极端交叉偏振消光法用于残余晶体各向异性的定量表征

《APS Open ScienceNEW》：Extreme cross-polarization extinction method for quantification of residual crystal anisotropy

　　

对旁轴激光束进行高消光交叉偏振测量，其结果呈现出类似厄米-高斯（HG??）模式的四瓣结构，中心呈暗十字形图案。这种方位角上自旋分离的模式图样归因于光的自旋-轨道相互作用。由于极端的交叉偏振消光（EXE），光束中心处形成一个完全黑暗的区域，本文利用该区域精确确定激光束的轴上残余偏振，并借此测量光学晶体的残余椭圆双折射。通过让激光束分别沿光轴平行或垂直于光束传播方向穿过单轴光学晶体，并进行EXE测量，我们展示了一种简单的方法，能够精确量化通常被认为不存在的晶体残余椭圆双折射，其消光度可达10??量级。实验结果采用基于Jones矩阵的旁轴激光束计算方法，以及光束通过光学晶体传播的理论进行解释。EXE技术的高灵敏度和高精度使其非常适合用于测量和表征单层材料、超薄薄膜及二维材料的各向异性和其色散特性。

**I. 引言**

理解光在具有各向异性的非均匀介质（如透明、双折射且具有旋光活性的晶体）中传播的效应，对物理学家、化学家、生物学家、晶体学家和工程师都具有极其重要的意义。这类介质的各向异性特性已被理论建模、实验测量，并广泛应用于各个领域，其假设条件为平面波束和理想晶体。然而，线性双折射（LB）和圆双折射（CB）（或旋光活性）同时存在于此类晶体中，使得晶体呈现椭圆双折射（EB），其本征偏振模式为椭圆偏振。线偏振光穿过此类晶体后，输出光束为椭圆偏振，且椭圆主轴方向相对于输入偏振面发生旋转。由于椭圆偏振模式的螺旋轨迹[1]，理解光在此类通用的、非均匀的、各向异性介质中的传播相当复杂。因此，让平面波束通过光轴（OA）垂直于或平行于光束传播方向的晶体，可以最大程度地减小椭圆双折射效应的影响，从而将晶体简化理解为线性双折射或圆双折射，分别忽略CB和LB的效应。这类椭圆双折射效应可忽略不计的晶体，在假设LB和CB效应相互独立的条件下[2,3]，相对容易进行建模和理解。在CB效应小于LB效应的假设条件下，已开发出多种实验技术来测量此类介质的椭圆双折射[4–8]。然而，若不忽略弱椭圆双折射的综合效应，输出光束的偏振态将是椭圆偏振，且其偏振面相对于输入的线偏振平面波束发生旋转。该效应由本征偏振态的方位角和椭圆率角来表征，并通过实验测量来描述晶体的双折射特性。尽管这些效应较弱，但在几乎所有的商用零级和多级波片和旋转器中都存在，但由于现有测量技术无法量化，通常被忽略。

本文不考虑理想的平面波束，而是研究激光器发出的旁轴（弱发散的）光束及其在光轴平行或垂直于表面方向的各向异性晶体中的传播。激光器发出的具有高斯强度分布和有限发散角的旁轴光束具有球面波前[9]。为了满足麦克斯韦方程和电磁场的横波特性，此类光束除输入场分量外，还应具有非零的纵向分量和横向交叉偏振分量，且各分量场强在自由空间传播中各自保持不变[10]。让此类光束通过一个理想偏振器（与光束的偏振主分量交叉放置），仅传输厄米-高斯（HG??）类的交叉偏振分量[11,12]。在传播光束的任意横截面中，同时存在的主分量和交叉偏振分量的矢量叠加表明，激光辐射的偏振态在空间上是非均匀的[13]。在假设偏振非均匀性很低的情况下，该效应被忽略，激光束被近似为标量波束。然而，对通过四分之一波片（QWP）和偏振器（P）传输的部分偏振激光束进行仔细的偏振分析表明，典型激光系统的标量波束假设是不正确的。此外，传播的正交偏振HG模式之间的相位差导致输出光束为椭圆偏振，其椭圆率角随横向位置变化[13]。尽管这些自由空间传播效应非常小，但旁轴光束通过晶体时的传输会通过累积Pancharatnam-Berry型几何相位来放大这些效应。

光束在单轴晶体中传播时，正交偏振的寻常光（o）和非寻常光（e）射线束之间相位差的累积，导致光束中自旋和轨道角动量（AM）随距离交换[14]。这促成了光涡旋[15]和偏振奇异光束[16]的生成。因此，理解光学晶体中椭圆双折射及其空间变化的现代方法基于光的自旋-轨道相互作用（SOI）[17]。虽然平面波束中光的自旋（圆偏振）和（外在的）轨道角动量（轨迹）分量是可分离的[17]，且光束通过均匀—各向同性介质时也是可分离的[18]，但在非均匀—各向异性介质中它们会耦合在一起。光纤[19]、空间可变双折射[20]和形变双折射[21]光学元件是旁轴光束自旋-轨道转换器的早期示例。

激光的交叉偏振分量在线性基矢下为HG??型四瓣图案，在圆偏振基矢下则为电荷为l = ?1的拉格朗日-高斯（LG）类涡旋光束，光束中心处为完美的零值。这种现象归因于自旋-轨道相互作用，其在焦点处或通过晶体传播后产生HG??或LG??束，已被用于演示自旋霍尔效应[22]和自旋到轨道的转换[23]。光束中心处出现完美的强度零值，提供了最佳的对比度（相对于其余光束强度），适用于高分辨率测量。暗十字区域已被用于纳米颗粒检测[24]、测量表面反射引起的光子自旋霍尔效应[22]以及测量表面手性[25]。这些测量表明，交叉偏振技术所实现的光束轴向上完美零强度具有重要作用及其显著优势。

**II. 工作原理**

本技术背后的原理和实验演示是测量部分偏振旁轴高斯激光束的交叉偏振特性，并将其作为参考来量化光轴分别平行或垂直于光束传播方向的石英和方解石晶体的残余椭圆双折射。极高的空间分辨率（CCD像素尺寸24 μm）和灵敏度（相对于平行偏振可达10??，低至CCD相机的电子噪声水平）[26,27]为该方法的精确度提供了前所未有的保障，该方法被称为极端交叉偏振消光（EXE）方法。EXE方法是二维的，这使我们能够在光束的暗十字区域以极高的精度测量和量化偏振椭圆率（χ）和偏振椭圆取向（方位角）（ψ）。利用激光束的交叉偏振特性，可测量不同取向晶体的残余椭圆双折射。利用Jones矩阵方法模拟光束通过晶体后的偏振特性，结果与实验测量吻合良好。将测量和计算的晶体双折射值与文献数据进行比较。

精确测量激光束的偏振特性是高灵敏度量化弱残余各向异性EB晶体的基础。因此，我们的首要任务是详细测量激光束的偏振特性，并建立EXE技术的基本参数设置。所用光学系统的示意图如图1所示。波长λ = 630 nm的HeNe激光（λ = 630 nm）发出的旁轴高斯强度光束，发散角为1.2 mrad，作为开发EXE方法的光源。带有色散棱镜（用于波长选择）的布儒斯特腔产生空间部分偏振的激光束。使用CCD相机观察和测量输出光束的强度及其特性。为实现EXE技术并测量光束椭圆偏振态（SoEP）的非均匀性，我们在CCD前放置四分之一波片和偏振器，采用空间分辨的Stokes偏振测量和弱偏振测量。随后，将样品晶体置于激光束中（如图1所示），测量光束偏振特性所发生的改变，以精确量化平均光束轴（z）上的残余偏振椭圆率χ和椭圆取向ψ。在EXE条件下同时已知两个偏振参数，使我们能够提取关于晶体残余椭圆双折射性质的高灵敏度信息，如下文所述。

**图1.** 仿真和实验中所用光学装置的示意图。λ = 630 nm的激光、样品EB晶体、QWP—四分之一波片、P—偏振器和CCD—相机。

**III. 理论**

旁轴激光束的偏振特性采用Richards和Wolf的矢量角谱方法[28]进行建模。焦区（z ≥ 0）内电场分量的空间分布由下式给出：

E? = A·cos(2φ)·exp[i(φ_z - φ_r)]·cos(θ)
E_y = A·sin(2φ)·exp[i(φ_z - φ_r)]·cos(θ)
E_z = A·sin(θ)·exp[i(φ_z - φ_r)]

(1)

其中

A = (1 - sin2θ/2)·f(θ)
φ_z = k?z
φ_r = k?r
tan(θ) = r/z

这里，χ是偏振椭圆率，ψ是偏振椭圆的方位取向。χ和ψ共同用于表征激光束的偏振态。为模拟TM偏振输入光束（线偏振平行于x轴），我们设定χ = 0和ψ = 0。然后利用椭圆率角χ和取向角ψ来改变输入光束的偏振态，以更准确地模拟实验光束条件。z是距激光输出的轴向距离，z = 0对应激光输出平面，z > 0表示沿光束传播方向的前方位置。

**IV. 用于表征激光束的EXE技术**

我们首先仅使用偏振器和CCD相机（图1）研究λ = 630 nm激光束的偏振特性。将Glan-Thomson偏振器（GTH10M，Thorlabs，美国；消光比为10??）安装在NanoRotator Stage（NR360S/M，Thorlabs，美国）上并设置为0°时，CCD记录的TM偏振光束强度呈现高斯强度分布[图2(a)]，与预期的激光基模一致。将偏振器旋转至90°时，呈现出失真的光束结构，表明光束截面中存在非零的偏振椭圆率，且中心有残余强度[图2(b)]。在偏振器前插入四分之一波片（AQWP05M-630，Thorlabs，美国），安装在电机旋转平台（K10CR/M，Thorlabs，美国）上，同时旋转两个元件以最小化总光束强度，结果呈现出清晰的四瓣图案和暗十字图案[图2(c)]。在十字图案中实现完美暗中心所需的检偏器和QWP角度分别为34.2°和?70.1°（表I）。尽管四个瓣的强度不等归因于光束截面中的增益不均匀性，但瓣的稳定性证实了该效应源于激光束的固有偏振变化和发散[11,12]。

**图2.** 实验测量[a和b面板]和模拟[a′和b′面板]的旁轴激光束在不同偏振元件取向下的横向强度分布。通过优化的检偏器和QWP角度后，光束的总强度达到最小值，面板(b)和(b′)中的非均匀交叉偏振强度图案变为四瓣结构[面板(c)和(c′)]，这是由于激光束的非均匀椭圆偏振得到了补偿。面板(d)和(d′)分别为实验和模拟的S? Stokes参数，显示方位角自旋变化。

# 表 I

该表列出了在不同晶体厚度和光轴（OA）取向条件下，满足输入激光束 EXE（极限消光）条件的四分之一波片（QWP）和起偏器（分析器）的取向角度，如表中标注。

| 样品 | 厚度 (mm) | QWP 角度 | 分析器角度 | 激光 |
|---|---|---|---|---|
| – | –1.303 | 90.374 | 1 | |
| – | –0.895 | 90.219 | 1 | |
| – | –1.739 | 91.774 | 1 | |
| – | –32.762 | 121.904 | 0.5223 | |
| – | –16.488 | 105.536 | 0.632 | |
| | 17.104 | | 71.968 | |

实验测量的光束轮廓是考虑到激光束的发散角为$\theta_0$以及距离为$z$而模拟得到的。利用偏振参数（$\eta, \theta_p$），使用第(1)式所述的矢量德拜-里奇-沃尔夫（Debye-Richards-Wolf）模型进行模拟。偏振椭圆的方位角$\theta_p$取为$\theta_p = 45°$，结合$\eta$和$\theta_p$，第(1)式变为

$$\mathbf{E} = E_0 \cdot \left[\mathbf{e}_x \cos\theta_p - \eta\mathbf{e}_y\right] \tag{2}$$

起偏器和四分之一波片的琼斯矩阵分别为

$$\mathbf{J}_{\text{pol}}(\phi) = \begin{pmatrix} \cos^2\phi & \cos\phi\sin\phi \\ \cos\phi\sin\phi & \sin^2\phi \end{pmatrix} \tag{3}$$

$$\mathbf{J}_{\text{QWP}}(\psi) = \begin{pmatrix} \cos^2\psi + i\sin^2\psi & \cos\psi\sin\psi(1-i) \\ \cos\psi\sin\psi(1-i) & \sin^2\psi + i\cos^2\psi \end{pmatrix} \tag{4}$$

为获得模拟的TM分量，将光束[式(2)]通过取向为$\phi$的起偏器。利用$\eta = 10^{-3}$可得$\eta\sin 2\theta_p$和$\eta\cos 2\theta_p$，式(2)简化为

$$\mathbf{E} = E_0 \cdot [\mathbf{e}_x \cdot 0.7071 - \eta\mathbf{e}_y \cdot 0.7071]$$

模拟的TM分量[图2(a′)]再现了高斯光束的强度分布，因为$\mathbf{E}$的主要项为$\mathbf{e}_x$。

通过$\eta = 1$获得正交交叉偏振分量[图2(b′)]，起偏器角度为$\phi$，可得

$$\mathbf{E} = E_0 \cdot [-\eta\mathbf{e}_y \cdot 0.7071]$$

它与畸变的四叶瓣图案相吻合，因为这里的主要项为$\eta\mathbf{e}_y$，且$\eta\cos 2\theta_p$给出交替的强度极大值，同时$\eta\sin 2\theta_p$非零。

为获得正确的四叶瓣图案，在起偏器之前于$\psi$处引入四分之一波片。通过$\phi$处的起偏器后，式(2)变为

$$\mathbf{E}_{\text{comp}} = \mathbf{J}_{\text{pol}}(\phi) \cdot \mathbf{J}_{\text{QWP}}(\psi) \cdot \mathbf{E}$$

经四分之一波片补偿后的输出$I_{\text{comp}}$—[图2(c′)]显示出对称的四叶瓣结构。

根据实验测量，我们使用弱偏振计法计算了斯托克斯参数$S_3$[图2(d)]，以量化四叶瓣图案中偏振椭率或自旋分量的空间分布[22]。对应于$\phi = 0°$和$\phi = 90°$的两个输出光束强度图像（固定QWP角度为$\psi$）用于获得图2(d)中所示的$S_3$图像，该图像与模拟结果[图2(d′)]吻合良好。$S_3$的测量清楚地表明，两组对角叶瓣是正交的、椭圆偏振的，相位差为$90°$。在图2(c)和2(c′)中，在暗十字图案中心标记了一个20×20像素（约$15\ \mu\text{m}$）的白色虚线方框，所有后续强度测量和模拟都在此区域内进行。该区域对应于光束轴周围$0.17\ \text{mrad}$的角发散度。场被假设为横向的$\mathbf{e}_x$和$\mathbf{e}_y$，在所有计算和测量中，标记区域内的轴向$\mathbf{e}_z$场分量被忽略。

在标记区域内，CCD测量的强度动态范围在平行和正交起偏器取向之间变化了近8个数量级。为确保EXE方法的有效性，我们在平行取向时使用光密度（OD）为5.56的中性密度滤波器对CCD进行校准，然后移除所有滤波器，并在正交起偏器取向时让CCD运行在最高灵敏度模式。图3展示了测量强度随起偏器角度变化的对数图，分别对应无取向QWP和有取向QWP的情况。这里考虑的光束强度对应于图2(c)和2(c′)中白色虚线方框所示的区域。对于平行起偏器取向，交叉偏振的光束中心强度降至检测器的电子噪声水平。从图3的曲线可以看出，无QWP和有QWP时对应最小强度位置的强度与起偏器角度的差异清楚地表明，光束中心可测量的最小强度低了3个数量级，且测量到最小强度的起偏器角度略有不同。用更低噪声底的点探测器替代CCD，将允许以更高的精度和灵敏度测量QWP和起偏器角度。然后利用标记区域内对应最小强度的偏振元件角度来提取光束的残余偏振椭率和椭圆取向。这证明了EXE方法能够从CCD的最低可测量强度水平测量光束非常小的SoEP（偏振椭圆度）值。

**图3.** 实验测量和模拟的对数强度随分析器角度的变化。常规偏振分析——通过绕十字位置$\phi = 45°$旋转起偏器——用红色圆圈（实验）和黑色连续曲线（模拟）表示，左侧插图提供了放大视图。EXE方法，使用优化的QWP和起偏器取向——用绿色圆圈（实验）和蓝色连续曲线（模拟）表示，右侧插图提供了放大视图。平均强度值是从以光束轴为中心的20×20像素（约$15\ \mu\text{m}$）区域计算得出的。EXE曲线表现出更尖锐的极小值，使得能够更精确地确定角度，从而更精确地确定偏振椭率和椭圆取向。

EXE技术涉及从以光束为中心、大小为20×20像素的暗区域的强度值中提取数据，该区域对应于$0.17\ \text{mrad}$的光束发散角。为进一步计算，我们将光束的这一区域视为光束轴$\mathbf{k}$。从对应于零强度的QWP和起偏器角度中，我们重建了光束中心的SoEP。然后利用零强度重建方法中的QWP-起偏器角度确定光束的琼斯矢量。对于给定的QWP角度$\psi$和分析器角度$\phi$，透射强度的零值意味着输入态$|\mathbf{J}\rangle$满足

$$\mathbf{J}_{\text{pol}}(\phi) \cdot \mathbf{J}_{\text{QWP}}(\psi) \cdot |\mathbf{J}\rangle = 0 \tag{5}$$

其中$|\phi\rangle$是起偏器的透射轴，$\mathbf{J}_{\text{QWP}}(\psi)$是旋转四分之一波片的琼斯矩阵。因此，输入偏振位于此线性映射的零空间中。求解齐次方程得到归一化琼斯矢量（在全局相位上唯一）。对QWP的两种可能延迟符号都进行了一致性检验，选择能重现实验观测到的零值的物理正确解作为解。振幅（$A$）和相位（$\delta$）使用MATLAB程序计算，激光束的琼斯矢量通过下式确定：

$$|\mathbf{J}\rangle = \begin{pmatrix} A \cdot e^{i\delta} \\ 1 \end{pmatrix} \tag{6}$$

从场分量和它们之间的相位差，利用下式计算斯托克斯参数：

$$S_0 = A^2 + 1, \quad S_1 = A^2 - 1, \quad S_2 = 2A\cos\delta, \quad S_3 = 2A\sin\delta \tag{7}$$

利用斯托克斯参数$S_1, S_2, S_3$，通过式(8)和(9)计算光束中心的偏振椭圆率和椭圆取向，数值列在表II中：

$$\tan 2\epsilon = \frac{S_3}{\sqrt{S_1^2 + S_2^2}} \tag{8}$$

$$\tan 2\theta = \frac{S_2}{S_1} \tag{9}$$

## 表 II

通过第(8)和(9)式计算的透射通过不同晶体样品的光束的偏振椭圆率和椭圆取向列于表下。利用第(21)和(23)式从实验获得的$\phi$角度计算晶体的残余双折射$\delta$：对于$\theta_0 = 45°$和$\eta = 10^{-3}$的$\delta = 0.3558 \times 10^{-3}\ \text{rad}$，对于$\theta_0 = 45°$和$\eta = 10^{-3}$的$\delta = 1.739\ \text{rad}$，对于$\theta_0 = 0°$的$\delta = 10^{-5}\ \text{rad}$。从晶体残余EB（椭圆双折射）计算得到的折射率差$\Delta n$值与文献值进行了比较。利用式(C1)和(C2)，$\Delta n$的计算误差分别为$3.6 \times 10^{-5}$和$2.1 \times 10^{-5}$。

| 样品 | 椭圆率 (°) | 椭圆取向 (°) | $A \cdot e^{i\delta}$ | $\Delta n \times 10^{-3}$ | 文献值 [31,32,33] |
|---|---|---|---|---|---|
| 激光 | ?0.9293 | 1.3033 | – | – | – |
| – | ?0.6760 | 0.8950 | $(113.0700 - 0.3558i)$ | $(9.258 - 0.0291i)$ | $9.228 \times 10^{-3}$ [31] |
| – | 0.0354 | 1.7386 | $(2136.9231 + 0.0830i)$ | $(0.17498 + i\, 6.79 \times 10^{-6})$ | $0.175$ [32] |
| – | ?0.8584 | 32.7624 | $(1.0975 - 0.0109i)$ | $(8.987 - 0.089i) \times 10^{-5}$ | $8.15 \times 10^{-5}$ [33] |
| – | ?0.9518 | 16.4878 | $(0.5293 - 0.0132i)$ | $(8.297 - 0.207i) \times 10^{-5}$ | $8.15 \times 10^{-5}$ [33] |
| – | ?0.9283 | ?17.1037 | $(0.5507 + 0.0491i)$ | $(8.314 + 0.204i) \times 10^{-5}$ | $8.15 \times 10^{-5}$ [33] |

## V. 残余晶体各向异性

我们现在将EXE方法的应用扩展到提取不同各向异性晶体的残余椭圆双折射。我们的样品是石英和方解石，它们分别是正（$n_e > n_o$）和负（$n_e < n_o$）单轴晶体。光轴（OA）相对于晶体表面或$\mathbf{k}$的取向关键性地决定了双折射引起的激光束偏振变换。我们考虑两种代表性情况：(1) OA平行于表面和(2) OA垂直于表面。一般来说，假设光轴垂直于表面切割（且平行于光束轴）的石英晶体表现为光学旋光器，旋转通过它的线偏振光的偏振面而不引入椭圆率。尽管此类光学元件主要表现为圆双折射，但高灵敏度EXE测量表明，由于弱线双折射的同时存在，输出光束显示出弱椭圆率，且偏振面发生了旋转，使其即使在沿OA方向也表现为EB（椭圆双折射）晶体。独立地，光轴平行于表面（且垂直于光束轴）切割的石英和方解石晶体被证明由于弱椭圆双折射而非单纯的线双折射系统而表现为椭圆偏振旋光器。上述两种情况中分别存在数量级极弱的残余线双折射或圆双折射，使晶体一般表现为EB。然而，在晶体主导双折射存在的情况下测量数量级极弱的双折射效应相当具有挑战性，很少被认为可测。

为实现测量和计算，我们首先概述了通过各向异性介质传播的近轴高斯光束的理论框架，并使用EXE方案表征弱晶体各向异性。为模拟光通过这些各向异性晶体的传播，我们使用椭圆延迟器的琼斯矩阵，它考虑了电场的矢量特性和各向异性介电响应，包括残余效应。将晶体视为椭圆延迟器，正交本征偏振为$\mathbf{e}_1$和$\mathbf{e}_2$（$\mathbf{e}_2$与$\mathbf{e}_1$正交）和本征值为$\eta_1$和$\eta_2$，传输矩阵写作[29]

$$\mathbf{J}_{\text{EB}} = \begin{pmatrix} \eta_1 \cos^2\theta + \eta_2 \sin^2\theta & (\eta_1 - \eta_2)\cos\theta\sin\theta \\ (\eta_1 - \eta_2)\cos\theta\sin\theta & \eta_1 \sin^2\theta + \eta_2 \cos^2\theta \end{pmatrix} \tag{10}$$

其中$\eta_1 = e^{i\Gamma_1}$，$\eta_2 = e^{i\Gamma_2}$，$\theta$和$\epsilon$分别为$\mathbf{e}_1$的方位角和椭圆角。

### A. OA平行于表面：线延迟器

图4(a)显示了线延迟器情况的示意图，其中OA的取向平行于晶体表面。坐标系定义使得$\mathbf{k}$轴为光束传播方向，OA位于$x$-$\mathbf{k}$平面内。入射近轴光束以$\theta_0$的发散角传播穿过晶体。波矢量进入晶体后形成的角度为$\alpha$。波矢量轴向分量$\mathbf{k}_z$与晶体OA之间的角度为$\theta$；传播穿过晶体时，离轴波矢量$\mathbf{k}_{\text{off}}$与OA形成角度$\theta + \alpha$。设晶体厚度为$d$，通过晶体的光程为$\ell$，利用斯涅尔定律，我们得到

**图4.** 激光的近轴光束通过单轴晶体传播的示意图。(a) 晶体的OA平行于表面且垂直于$\mathbf{k}$，"d"为晶体的物理厚度。离轴波矢量$\mathbf{k}_{\text{off}}$与OA形成角度$\theta + \alpha$。(b) 晶体的OA垂直于晶体表面且平行于$\mathbf{k}$。离轴波矢量$\mathbf{k}_{\text{off}}$与OA形成角度$\theta + \alpha$。

除$\alpha = 0$外，通过晶体传播的锥形发散光束由于$n_e$和$n_o$（依赖于$\alpha$）积累径向相位差，光束通过晶体时这一效果持续累积。这使得光束通过晶体传播后的输出光束呈椭圆偏振，且椭圆率和椭圆取向在空间上变化。对于线延迟器，椭圆率$\epsilon = 0$。将此代入式(10)，线延迟器的传输矩阵变为

$$\mathbf{J}_{\text{LB}} = \begin{pmatrix} e^{i\Gamma_1}\cos^2\theta + e^{i\Gamma_2}\sin^2\theta & (e^{i\Gamma_1} - e^{i\Gamma_2})\cos\theta\sin\theta \\ (e^{i\Gamma_1} - e^{i\Gamma_2})\cos\theta\sin\theta & e^{i\Gamma_1}\sin^2\theta + e^{i\Gamma_2}\cos^2\theta \end{pmatrix} \tag{11}$$

线双折射LB [30]由下式给出

$$\text{LB} = \frac{\Delta \phi}{2\pi} \tag{12}$$

$$\Delta \phi = \frac{2\pi d}{\lambda}(n_e - n_o)\cos\alpha \tag{13}$$

对于中心波矢量$\mathbf{k}$，

$$\Delta \phi_0 = \frac{2\pi d}{\lambda}(n_e - n_o) \tag{14}$$

### B. OA垂直于表面：圆延迟器

图4(b)显示了OA垂直于晶体表面且沿传播方向$\mathbf{k}$的情况示意图。中心波矢量$\mathbf{k}$法向入射，与OA形成角度$\theta$，而离轴波矢量$\mathbf{k}_{\text{off}}$与OA形成角度$\theta + \alpha$。在此构型中，沿OA传播的光束的偏振本征态是圆偏振的。正交圆本征态之间的相位差使该元件成为偏振旋光器，使沿OA传播的线偏振光旋转偏振面。然而，近轴光束发散引入了小的角度偏差，导致随着右旋和左旋圆偏振分量根据局部入射角积累不等相位，从而累积空间依赖的椭圆双折射。对于圆延迟器（或光学旋光器），椭圆率$\epsilon = 45°$，$\theta = 0°$，相应的传输矩阵为

$$\mathbf{J}_{\text{CB}} = \begin{pmatrix} e^{i\Gamma_1} & -e^{i\Gamma_2} \\ e^{i\Gamma_2} & e^{i\Gamma_1} \end{pmatrix} \tag{15}$$

CB由下式给出[6]

$$\text{CB} = \frac{\Delta \phi}{2\pi} \tag{16}$$

$$\Delta \phi = \frac{2\pi d}{\lambda}\sqrt{(\Delta n)^2 + 4g^2} \approx \frac{2\pi d}{\lambda}\left(\Delta n + \frac{4g^2}{2\Delta n}\right) \tag{17}$$

其中$g_1$和$g_2$是晶体旋光张量的分量。

对于石英晶体，[6]。对于中心波矢，(18)

VI. 从透射场计算双折射

我们现在描述用于确定傍轴光束通过单轴晶体传播时椭圆双折射的数值程序。这是通过测量透射光场来完成的。

考虑一个椭圆偏振输入光束，由式(19)给出。对于线性延迟器（由式(11)描述），光轴方位角为θ的透射输出光场为式(20)。求解该式（附录A）得到线性双折射为式(21)，其中…是复数。

对于圆形延迟器（由式(15)描述），透射输出光场为式(22)。求解该表达式（附录B）得到晶体的圆双折射为式(23)，其中…。

VII. 晶体透射中的EXE技术

接下来，我们将激光束通过不同的单轴晶体进行传播，作为EXE方法在提取弱残余晶体各向异性方面的应用。我们考虑光轴垂直于表面的单轴方解石和石英晶体，以及右旋（R）和左旋（L）石英晶体和一个方解石晶体。

由式(11)和(15)可见，样品厚度t直接决定有效双折射，从而决定晶体内部的偏振演化，导致输出光束具有明显不同的偏振特性。

如图1所示，四分之一波片（QWP）和检偏器（起偏器）放置在晶体之后、CCD之前。晶体保持与光束正交，依次旋转QWP-P以在输出光束中产生四瓣图案和暗心十字图案。根据QWP-P角度，我们计算晶体沿轴向的残余椭圆双折射，对应于暗束中心。

我们首先使用石英晶体t（SIO-1a，OPTOGAMA，立陶宛），然后使用方解石晶体t（CACO-1a，OPTOGAMA，立陶宛），两者的光轴均平行于晶体表面。晶体放置在激光束中，光轴的方位角φ = 0°。理想情况下，两种晶体都不会向透射光束引入额外的偏振椭圆度，因为它们被制造为多阶半波片工作。然而，对于通过晶体传播的激光傍轴光束，入射角、累积相位差以及由此产生的输出光束中的椭圆双折射（EB）表现出空间变化。由于弱发散激光束的入射角不断变化，波前不同区域经历不同程度的EB，包括沿传播轴z方向。这里需要注意，对于已知的输入激光束参数，测得的椭圆双折射主要归因于晶体的残余特性，超出了理想行为的预期。这导致输出光束具有空间非均匀的椭圆偏振。

QWP和检偏器的角度经过优化以获得暗心十字图案和四瓣图案，如图5(a)和5(b)所示。获得输出光束图案的QWP和检偏器角度θQWP和θP列于表I中。我们使用这些角度来量化晶体的偏振椭圆度、椭圆取向以及由此得到的残余椭圆双折射（表II）。所得到的值与文献和制造商规定的值进行了比较。

由于我们此处仅关注晶体轴向椭圆双折射的提取，我们仅关注十字图案的暗心交点，忽略其空间变化、四瓣强度图案中的轻微不均匀性和不对称性。

图5. 在EXE条件下实验测量的四瓣暗心十字图案图像，分别对应：(a) 石英，t，和(b) 方解石，t，光轴平行于晶体表面；以及光轴垂直于表面的不同厚度石英晶体：(c) t，(d) t，和(e) t。

接下来，我们研究两个不同厚度的右旋石英样品t（SIO-1b，OPTOGAMA，立陶宛）、t（300EXR，Rudolph Instruments，美国）和一个左旋石英样品t（300EXL，Rudolph Instruments，美国），其光轴垂直于晶体表面，沿光束传播方向。按照EXE程序，我们依次旋转QWP和检偏器，消除光束中心的残余偏振椭圆度，并获得观察到四瓣结构和暗心十字图案时的角度。实验测量的图案如图5(c)–5(e)所示。

与光轴平行于表面的晶体情况相比，由于晶体的旋光性，四瓣图案旋转了不同的角度。由于这些石英晶体具有不同厚度，因此将光束偏振旋转不同的角度，实验获得的角度θQWP和θP也各不相同，并给于表I中。

与之前的情况类似，我们忽略四瓣图案中的轻微不均匀性和不对称性，仅关注十字图案的暗心交点。

石英旋转器切制使其光轴垂直于表面并沿光束轴（z）放置时，其圆双折射将线性偏振光束旋转一个取决于其厚度的固定角度。然而，在我们的实验中，我们使用的是傍轴光束而非通过晶体传播的平面波。因此，傍轴激光束的不同部分具有不同的自旋轨道耦合（SoEP）（如第四节所述），在通过晶体传播时会获得不同程度的偏振椭圆度。这可以在图5(c)–5(e)中看到，我们注意到四瓣图案的离轴变化完全不同，这是由于激光偏振与晶体椭圆双折射之间的空间变化耦合。我们在此不讨论这些复杂效应，留待未来研究。

在获得两种光轴取向的优化四瓣结构（暗心十字图案）（图5）后，我们选择光束轴中心的r × r像素区域，提取作为检偏器角度函数的平均强度。由于该区域的强度作为θP函数变化了数个量级（如图3所示），我们仅在小角度范围内绘制所有晶体的强度对数作为θP的函数[对于固定的θQWP]，如图6所示。

作为参考，输入激光束的强度对数曲线（不含任何晶体样品）也用黑色圆点连接细黑线绘制在图中。记录的最小强度出现在检偏器角度θP处，对应的QWP角度为θQWP，作为与晶体样品进行比较的参考。

激光束的偏振椭圆度从随后通过晶体传播的测量中被减去，以隔离和量化仅由不同晶体引入的残余EB。从图6中获得的、对应于图5中暗心区域测量到的最小强度的QWP和检偏器角度列于表I中，并附有制造商提供的晶体厚度。

图6. 使用EXE方法实验测量的以光束轴为中心的r × r像素区域中的平均光束强度（P/Pmax）作为检偏器角度θP的函数。用细黑线连接的黑色圆点代表激光的参考行为。t、t和t的曲线分别用红色、蓝色、绿色、紫色和暗黄色圆点表示，每个用相同颜色的细线连接。获得该行为所用的不同固定QWP角度θQWP列于表I中。

VIII. 残余椭圆双折射的量化

第六节中描述的双折射计算需要输入和透射电场Ein和Eout。首先从实验确定的QWP（θQWP）和检偏器（θP）角度重建输入电场（Ein），这些角度对应于入射激光束的EXE零值条件，并以式(6)给出的振幅-相位形式表达。

然后在将晶体样品引入光路后重复相同的EXE程序，以重建透射电场（Eout）。这些重建的电场随后代入式(21)和(23)分别计算晶体的线性（γ）和圆形（γ′）双折射。

这里需要强调所提出和演示的EXE方法的重要性。尽管假设激光束是线性偏振的，但由于布儒斯特切割窗口腔的影响，实际上它是椭圆偏振的。激光的椭圆度和椭圆取向的计算值列于表II中。EXE方法测量如此小值的能力对于将其扩展到后续测量晶体EB至关重要。

表II列出了t的晶体双折射γ计算值和t的γ计算值。光轴平行于表面切制且输入场平行于光轴的晶体t预期仅具有线性双折射。然而，根据EXE测量的表II中给出的值，我们发现输出光束因晶体引入的残余EB而呈椭圆偏振。

光轴垂直于表面切制并沿光束传播方向放置的石英晶体t预期由于圆双折射而表现为偏振旋转器。在这些晶体中，我们还观察到输出光束呈椭圆偏振，偏振面从输入偏振面旋转。这些额外的旋转通过调整QWP和检偏器到不同角度来消除光束中心的强度。从这些角度中，我们计算了晶体的残余EB。

通过样品晶体透射光束的椭圆度和椭圆取向（使用式(8)[式(9)]计算），以及使用式(14)和(16)计算的晶体双折射值，列于表II中。使用EXE方法计算的值与文献中报告的γ值进行了比较。

尽管使用EXE方法计算的双折射实部与文献中报告的值吻合，我们还观察到了折射率虚部的影响，导致这些晶体中的偏振椭圆度，这在以前由于测量限制而被假设为不存在。EXE方法测量输出光束中自旋轨道耦合（SoEP）小变化的高灵敏度证实了这些以线性双折射和圆双折射为主的单轴晶体中意外的EB。

IX. 总结

我们提出了一种通用框架，通过利用傍轴激光束的内在自旋轨道耦合（SOI）来表征单轴晶体中弱光学各向异性导致的残余椭圆双折射。利用矢量Debye-Richards-Wolf形式体系，我们模拟了激光的非均匀空间偏振结构，并通过EXE条件下空间自旋分离的四瓣强度图案在实验上确认了其SOI特征。这建立了所提出方法测量激光束中极小自旋轨道耦合值并量化不同单轴晶体EB的灵敏度。

我们在两种构型下建模激光束通过单轴晶体的透射：光轴平行或垂直于表面。我们推导并使用了通用透射矩阵，考虑了否则仅具有线性或圆双折射晶体中的弱EB。

为了量化通过晶体传播的激光束中弱自旋轨道耦合的变化，我们提取暗心十字图案中对应光束轴的r × r像素区域中作为检偏器角度函数的平均强度，对于固定的θQWP，达到了高达t的消光比。这使我们能够提取通过不同晶体传播产生的残余自旋轨道耦合并计算相应的双折射和γ值。

我们的结果证明了使用激光束中SOI诱导的偏振变化来高精度、高灵敏度地量化晶体残余EB的有效性。我们展示的能力——测量低至探测器噪声底限的光束强度并用于计算晶体残余EB——是独特的，并能为各向异性测量提供灵敏、实用的工具，将其适用范围扩展到表征单层、二维材料、超薄薄膜和超表面。EXE方法作为高精度通用偏振仪和椭偏仪方法的替代方案的潜力值得进一步系统研究。