅指数的幂律拟合；这反映了长程取向有序的逐渐丧失，而非真正的 KTHNY 六角相。在最近邻距离处评估的有效相互作用指数从（偶极极限，小 $d/a$）演化到（库仑极限，大 $d/a$）[图 3(c)，插图]。

**图 3.** 相互作用程长控制的交叉转变（$d/a$）。(a) 所有六种 $d/a$ 值下的六角序参量。当按 $d/a$ 重标度时，序参量曲线几乎坍缩到共同形式；从一级熔化（小 $d/a$）到连续熔化（大 $d/a$）的交叉转变在面板 (b) 和 (c) 中进行了定量分辨。(b) 热滞后 vs $d/a$，从 $d/a = 0.011$ 时的 3.7% 下降到 $d/a = 0.565$ 时的接近零，在 $d/a = 0.280$ 处的残余归因于标准网格分辨率（$d/a = 0.565$ 处的精细网格分析给出 1.3 mK 以内的零滞后）。(c) 取向衰减指数 vs $d/a$（带自助误差棒的填充圆圈）；虚线标记 KTHNY 六角相界限 $1/4$。该指数是非单调的（见正文）。插图：最近邻距离处的有效相互作用指数，从（偶极，小 $d/a$）演化到（库仑，大 $d/a$）。

熔化温度从 $d/a = 0.011$ 时单调递增到 $d/a = 0.565$ 时（精细网格值）[图 4(a)]。标准网格加热-冷却缺口随 $d/a$ 增大而缩小，并在 $d/a$ 较大时趋于统计不可分辨。$d/a = 0.565$ 处的有限尺寸标度 [图 4(b)] 显示序参量随 $N$ 增大而变尖锐，同时熔化温度收敛，与在所研究的体系尺寸范围内连续熔化一致 [8]。

相比之下，滞后仍然很大（ ）在 处 [图2；量化见图3(b)]。

图4. 相图与有限尺寸标度。(a) 熔化温度 随 （下轴）和 （上轴）的变化，在 处，分别对应加热（蓝色圆圈，实线）和冷却（红色方块，虚线）过程。蓝色阴影标记固体相；加热和冷却曲线之间的狭窄绿色区域标记滞后区间，该区间在 时闭合（在标准网格分辨率内）。(b) 在 处对于 ，10 000，和 40 000 的情况，显示转变随系统尺寸变尖锐，同时 收敛——与连续熔化一致。

双极子系统为二维熔化提供了一个可调控的设置，其中熔化机制由方程(1)中相互作用的短程、类库仑部分决定，而非由其长程偶极尾部决定。薄膜厚度 在最近邻尺度上调控有效相互作用，从偶极型（小 ）过渡到库仑型（大 ），这与基于粒子软化[12]、屏蔽[15–17]或约束[14]的方法不同。对于渐近衰减为 的相互作用，KTHNY理论预测 时发生连续熔化， 时发生一阶熔化[10,11]。双极子势总是具有偶极长程尾部（ 时 ），这在形式上将其置于所有 的KTHNY稳定区中；因此我们观察到的 依赖性反映的是短程库仑核心在最近邻尺度的强度（ 时 ）而非渐近普适类别的变化。 处的局部 [图3(c)，插图]是一个短程描述符，不应直接与KTHNY 阈值比较；在此前提下， 处的局部交叉对应于 [34]。我们将熔化机制的变化归因于产生位错的能量代价：随着 增大，最近邻距离处的相互作用变得更加类库仑，晶格变得更刚硬，因此位错核心能量在类库仑端（ 时 ）大于偶极端（ 时 ）（见补充材料第S9节[30]）。在低核心能量下，位错突然且集体地增殖，一阶转变抢先于KTHNY机制发生；在高核心能量下，这种集体途径被抑制，长程 形式的势所预期的连续、缺陷解束缚熔化似乎得以恢复。在连续侧有一个互补的方法论注意事项：严格的KTHNY六方流态认证还需要验证重正化取向刚性（弗兰克常数 ）的普适跳跃，它编码了系统抵抗键取向序局部旋转的程度。利用KTHNY恒等式 [3]，在 （ ，在 mK处，即 仍以幂律衰减的最高温度）测得的 对应于 ，低于普适跳跃值 。因此，重正化弗兰克常数在 从下方达到1/4之前已经降至六方流态稳定阈值以下，这与在 处固体和液体之间缺乏干净的六方流态相一致。然而，由于 是通过相同的 拟合通过KTHNY恒等式获得的，它只是以刚性单位重述了该测量结果，而非构成独立的诊断。此外，当前的大- 分析并未包含六方流态 susceptibility 的 的有限尺寸标度、取向Binder累积量的有限尺寸标度，或取向关联长度的有限尺寸标度，且熔化附近对热浴算法依赖的偏移也建议进一步谨慎。因此，大 处的极弱一阶转变不能完全排除，大- 的结果最好被解读为在所研究的系统尺寸和数值分辨率内与连续熔化一致，而非对其的确定性证明。利用与平移双极子质量 （电子刚性结合于其基底镜像荷，取为 ，参见文献[26]）结合的德布罗意热波长 ，在 （ mK）处 和 在 （ mK）处 ，因此在所研究的全部 范围内，经典处理是合理的。对于裸电子的替代极限，相关质量减小 倍， 增强约200倍，在 处达到量级为1的值，在 处约为0.16。在该裸电子区域，量子统计和零点运动在 附近变得不可忽略，需要完全量子化处理；此时当前的经典结果应被解读为主导的高温和近似描述。它们对于实验文献中的氦膜上带有镜像荷的电子双极子仍然定量准确[20–25]，因为该衣装效应产生了一个重的平移复合体，此处识别的 控制参数，由方程(1)的经典势决定，在两种区域中继续支配熔化转变的位置。双极子系统可以通过半导体衬底上可控厚度（ ）的氦膜上的电子来实验实现[23]。我们选择 作为从文献[26]继承的模型参数（代表理想化衬底）； 设定了整体能标和方程(1)中两项的相对权重，因此交叉物理主要取决于 。与莫尔超晶格中怀格晶体的联系[35,36]进一步促使理解相互作用程如何控制二维晶态稳定性。我们的结果也与氦膜上电子量子计算平台相关[18,19]，其中晶态有序支撑量子比特隔离和相干操控；通过薄膜厚度调控熔化转变所证明的可调性，为优化此类有序电子阵列的稳定性提供了实用控制参数。总之，我们表明二维双极子晶体的熔化机制由 控制，从 附近的强烈一阶演变为 附近与连续熔化一致的行为。交叉通过热滞后、六方流态序参量、取向关联、缺陷统计和缺陷核心能量分析进行了量化。 的位置和 的排序独立于 的四种替代定义的选择（见补充材料第S6节[30]），且小- 一阶分类可在 处的三个独立随机种子中重现（见补充材料第S7节[30]）。在大- 极限下，转变正接近KTHNY六方流态边界（ /4），但伴随的是位旋解束缚而非干净的两步转变；任何六方流态相都限于 ，且对应的重正化弗兰克常数 在最后仍呈幂律衰减的温度时已经低于普适跳跃值72/π，与稳定六方流态中间相的缺失一致。在所研究的系统尺寸和数值分辨率内，大- 数据因此与连续熔化一致；完全排除极弱一阶转变需要六方流态 susceptibility 的 的有限尺寸标度、取向Binder累积量的以及取向关联长度的有限尺寸标度，这留待未来工作完成。这些结果建立了双极子系统作为研究二维熔化完整现象学的可调平台，并为氦膜上电子量子计算平台提供了调控晶态稳定性的实用手段[18,19]；适用于裸电子量子比特的完全量子扩展仍然是自然的下一步。