通过比较源贡献和基于健康风险的贡献选择首尔优先挥发性有机化合物排放源

《Toxics》：Selection of Priority VOC Emission Sources in Seoul by Comparing Source Contributions and Health Risk-Based Contributions

　　

本研究在首尔四个测量点（江西区（GS）、广津区（GJ）、北汉山（BHS）和钟路区（JN））开展了挥发性有机化合物（VOCs）的年龄分层和面向源的健康风险评估。通过比较源特异性浓度贡献与基于健康风险的贡献，识别了优先源和优先化合物。年龄分层健康风险评估结果显示，在中心倾向暴露（CTE）情景下，所有测量点的总超额癌症风险（TECR）和危害指数（HI）均低于建议指导值。然而，在合理最大暴露（RME）情景下，部分成年人和老年人的TECR超过了1×10^?6，表明存在不良健康效应的潜在可能。化合物特异性分析确定苯和乙苯是TECR的主要贡献者，而乙苯、苯和甲苯是HI的主要贡献者。面向源的健康风险评估显示，基于浓度的源贡献与基于健康风险的源贡献呈现不同模式，与制造业相关的源在所有测量点的健康风险贡献中均位居前列。在GS点，浓度贡献和健康风险贡献排名最高的源分别为金属加工产品制造和其他产品制造。在GJ点，燃料相关排放的浓度贡献排名最高，而金属加工产品、化学品和化学产品制造的健康风险贡献排名最高。在BHS和JN点，背景碳氢化合物的浓度贡献最大，而化学品和化学产品制造、机动车尾气（富乙炔）和纺织产品制造是主要贡献者。本研究表明，首尔的VOC管理应优先采用基于健康风险的方法，而非仅基于浓度的方法。

论文解读：基于源贡献与健康风险贡献比较的首尔优先VOC排放源筛选研究

挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds，VOCs）是大气光化学反应的重要前体物，也是典型的有害空气污染物，对人体健康和大气环境均有复杂影响。已有研究表明，VOCs可影响神经系统、呼吸系统和心血管系统，部分物种已被国际癌症研究机构（International Agency for Research on Cancer，IARC）列为致癌物质。此外，VOCs还是臭氧（O₃）和二次有机气溶胶（Secondary Organic Aerosols，SOAs）的主要前体物，可导致空气质量恶化。首尔作为人口密度高、排放源类型多样的大都市，居民面临较高的VOC暴露健康风险，且在首尔VOC限制的光化学生成机制下，VOC减排是空气质量管理的核心措施之一。

传统的VOC管理策略主要依赖受体模型（如正定矩阵因子分解，Positive Matrix Factorization，PMF）估算的浓度源贡献，但该方法未能直接反映健康影响。即使浓度贡献较低的排放源，若其排放的化合物毒性较高，也可能产生较大的健康风险。已有国内外研究表明，浓度贡献与健康风险贡献之间存在不一致性。然而，韩国尚缺乏系统比较源贡献与健康风险贡献并据此制定管理优先级的研究。为此，研究人员利用此前整合PMF与污染物排放登记（Pollutant Release and Transfer Registers，PRTR）数据建立的韩国特异性VOC源分类框架，基于成人和年龄分层暴露情景开展健康风险评估，通过比较浓度源贡献与基于健康风险的贡献，识别需要优先管控的排放源和化合物。

本研究依托首尔市政府公共卫生与环境研究所运营的四个光化学评估监测站（Photochemical Assessment Monitoring Stations，PAMS）站点（江西区GS、广津区GJ、北汉山BHS、钟路区JN）的2018年1月至2024年3月逐小时VOC观测数据。四个站点分别代表不同的城市排放环境：GS反映西部工业与交通复合影响，JN代表人口密集且受道路交通影响强烈的中心城区，GJ为居住与商业混合区，BHS为北部山区背景站。按照检测频率不低于50%的筛选准则，从56种监测VOC物种中筛选出16种，包括8种烷烃（乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、异戊烷、正戊烷、己烷、正癸烷）、2种烯烃（乙烯、丙烯）、1种炔烃（乙炔）和5种芳香烃（苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯、邻二甲苯）。毒性评估采用美国EPA区域筛选水平（Regional Screening Levels，RSLs）数据库中可获得的8种化合物的吸入参考浓度（Reference Concentration，RfC）和吸入单位风险（Inhalation Unit Risk，IUR），并将其转换为参考剂量（Reference Dose，RfD）和癌症斜率因子（Cancer Slope Factor，CSF）。暴露评估分为中心倾向暴露（Central Tendency Exposure，CTE）和合理最大暴露（Reasonable Maximum Exposure，RME）两种情景，分别对应第50百分位数和第95百分位数的VOC浓度。按年龄分为婴儿（0–2岁）、幼儿（3–6岁）、小学生（7–12岁）、青少年（13–18岁）、成人（19–64岁）和老年人（65–84岁）六个生命阶段，考虑各年龄组的呼吸速率、体重、户外停留时间、暴露频率和暴露持续时间等参数，计算致癌效应的终身平均日剂量（Lifetime Average Daily Dose，LADD）和非致癌效应的平均日剂量（Average Daily Dose，ADD），进而估算各化合物的超额癌症风险（Excess Cancer Risk，ECR）和危害商（Hazard Quotient，HQ），并累加为总超额癌症风险（Total Excess Cancer Risk，TECR）和危害指数（Hazard Index，HI）。面向源的健康风险评估将PMF源解析结果与健康风险评估框架耦合，对每个PMF因子内的化合物ECR和HQ进行加和，得到源特异性的TECR和HI，并与基于浓度的源贡献排序进行比较。PRTR数据作为补充性本地排放信息，用于辅助源因子判读，而非直接的定量约束。

研究结果表明，在CTE情景下，所有测量点和年龄组的TECR和HI均低于可接受标准（TECR<1×10^?6，HI<1）。但在RME情景下，GS、GJ和JN点的成人和老年人以及BHS点的成人的TECR超过1×10^?6，提示在长期较高暴露条件下可能产生致癌健康效应。化合物特异性分析显示，GS、GJ和JN点乙苯的ECR高于苯，而BHS点苯的ECR更高；乙苯、苯和甲苯是HI的主要贡献者。芳香族化合物是健康风险的主导贡献者，应作为首尔VOC管理的优先目标化合物。

源导向健康风险评估显示，基于浓度贡献与基于健康风险贡献的源排序存在显著差异。在GS点，浓度贡献最高的“金属加工产品制造”在健康风险排序中降至较低水平，而浓度贡献排名第三的“其他产品制造”在TECR和HI贡献中均排名第一。在GJ点，“燃料相关排放”浓度贡献最高，但“金属加工产品、化学品和化学产品制造”的健康风险贡献最高；“纺织产品制造（不含服装）”浓度贡献较低，但健康风险贡献升至第二。在BHS点，“背景碳氢化合物”浓度贡献最大，但“化学品和化学产品制造”对TECR贡献最大，而“背景碳氢化合物”对HI贡献最大。在JN点，“背景碳氢化合物”浓度贡献占主导，但“机动车尾气（富乙炔）”对TECR贡献最大，“纺织产品制造（含服装）”对HI贡献最大。此外，各年龄组的源健康风险排序与成人组保持一致，表明研究识别的优先源具有跨生命阶段的稳健性。

讨论部分指出，浓度贡献与健康风险贡献之间的不一致性强调管理策略应基于健康风险而非单纯浓度。制造业相关源在多个站点成为健康风险的主要贡献者，应作为优先管理对象，但需进一步开展过程级调查以识别具体排放工序。PRTR与PMF数据在时间分辨率、空间代表性和化学组成上存在差异，PRTR仅作为辅助证据使用，各PMF因子应视为具有相似化学特征的排放源混合物。研究采用确定性评估方法，未进行概率性不确定性量化；且受长期监测数据限制，甲醛、1,3-丁二烯、丙烯醛等高毒性VOC未纳入评估，因此所报告的健康风险不代表所有有害VOC的完整健康负担。MDL敏感性分析显示，纳入被排除的VOC会使HI增加36.12%–77.58%，但所有敏感性HI仍低于1，总体风险评估结论不变。

研究结论认为，首尔VOC管理应优先采用基于健康风险的方法。在不同测量点，浓度贡献与健康风险贡献的源排序存在差异：GS点应重点关注“其他产品制造”，GJ点应重点关注“金属加工产品、化学品和化学产品制造”，JN点应重点关注“机动车尾气（富乙炔）”和“纺织产品制造”，BHS点应重点关注“化学品和化学产品制造”。总体上，与制造业相关的排放源应作为首尔VOC减排策略的优先管控目标，并进一步在工艺层面识别与苯、乙苯和甲苯排放相关的具体工序。该研究通过将源解析结果与健康风险评估相结合，超越了传统的基于浓度的VOC评估方法，为未来城市VOC管理政策从浓度减排导向转向健康影响导向提供了科学依据。论文发表于《Toxics》。