稳定铬同位素的共振激光电离光谱

《Physical Review A》：Resonance laser ionization spectroscopy of stable chromium isotopes

　　

在ISOLDE/CERN设施的RILIS激光离子源和CRIS实验装置上，利用共振激光电离光谱对稳定铬同位素$^{50,52,53,54}\text{Cr}$进行了研究。开发了一种独特的钛:apphire（Ti:Sa）激光基三步激光电离方案，以选择性和高效率地电离并提取Cr同位素。共观测到超过350个电子跃迁，其中包括若干通往自动电离态的高效跃迁。利用原子基态跃迁$3d^5(^{6}\text{S})\,4s\,a\,^{7}\text{S}_3 \rightarrow 3d^5(^{6}\text{S})\,4p\,z\,^{7}\text{P}_3$进行了高分辨率光谱测量，以表征该方案并评估CRIS装置的性能。测得的同位素偏移为$\delta\nu^{50,52} = -121(7)\,\text{MHz}$，$\delta\nu^{50,53} = -137(6)\,\text{MHz}$，以及$\delta\nu^{54,52} = -14(6)\,\text{MHz}$，并提取了$^{53}\text{Cr}$的超精细结构参数$A_{\text{S}_3} = -82.64(16)\,\text{MHz}$。通过King图分析，重新评估了该跃迁的场移因子$F = -271(11)\,\text{MHz fm}^{-2}$和质量移因子$M = 105.3(30)\,\text{GHz u}^{-1}$，改进了精度和准确度。高分辨率测量结果与现有文献一致，支持了该方法用于未来涉及放射性同位素研究的准确性和可靠性。

**I. 引言**

高分辨率激光光谱学长期以来已被确立为研究基态核性质的强有力工具，提供了一种不依赖于核模型的方法来测量核自旋、电磁多极矩和均方电荷半径的变化[1,2]。放射性铬(Cr)同位素的基态核性质对于核结构研究具有重要意义[3–5]。然而，目前在ISOLDE用于产生铬离子的激光电离方案[6]（利用共振电离激光离子源RILIS[7,8]）依赖于染料激光，且仅针对电离效率进行了优化。尚无针对核结构研究的专门方案，该方案需要兼具高效性和选择性，同时包含一个对核参数敏感的光谱步骤。此外，相较于染料激光，仅使用钛:apphire（Ti:Sa）激光的方案更受青睐，以简化操作并提高长期稳定性。为实现高效性和选择性（即仅电离铬原子，并尽可能减少其他原子或分子的电离），该方案应利用自动电离态，即位于最低电离阈值以上的电子态，这些态会通过自发电子发射而衰变。这些态必须首先被识别和表征。所选的光谱跃迁还必须对核矩具有良好的敏感性，其超精细分裂需足够大以便分辨，且场移因子需允许从同位素偏移测量中提取均方电荷半径的变化。

尽管文献中已报道了若干Cr的激光电离方案，但无一方案满足所有必需规格，这促使了本方案的开发。在方案开发工作之后，文献[9]中发表了一个两步Ti:Sa方案（关于现有方案的综述见其参考文献）。本方案与文献[9]方案的直接比较可能对未来实验有益。本工作中提出的方案此前已在文献[5]中用于放射性$^{53}\text{Cr}$同位素的超精细结构测量，并部分表征了其性能。本文补充了文献[5]，报告了在ISOLDE设施RILIS上进行的方案开发活动的详细情况，包括对两个第二步跃迁的测试以及对先前未观测到的跃迁的识别。

共线共振电离光谱（CRIS）实验是在CERN的ISOLDE设施上运行的激光光谱装置，它结合了共线激光光谱的高分辨与共振电离光谱的高灵敏度[10,11]，使得对稳定同位素和稀有放射性同位素的精密测量成为可能。本工作中开发的激光方案既用于RILIS的离子束产生，也用于CRIS实验的光谱测量，并通过高分辨率测量对其进行了表征。在$^{7}\text{S}_3 \rightarrow ^{7}\text{P}_3$跃迁上进行了同位素偏移和超精细参数的精密测量，评估了该方案的性能以及相对于现有文献数据所能达到的精度。采用King图分析提取了改进后的质量和场移因子，为未来放射性Cr同位素电荷半径的研究铺平了道路。我们的电离方案提供了Cr离子束的高效选择性产生方法，而光谱测量则为将高分辨率激光光谱扩展到稀有放射性铬同位素建立了坚实的路径。

**II. 装置概述**

实验装置的示意图如图1所示。Cr离子在CERN的ISOLDE设施上通过核反应产生，由1.4 GeV质子束轰击碳化铀靶驱动[12]。从靶中扩散出来后，Cr原子通过三步共振激光电离过程被电离，使用RILIS装置[8]。随后这些离子被加速至30 keV，并利用ISOLDE的磁分离器选择所需质量（CRIS实验使用高分辨率分离器，而RILIS电离方案开发则使用通用分离器）。在RILIS研究中，离子电流由分离器下游的法拉第杯读取。

图1. CERN ISOLDE设施实验装置的示意图，展示了RILIS和CRIS的基础设施。详见正文。

在CRIS进行高分辨率研究的情况下，离子束先在一个射频四极质量（RFQ）充气线性Paul阱（ISCOOL）[13]中被冷却和成束（250 Hz频率，约1 μs时间宽度），然后被送往CRIS束线[14,15]。在CRIS装置中，离子束首先通过电荷交换反应被中和，使用一个充满钠蒸气的电荷交换单元（CEC），温度约为500 °C。CEC后残余的离子通过一组静电偏转器被排放，而原子团则被送往相互作用区域（维持约$10^{-6}$ mbar低压以减少非共振碰撞电离），在那里与三束激光脉冲在空间和时间上共线重叠，以共振激发和电离Cr原子。随后离子被偏转至一个单离子探测器——ETP公司的MagneToF探测器。

离子团和激光脉冲的时间通过多通道脉冲发生器（Quantum Composers 9520系列）进行同步和控制。通过调节离子速度来扫描跃迁频率（在离子静止参考系中），因此也改变了激光频率的多普勒偏移，使用位于CEC上游的一个电压扫描装置[15]。电压以1 V的增量进行扫描。ISCOOL电压（定义束能量）每20 ms测量一次，使用电压分压器和一个7?位Keithley DMM7510万用表组合进行测量。电压分压器经过离线测试和表征，测得分压比为10 001.644(51)[16]。在实验后进行的后续检查中，分压比未观察到显著长期漂移。ISCOOL电压在单次测量（持续10分钟至数小时）期间保持稳定，典型平均值约为29 925.30(2) V，50 mV波动范围。在6天内观察到约2 V的长期漂移。电压扫描装置的电压采用类似方式测量，使用Ohm-Labs KV-30A电压分压器（分压比为999.983(64)），配合另一个7?位Keithley DMM7510万用表。两台万用表均在实验前不到一年内经过校准。本文报告的所有频率和波长均在真空中、在原子静止参考系中给出。对于在CRIS进行的在束测量，使用ISCOOL和电压扫描装置测得的电压对实验室参考系测量进行多普勒偏移校正，这对绝对频率测量构成显著的系统不确定度贡献，详见下文。

**III. RILIS上的激光电离方案开发**

**A. RILIS激光装置与自动电离态**

激光电离方案开发活动是在RILIS激光离子源[8]上进行的。该方案设计为仅使用Ti:Sa激光器工作，确保长期稳定性，同时适用于离子束产生（需要高效电离和选择性）和高分辨率光谱（需要第一步对核参数敏感）。为实现选择性电离，方案基于自动电离态的使用。所有激光束均在RILIS激光实验室中产生（详见文献[17,18]），并通过磁分离器上的窗口送入热腔离子源。激光电离后的提取离子电流由磁分离器下游的法拉第杯测量（见图1），选择$^{54}\text{Cr}$同位素。

第一步电子激发选择自文献中，因为其位于Ti:Sa激光器通过倍频（SHG）容易达到的范围内，同时对均方电荷半径变化和核磁偶极矩具有良好的敏感性。具体为从电子基态$3d^5(^{6}\text{S})\,4s\,a\,^{7}\text{S}_3$到激发态$3d^5(^{6}\text{S})\,4p\,z\,^{7}\text{P}_3$的427.60 nm波长跃迁，后者位于25 154.65 cm$^{-1}$处。从文献搜索了从该态到更高激发态的允许电偶极跃迁，使其落入Ti:Sa可用范围[19,20]。选择两个态作为可能的第二步激发——均位于SHG Ti:Sa范围内。第一个是位于25 038.96 cm$^{-1}$处的$3d^5(^{6}\text{S})\,4f\,\text{i}^{5}\text{P}$态（427.41 nm跃迁），第二个是位于24 076.39 cm$^{-1}$处的$3d^5(6\text{S})\,4s\,4d\,\text{d}^{7}\text{D}$态（411.21 nm跃迁）。第一和第二步激发由腔内倍频宽带Ti:Sa腔产生。使用光栅Ti:Sa激光器在其基频波长范围内，从这些激发态扫描至电离势（IP）以上，IP位于34 994.42 cm$^{-1}$。波长使用HighFinesse WS7波长计测量。两个扫描均显示于图2。在图2(a)中，测量被中断并在稍后以略有不同的靶条件恢复，导致不同的平均离子电流，在约12 667 cm$^{-1}$处产生台阶。在这些测量中，观测到超过350个共振跃迁。最强跃迁的跃迁波数显示于表I，同时附有相对强度。包含所有跃迁的表见补充材料[21]。

图2. Cr离子电流随第三步波数的变化。第一步频率为427.60 nm，第二步频率在(a)中为427.41 nm，在(b)中为411.21 nm。离子电流由ISOLDE设施通用磁分离器后的法拉第杯读取，仅选择$^{54}\text{Cr}$同位素。共振态以红色叉号标示，绿色箭头突出显示用于进一步饱和测量的选定态。假设各自的第二步能量，IP在(a)中应位于19 839.77 cm$^{-1}$，在(b)中应位于10 918.03 cm$^{-1}$。

表I. 图2中观测到的铬第三步共振跃迁。仅显示相对最高峰强度大于1%的峰值。

| 序号 | 波数 (cm$^{-1}$) | 离子电流 (pA) | 相对强度 | | 第二步跃迁 |
|------|-----------------|-------------|---------|---|-----------|
| 1 | 12740.29(23) | 1985.2 | 1.00 | | $3d^5(6\text{S})\,4p\,z\,^{7}\text{P}_3 \to 3d^5(6\text{S})\,4f\,\text{i}^{5}\text{P}$ |
| 2 | 12700.53(87) | 1610.0 | 0.81 | | |
| 3 | 12957.79(18) | 1179.3 | 0.59 | | |
| 4 | 12752.87(40) | 1144.0 | 0.57 | | |
| 5 | 12747.18(93) | 1058.7 | 0.53 | | |
| 6 | 12749.71(18) | 971.1 | 0.48 | | |
| 7 | 12743.19(23) | 685.5 | 0.34 | | |
| 8 | 12562.82(39) | 455.1 | 0.22 | | |
| 9 | 12914.76(65) | 98.5 | 0.05 | | |
| 10 | 12803.92(79) | 94.0 | 0.04 | | |
| 11 | 13283.52(33) | 53.7 | 0.02 | | |
| 12 | 13283.39(2) | 52.8 | 0.02 | | |
| 13 | 12576.46(87) | 47.3 | 0.02 | | |
| 14 | 12926.20(26) | 38.8 | 0.02 | | |
| 15 | 12457.97(46) | 33.4 | 0.01 | | |
| 16 | 12815.91(45) | 28.3 | 0.01 | | |
| 17 | 13293.18(20) | 27.8 | 0.01 | | |
| 18 | 13372.10(32) | 19.5 | 0.01 | | |
| 19 | 12275.71(09) | 13.6 | 0.01 | | $3d^5(6\text{S})\,4p\,z\,^{7}\text{P}_3 \to 3d^5(6\text{S})\,4s\,4d\,\text{d}^{7}\text{D}$ |
| 20 | 12165.04(05) | 13.1 | 0.01 | | |
| 21 | 12285.69(29) | 12.7 | 0.01 | | |
| 22 | 12063.42(12) | 12.4 | 0.01 | | |
| 23 | 12284.20(17) | 11.3 | 0.01 | | |
| 24 | 12072.94(12) | 10.7 | 0.01 | | |

发现427.41 nm的第二步跃迁相较于411.2 nm的跃迁提供了更高的电离信号（见图2），因此保留用于进一步研究。使用此第二步，假设第三步从各自的第二步目标能级开始，第三步扫描对应于总能量范围从26 535.97 cm$^{-1}$到18 614.23 cm$^{-1}$。此范围位于第一电离阈值Cr II ($^{2}\text{D}_{3/2}$, 14 173.55 cm$^{-1}$) 和第二电离阈值Cr III ($^{2}\text{S}_{1/2}$, 34 994.42 cm$^{-1}$)之间。因此，在该能量范围内布居的态应仅导致向Cr II第一电离阈值以上的连续态自动电离。从这一步中，基于电离信号选择了三个第三步跃迁作为该方案的候选态（如图2(a)中以绿色箭头标示）。这些自动电离态无法使用411.2 nm的第二步跃迁观测到。

对这些通往自动电离态的三个跃迁进行了饱和测量，方法是记录离子电流随第三步功率的变化。

测得的饱和功率分别为：跃迁1为0.50(2) W，跃迁2为0.67(4) W，跃迁3为0.84(2) W（功率值为激光系统以10 kHz重复频率运行时的值）。基于此以及电离信号，选择了共振步骤，从而确定了图4所示的最终电离方案。还对第二步骤在相应波长处进行了饱和测量，显示饱和功率为31.4(38) mW。使用当前方案产生的铬同位素产率表明，与在RILIS使用先前方案的最后一次铬实验[3]相比，离子束强度提高了两到三倍。然而，很难估计我们的电离方案对此改善的贡献，因为产率还取决于其他因素，且同类靶之间的典型波动可能具有相似的数量级。

B. 里德伯能级

在第三步骤扫描中，使用图2(b)所示的411.21 nm第二步骤跃迁，观测到了两个态系列[也在图3(a)中所示]，显示出里德伯系列的预期模式。被布居的里德伯态将通过不同的过程被电离，例如由离子源电压梯度的场电离，以及由热腔体黑体辐射的光电离或热腔体内的碰撞电离[22]。里德伯态能量随主量子数的变化可用里德伯-里兹公式描述：

[公式]

其中是主量子数为n的里德伯态能量，是该系列的收敛极限，是质量修正里德伯常数（对铬为），是量子亏损。和参数是对属于单个里德伯系列的跃迁能量进行拟合得到的。里德伯系列1（RS1）和2（RS2）的拟合分别如图3(b)和3(c)所示，而图3(a)显示了第三步骤扫描，两个里德伯系列分别用红色（RS1）和绿色（RS2）竖线标记，并标注了分配的主量子数。RS1得到和，RS2得到和。考虑到这些里德伯态是从47 702.390(5) cm?1的态布居的，两个观测到的系列将收敛到显著不同的极限值：RS1为60 024.24(6) cm?1，RS2为60 040.26(10) cm?1。这两个值都不与已知的电离势54 575.6(3) cm?1[23]或位于的内激发构型[24]匹配。另一种可能是态先衰变到42 237.957(7) cm?1和42 253.966(7) cm?1的态和态，然后再被第三步骤激光激发。项（145 ns）相对较长的寿命，显著超过中间态（32 ns）和态（58 ns）的寿命[25]，以及跃迁的允许特性表明，布居可以在该能级积累。在这一假设下，两个系列收敛到相同的极限值：RS1为54 575.82(6) cm?1，RS2为54 575.83(10) cm?1，两者均与文献[23]的电离势值一致。这些里德伯态从态布居，因此应对应系列或系列。拟合得到的量子亏损均与零一致，因此观测到的里德伯系列应对应[9]构型。考虑所提出的情景，从RS1中提取的里德伯态能量及其不确定度见表II。不确定度包括波长计校准效应，并主要由拟合误差主导，而拟合误差本身受实验分辨率为或更高值的限制，该分辨率受热离子源中多普勒展宽的限制。在文献[9]中，从位于的态观测到了里德伯系列，并从系列的收敛极限确定了54 575.49(2) cm?1的电离势值。本工作确定的值与文献[9]相比偏差为0.33(7) cm?1。需要进一步研究以澄清这一差异。

图3. (a) 铬离子电流随第三步骤波数的变化，第二步骤布居的态。两个已识别的里德伯系列用红色和绿色竖线标记，并标注了分配的主量子数。(b), (c) 两个里德伯系列的里德伯-里兹拟合及残差。

表II. 里德伯态的能量及其对应的主量子数，如图3(b)所示

| | () | | | () |
|---|---|---|---|---|
| 15 | 54088.06(47) | 16 | 54147.01(17) | |
| 17 | 54196.02(14) | 18 | 54237.06(12) | |
| 19 | 54271.78(13) | 20 | 54301.36(12) | |
| 21 | 54326.91(12) | 22 | 54349.06(08) | |
| 23 | 54368.30(13) | 24 | 54385.18(13) | |
| 25 | 54400.19(13) | 26 | 54413.26(15) | |
| 27 | 54425.29(11) | 28 | 54435.87(13) | |
| 29 | 54445.28(17) | 30 | 54453.84(21) | |
| 31 | 54461.66(21) | 32 | 54468.67(17) | |
| 33 | 54474.91(21) | 34 | 54480.92(13) | |
| 35 | 54486.21(16) | 36 | 54491.20(12) | |
| 37 | 54495.58(17) | 38 | 54499.74(17) | |
| 39 | 54503.71(13) | 40 | 54507.25(18) | |
| 41 | 54510.61(12) | 42 | 54513.69(13) | |
| 43 | 54516.42(21) | 44 | 54519.14(17) | |
| 45 | 54521.65(16) | 46 | 54523.96(13) | |
| 47 | 54526.15(24) | 48 | 54528.26(12) | |
| 49 | 54530.16(38) | 50 | 54532.03(12) | |
| 51 | 54533.61(13) | 52 | 54535.26(13) | |

虽然所提出的情景为观测到的光谱提供了一致的解释，但它依赖于在再激发之前快速的衰变。这种λ方案之前在RILIS已被观测到[26]，但在其他激发方案中有意利用它的尝试并未成功。目前的观测支持一种解释，即能级被显著布居并有助于激发方案，从而产生观测到的里德伯系列。进一步的额外测量将对更直接地表征这种激发方案很有价值。

IV. CRIS光谱学装置

A. CRIS激光装置

在CRIS实验中使用与上述开发的相同的激光电离方案，以进行高分辨率光谱学测量超精细结构和同位素移动。该方案如图4所示，同时显示了对原子基态和第一激发态的相应超精细分裂。在CRIS装置中，427.60 nm的第一原子跃迁由注入锁定的钛宝石腔[27]的激光探测，该腔由窄线宽连续波钛宝石激光器（Sirah Matisse 2 TS）种子激发。在855 nm处注入锁定腔的基本光（在实验后测量，未经腔内倍频）的线宽17(1) MHz使用法布里-珀罗干涉仪测量。处于激发态的原子进一步由腔内倍频光栅钛宝石激光激发到原子态，探测427.41 nm跃迁。最后，铬原子通过布居自电离态（位于电离势之上）被电离，使用784.91 nm跃迁（表I中的跃迁1，在相应波长处）由宽带钛宝石激光驱动。从测量到的这些共振步骤的共振宽度确定了腔内倍频光栅钛宝石激光为8(1) GHz和双标准具钛宝石激光为12(2) GHz的线宽。三个脉冲钛宝石腔由532 nm Nd:YAG Litron激光器以1 kHz泵浦。

图4. 左：本工作开发的三步激光电离方案示意图。IP表示电离势，AI表示自电离态。该方案同时用于RILIS的生产和CRIS的高分辨率光谱学。右：属于光谱跃迁的态的超精细结构示意图，以及观测到的谱图，为所示。

激光频率使用HighFinesse WS/U-2波长计测量，相对精度为。使用一台Toptica饱和吸收光谱单元来控制波长计稳定性，该单元由一台二极管激光器（DLPRO780）、一个填充K、Rb和Cs的温度控制蒸气室（COSY）以及相关的锁定电子学组成。在本实验中，二极管激光器的频率锁定到的线的跃迁，并耦合入高精度波长计。使用高精度波长计测量的锁定二极管激光器的波长比锁定跃迁的文献值高约17 MHz，并在整个实验过程中稳定在2 MHz以内。锁定二极管激光器已用于分析中主动校正波长计校准的任何偏移和漂移。

B. 数据分析

以下介绍了分析程序的细节，涉及将1周数据采集期间不同同位素的多项测量结果结合起来，同时需要考虑多种系统效应和时间漂移。虽然的超精细结构已在文献[5]中发表，但本工作的目标是详细说明数据分析方法和同位素移动测量，并使用稳定同位素对标实验程序。图5显示了在CRIS上测量的稳定同位素光谱示例。对于每个质量数，在离子探测器中的计数率作为第一步骤激光静止帧频率的函数呈现，该频率是通过使用ISCOOL和电压扫描电压测量将测量的实验室帧频率进行多普勒频移后获得的。频率相对于的质心值显示。每个数据点的误差棒对应统计误差，系统不确定度将在下文讨论。背景完全由铬本身的非共振碰撞电离主导。考虑到在RFQ冷却聚束器输出端测量的初始束流强度，并测量激光电离后的最大共振计数率，装置的整体效率在0.1%到之间变化（包括传输、中和、激光电离和探测效率）。使用第一步骤功率350 mW和激光束直径8 mm，平均实验分辨率半高全宽（FWHM）为100 MHz（主要由功率展宽主导），这被证明是分辨率和效率之间的最佳折中。

图5. 测量的(a)、(b)、(c)和(d)同位素光谱：计数率作为第一激发步骤静止帧频率的函数，相对于的质心值。蓝色标记为实验数据，红线表示对数据的最佳拟合。由于误差棒小于标记大小，因此不可见。

超精细光谱的分析使用SATLAS2 python包[28]进行。图5中的红线显示了对每个质量数的数据的最佳拟合。拟合函数由多个福格函数加上一个线性背景函数组成。对于，峰的位置使用超精细哈密顿量[2]确定。对于奇数质量数同位素，激发态的上态的超精细参数以及基态的参数远低于当前实验分辨率（测量值与零一致，不确定度约为10 kHz [29–31]）。因此，这些参数在分析中被固定为零。所有其他拟合参数（超精细跃迁的质心和振幅、超精细参数、高斯和洛伦兹宽度以及两个背景参数）均保持自由。

对于每次测量，对光谱进行拟合，并提取质心频率及其关联的拟合误差（质心范围为2至10 MHz，通常为1 MHz；见图6）。拟合误差考虑了统计误差、实验分辨率和线型畸变。图6显示了稳定铬同位素质心的演化和的超精细参数在实验过程中的变化，并标出了关联的拟合误差。数值相对于相应质量数的加权平均值给出。

图6. 测量的质心频率和超精细参数沿实验的演化。数值相对于相应质量数的平均值给出。误差棒对应拟合误差。

对于参数，误差棒遵循预期的高斯统计行为，约68%的点在一个σ误差棒内与平均值一致。然而，对于质心，未观测到预期的高斯统计行为。若干测量值位于距平均值五个σ之外，其中一些达到十个σ。为了量化这些误差棒的低估程度，按照文献[32]的程序，可以计算测量分布的约化卡方：

[公式]

其中是单个测量值，是其关联的误差，是所有个测量值的平均值。使用图6的数据点计算了质心频率和超精细参数分布的约化卡方，其中计算了给定质量数对应的所有测量值的平均值。然后计算单个测量值与其相应质量平均值的差值，并合并计算包含四个不同质量数的全局约化卡方。

对于良好的不确定度估计，测量分布的（卡方统计量）应约为1，若单个误差被低估则该值应大于1。图6中显示的数据点给出的该参数总值为（某值），对质心的（卡方统计量）为（某值）。这表明仅考虑拟合误差会低估质心测量的总误差。值得注意的是，拟合误差似乎是（该参数）总误差的良好估计值。这是因为（该参数）对应于相对频率测量，其中许多系统效应相互抵消，而（另一参数）对应于绝对频率测量。因此引入一个附加误差来补偿这种低估。从图6中数据的均匀分布来看，该误差似乎具有统计行为。对（该误差）与时间、激光功率、分辨率或质量之间的潜在相关性进行了调查，未发现任何相关迹象。因此，下文将该误差作为统计量处理，单次质心测量的总误差被视为（某值）。这是一种保守的误差估计，因为单次测量无法获得优于（某值）的质心不确定度。利用这些估计值，在统计量较低或线宽较宽的测量情况下，拟合误差仍然占主导地位。为了确定获得高斯统计预期行为所需的（某值），调整了（某参数）以使质心测量分布的（卡方统计量）等于1。按照此程序，得到了（某值）。该误差被认为有多种来源，例如电压表校准的精度（约6 MHz）、电压分压比的误差（2 MHz）、电压测量误差（1 MHz）、波长计精度（基频光为4 MHz，倍频后为8 MHz），以及分箱和拟合方法（2 MHz）。所有这些效应均互不相关，这进一步证明了将该误差作为统计量处理的合理性。最后，对于质量为（某值）的核素，将所有在相似条件下独立获取的测量值组合并按不相关处理。质心的最终值和误差的计算使用公式[32]：（公式1），其中（某表达式）。通过这种方式，所有误差来源都被纳入考虑。图7以黑点表示各次测量的质心及其对应误差，并以红线和阴影带分别表示加权平均值及其对应误差。图7展示了实验中测得的光谱质心随时间的演化，分别为（a）、（b）、（c）和（d）核素。质心以相对于文献[33]中（某值）的值为参照给出。每个黑点代表一次独立测量的结果及其不确定度。红线和阴影带分别代表加权平均值和方差。

五、CRIS上的高分辨率光谱学结果

A. 绝对频率

图7展示了本工作中按照上述程序进行的所有测量的质心。每种质量的加权平均值分别为（某值）和（某值）。这些值以（某值）为参考，该值为NIST数据库[19]提供的（某跃迁）的值。对于绝对频率，测量频率使用ISCOOL的测量电压和电压扫描装置的电压进行多普勒位移校正至原子静止参考系，因此高度依赖于束流能量。ISCOOL装置的模拟显示，根据冷却器-束团器的设置不同，平台地电位与束缚势底部之间可能存在3–10 V的偏移，导致从平台电压测量得到的束流能量被低估。考虑到这种系统效应，本工作中测得的（某跃迁）的绝对频率为23 386.3430(4)[30] MHz，其中圆括号内的数字为中心测量误差（如前一节所述的估计），方括号内的数字为源于束流能量不确定度的误差。该值与文献[34]中的文献值23 386.35(5) MHz和文献[33]中的23 386.342(1) MHz相符（见表三）。误差主要由束流能量不确定度主导，然而，由于在整个数据采集期间冷却器-束团器设置相同，该系统效应会影响绝对频率但在相对频率测量（如同位素位移和超精细结构分裂）中会相互抵消（见下文）。

表三：本工作与文献值中（某跃迁）频率测量的比较。（频率/MHz） 本工作：23386.3430(4)[30]；文献[34]：23386.35(5)；文献[33]：23386.342(1)。

第二级跃迁的绝对频率在本实验中被测得为23 396.7(1) MHz，与文献[33]中的文献值23 396.710(1) MHz很好地吻合。与第一级跃迁相比，第二级跃迁的不确定度要大得多。这源于第一级（24 MHz）和第二级（8 GHz）激光之间的线宽差异。

B. 同位素位移

利用从图7中提取的绝对频率，可以计算同位素位移，其中（某表达式）是质量为（某值）的核素光谱的质心。本工作中测得的同位素位移与已有文献值比较见图8和表四。结果显示，在实验不确定度范围内，测量结果与文献值很好地吻合，从而证实了先前报道的值，并验证了本方法在相对频率测量中的准确性。此处获得的不确定度仍大于原子束激光诱导荧光[35]或法布里-珀罗光谱[36]所获得的结果。然而，本离子束光谱方法可以获取放射性离子束设施上的短寿命核素。

图8：本工作测得的同位素位移与文献值[35,36]的比较。表四：本工作测得的（某跃迁）同位素位移与文献值[35,36]的比较。最后一列显示用于下文King图分析的所有可用值的加权平均。所有值以MHz给出。（50,52）：本工作 ?121(7)，文献[35] ?121(2)，文献[36] ?120(3)，加权平均 ?120.7(16)；（50,53）：本工作 ?137(6)，文献[35] ?141(2)，文献[36] –，加权平均 ?140.6(19)；（54,52）：本工作 ?14(6)，文献[35] –，文献[36] ?15(6)，加权平均 ?14.5(43)。

C. King图分析

忽略高阶项，同位素位移可以表示为均方电荷半径之差的函数，如下式所示：（公式2），其中（某表达式）是均方电荷半径之差，（某符号）是同位素位移，（某符号）是质量位移因子，（某符号）是场位移因子，（某符号）是给定核素（某值）的原子质量[37]。为了从同位素位移测量中提取均方核电荷半径，需要场位移和质量位移因子（某符号）和（某符号）。这些因子对（某跃迁）已在文献[35]中确定。然而，文献[35]的作者认为所得的（场位移因子）值大约是从头计算所得值的两倍，并怀疑所假设的参考半径可能需要一些修正。这促使本工作对（某跃迁）的（质量位移因子）和（场位移因子）进行重新评估，以供未来致力于放射性铬核素电荷半径的研究使用。本工作通过King图分析确定了本（跃迁）的原子因子（质量位移因子）和（场位移因子）。该方法通过公式（2）确定质量位移和场位移因子，使用非光学技术获得的标准差分均方半径[38,39]。与通常做法相同，我们将公式（2）的关系乘以修正因子（某符号），使得质量位移和场位移因子分别对应于线性拟合的截距和斜率。对于同位素位移，取本工作的同位素位移与文献值之间的加权平均（见表四），这可以改进（质量位移因子）和（场位移因子）结果的不确定度。对于参考半径，受近期研究的启发——这些研究揭示了早期工作中被忽略的附加修正和不确定度[40,41]——对绝对半径和差分半径进行了重新评估。本工作重新评估的结果见表五。这些值依赖于文献[42]中的Barrett半径、文献[40]中的核形状修正（后者基于文献[43]中的测量数据）以及文献[41]中的核子极化。King图中未使用（某核素）的半径，因为该核素没有高质量的电子散射测量[42]。相应地，对应的核形状修正是不确定的。

表五：重新评估的半径与从文献[43]提取的基准值的比较。绝对半径以fm为单位给出，差分均方半径以（单位）给出。（某核素）：本工作 3.6644(44)，文献[43] 3.662(4)；（某核素）：本工作 3.6443(43)，文献[43] 3.643(3)；（某核素）：本工作 3.6894(44)，文献[43] 3.689(4)；（差分值）：本工作 0.0201(10)，文献[43] 0.020(1)；（差分值）：本工作 0.0450(10)，文献[43] 0.045(1)；（差分值）：本工作 0.147(7)，文献[43] 0.146(7)；（差分值）：本工作 0.330(7)，文献[43] 0.330(7)。

虽然这些测量依赖于相同的基础实验，但核子极化的加入使（某核素）的绝对半径最多偏移0.0024 fm（对应（某差分值））。然而，该效应对差分半径没有影响。因此，选择在King图分析中保留文献[43]中对差分半径确定的不确定度。由于这仅剩下两个点来描述线性关系，（质量位移因子）和（场位移因子）的不确定度直接从误差传播确定，而非通过拟合过程。场位移和质量位移结果见图9。在误差传播方面，需要注意的是，（质量位移因子）和（场位移因子）的不确定度通过（某相关系数）相关联。

图9：King图：修正同位素位移（某表达式）作为修正均方电荷半径差（某表达式）的函数，其中（某表达式）。黑点表示实验数据，实线和阴影区域表示与（质量位移因子）和（场位移因子）相关的线性趋势。

在文献[35]中，King图分析得出的该跃迁的场位移和质量位移因子分别为（某值）和（某值）。虽然我们的同位素位移测量值和质量位移因子与文献[35]中报道的值吻合（见表四），但我们提取的（场位移因子）值约为其2倍（偏差约为（某百分比）），证实了文献[35]中提到的怀疑。事实上，文献[35]依赖于文献[44]中的差分均方半径，而文献[44]引用文献[45]作为其来源。然而，文献[44]引用的值似乎与文献[45]不一致。此外，文献[35]仅基于（50,52）和（53,50）同位素对进行分析，而如上所述，（某核素）没有电子散射数据，导致（某核素）的半径存在模型依赖性[45]。本工作确定的场位移和质量位移因子消除了与（某核素）半径相关的模型依赖性。

D. 超精细参数

提取（某超精细参数）的实验方法使用（某稳定核素）进行了基准验证。这在文献[5]中已有描述。按照所述程序，获得了（某核素）的（某超精细参数）在（某跃迁）处的值为（某值）。我们的结果在误差范围内与文献值（某值）[31]吻合，进一步支持了该方法在相对频率测量中的可靠性。如上所述，本光谱学跃迁无法用于提取（某核素）的超精细参数。研究铬核素的电四极矩将需要开发一种新的激光电离方案，其光谱学跃迁涉及更大的（某超精细参数）超精细分裂。

六、结论

综上所述，在RILIS激光离子源上开发了一种独特的钛宝石（Ti:Sa）激光电离方案，观测到了350个新的共振跃迁，包括多个通往自电离态的高效跃迁。测试了两个第二级跃迁。使用（某中间态）可强烈激发自电离共振态，获得的最大离子流大约是使用（另一中间态）所获得值的40倍。从（某态）的部分布居似乎转移到了（某态），从这些态向一个此前未被观测到的Rydberg系列的激发可能为观测到的光谱提供合理的解释。本方案代表了一种用于放射性离子束设施离子束产生时铬核素的高效且选择性电离方法。

在CERN/ISOLDE设施的CRIS实验装置上进行了实验，对（某核素）实施了高分辨率共线共振电离激光光谱学测量，以在高分辨率下表征我们的方案并对装置进行基准验证。利用（某跃迁），测量了同位素位移和（某核素）的（某超精细参数），并与现有文献值进行了比较。基于参考半径和同位素位移的重新评估进行了King图分析，从而改进了该跃迁场位移和质量位移因子的精度和准确度。高分辨率测量结果与现有文献相符，支持了该方法的准确性和可靠性，并为未来研究放射性铬核素的矩和半径铺平了道路。