贝叶斯优化驱动的压电陶瓷组分设计与烧结工艺参数协同调控

《Frontiers in Materials》：Bayesian optimization driven co-regulation of composition design and sintering process parameters for piezoelectric ceramics

　　

随着先进电子器件对高性能压电材料需求的持续增长，传统以试错法为主导的压电陶瓷研发模式存在周期长、成本高、参数协同性差等核心问题。本研究构建了一种贝叶斯优化驱动的压电陶瓷组分-烧结工艺协同调控框架。采用高斯过程代理模型建立组分、烧结参数与压电性能之间的非线性映射关系，引入改进的期望提升采集函数，在多目标约束下实现参数空间的高效搜索。该模型整合了组分特征编码机制、工艺参数边界约束和性能优先级加权策略，实现了压电系数（d₃₃）、介电常数（ε_r）和机械品质因数（Q_m）的联合优化。研究结果表明，该框架仅通过28组实验即获得了压电系数为692 pC/N的铌酸钾钠基压电陶瓷配方，与传统实验方法相比开发效率提升了72%；在烧结温度波动±20 °C的鲁棒性测试中，优化配方的性能衰减率控制在8.3%以下，显著优于经验设计方案。本研究为多参数耦合的压电材料开发提供了一条高效、可扩展的技术路径，适用于功能陶瓷、半导体材料等多组分先进材料的定向设计场景。

论文解读文章

随着先进电子器件对高性能压电材料需求的日益增长，传统依赖试错法的研发模式暴露出周期长、成本高、参数协同性差等核心痛点。尽管机器学习已被引入压电材料设计，但现有研究仍存在三大关键缺口：其一，多数工作仅针对组分或工艺参数进行单维度优化，忽视了二者间的强耦合作用；其二，代理模型通常直接使用原始组分比例作为输入，缺乏元素本征物理属性的先验知识，导致对未见组分组合的泛化能力有限；其三，贝叶斯优化框架普遍缺少针对化学规则和工艺边界的约束处理机制，搜索过程中产生大量不可行解，降低了实验效率。为此，研究人员提出了一种贝叶斯优化驱动的压电陶瓷组分-烧结工艺协同调控框架，旨在实现小样本条件下多参数耦合的高效寻优。

该研究以铌酸钾钠（KNN）基无铅压电陶瓷为对象，构建了包含组分参数与工艺参数的统一编码空间，通过高斯过程（GP）代理模型建立输入参数与多元性能间的非线性映射，并引入改进的约束期望提升采集函数（CEI）处理多目标约束。实验数据全部来自研究团队实验室样品制备与性能测试的实测值，未使用文献、数值模拟或公共数据库数据。研究中优化参数包括6个组分参数（Li、Sb、Ta、Bi、Fe、Zr的掺杂摩尔比）和4个工艺参数（烧结温度、保温时间、升温速率、烧结氧分压），共10维输入；优化目标为最大化压电系数d₃₃，同时约束介电损耗tanδ<2%和居里温度T_c>180 °C。研究人员通过拉丁超立方采样生成12组初始样本，随后进行贝叶斯优化迭代，共开展40组实验。

关键技术方法可概括为：采用带自动相关性测定（ARD）的Matérn核函数构建高斯过程代理模型，以学习各参数的重要性权重；利用Dirichlet分布对组分归一化约束进行建模，自动剔除元素比例之和不等于1的不可行组合；在采集函数中引入光滑阶梯约束满足函数和性能权重系数，保证搜索过程满足工艺边界并体现优先级；通过Sobol全局敏感性分析验证参数重要性排序；最终通过XRD、SEM、EDS等表征手段验证微观结构与性能的关联。

结果分析部分包含以下六个方面：

**3.1 参数对压电性能的影响规律**：基于训练好的GP代理模型绘制了烧结温度与Sb掺杂量对d₃₃的交互热图，发现当Sb掺杂量为0.04–0.06 mol、烧结温度为1120–1140 °C时，d₃₃存在峰值区域（超过690 pC/N），对应准同型相界（PPB）构建和最佳致密化温度匹配。特征长度尺度与Sobol敏感性分析均表明，Sb掺杂量和烧结温度是主导参数，且二者耦合贡献了约18%的性能方差。

**3.2 不同优化算法的性能比较**：将贝叶斯优化与正交实验法、随机搜索法、粒子群算法进行对比。贝叶斯优化在第28次迭代收敛至最优值692 pC/N，相比正交实验法性能提升18.9%，实验次数减少44%；相比随机搜索法性能提升12.7%，实验次数减少40%。此外，GP代理模型单点预测仅需约5 ms，相比第一性原理计算（约24 h）和相场模拟（约2 h）加速超过10⁵倍。

**3.3 模型预测精度验证**：采用独立测试集、5折交叉验证和留一法交叉验证评估GP模型。在40个样本上，样本内拟合R²为0.947，平均绝对误差12.8 pC/N；独立测试集R²为0.918，交叉验证R²均超过0.92，表明模型无严重过拟合。置信区间分析显示，高d₃₃区域（>600 pC/N）的平均绝对误差仅9.3 pC/N，进一步验证了模型对高性能配方的精确指导能力。相比之下，多元线性回归模型在测试集上R²仅0.587，最大误差超过120 pC/N，凸显了该问题的强非线性。

**3.4 工艺参数的交互效应分析**：固定组分参数为最优值，绘制烧结温度与保温时间对d₃₃的响应面。结果揭示二者存在显著非线性交互：低温（1100 °C）时延长保温时间可促进致密化使d₃₃提升；高温（1140 °C）时超过2 h的保温导致碱金属挥发和晶粒异常长大，使d₃₃下降。最优工艺匹配范围为1130 °C、1.5–2.5 h，对应相对密度98.7%、平均晶粒尺寸2.8 μm、气孔率0.8%。XRD显示最优组分具有纯钙钛矿结构，45°附近特征峰分裂证实菱方、正交和四方三相共存，验证了准同型相界的构建；EDS揭示了高温烧结时晶界处的碱金属贫化现象。

**3.5 多目标优化的Pareto前沿分析**：针对d₃₃与T_c的双目标优化，GP模型全局搜索生成的Pareto前沿呈显著负相关趋势。随d₃₃从600 pC/N增至690 pC/N，T_c从240 °C降至185 °C，无法同时实现d₃₃>680 pC/N和T_c>200 °C。选取5个代表性点进行实验验证，最大相对偏差4.2%，证实前沿可靠。研究提供了多种应用场景下的折中方案，如高温应用可选d₃₃=620 pC/N、T_c=220 °C，高驱动应用可选d₃₃=680 pC/N、T_c=188 °C。

**3.6 优化配方的性能验证与鲁棒性测试**：优化配方与传统经验配方相比，d₃₃提升26.3%（692 vs 548 pC/N），ε_r提升22.1%，Q_m提升18.1%，tanδ降低12.4%，相对密度提升3.7%，T_c略降但满足约束。在±20 °C温度波动和±30 min保温时间波动下，优化配方平均衰减率8.3%，远优于经验配方的17.6%，表明具有更强的工艺鲁棒性。

讨论部分指出，该协同调控框架有效捕捉了组分与工艺之间的强耦合效应，解决了传统单维度优化中高性能配方难以在大生产中复现的问题。GP代理模型的高精度和元素本征特征编码机制显著提升了泛化能力，约束采集函数避免了无效实验，当样本量达到约20组时即可满足优化需求。框架目前仍依赖初始实验样本、未融合第一性原理物理信息，未来可结合密度泛函理论计算构建“物理知识+数据驱动”的混合框架，并扩展至连续生产参数优化。

研究结论翻译如下：本研究构建了贝叶斯优化驱动的压电陶瓷组分-烧结工艺协同调控框架，实现了多参数耦合条件下高性能压电材料的高效开发。通过自动相关性测定的高斯过程代理模型建立组分、工艺与性能间的非线性映射关系，并引入改进的约束期望提升采集函数，实现了工艺约束和性能优先级的全局优化。研究获得以下主要结论：（1）组分与工艺参数间存在强非线性耦合效应，Sb掺杂量和烧结温度是影响KNN基陶瓷压电性能的核心参数，单维度优化难以获得全参数空间内的近优性能，必须进行组分-工艺协同优化以充分挖掘材料性能潜力。（2）贝叶斯优化相比传统正交实验法效率提升72%，仅通过28组迭代实验即获得压电系数d₃₃=692 pC/N的高性能配方，综合性能显著优于传统经验配方。（3）高斯过程代理模型预测决定系数R²达到0.947，能准确预测参数对应的压电性能，且模型精度随样本量增加不断提高，当样本量超过20组时可满足优化需求。（4）优化配方的工艺鲁棒性显著优于传统配方，在±20 °C烧结温度波动下性能衰减率控制在8.3%以下，具有良好工业应用前景。（5）压电系数与居里温度之间存在固有折中关系，通过Pareto前沿分析可为不同应用场景提供定制化配方选择方案。（6）该框架在压电陶瓷体系内具有良好的普适性，为压电陶瓷材料的快速定向设计提供了高效技术参考，适当调整后可推广至类似多组分功能材料体系。