AlGaS?：一种宽带隙三元金刚石型红外非线性光学材料，具有高激光损伤阈值

《Science China-Materials》：AlGaS3: a wide band gap ternary diamond-like infrared nonlinear optical material with high laser-induced damage threshold

　　

摘要

非线性光学晶体是全固态激光器的关键光学器件。在此，我们报告了一种新型类金刚石（DL）化合物 AlGaS₃ 的理性设计与合成，该化合物由两个精心挑选的四面体单元组装而成：具有宽 HOMO-LUMO 能隙的 [AlS₄] 和具有 NLO 活性的 [GaS₄]。值得注意的是，AlGaS₃ 结晶为非中心对称单斜空间群 Cc。它具有类似于 β-ZnS 的有利四面体堆叠排列。该化合物表现出宽带隙（3.38 eV）、高达 6.0 × AgGaS₂ 的激光损伤阈值（LIDT）以及 0.5 × AgGaS₂ 的相位匹配二次谐波产生（SHG）响应，实现了红外 NLO 候选材料所需的理想性能平衡。理论计算表明，[AlS₄] 和 [GaS₄] 均对带隙有所贡献，其中 [GaS₄] 支撑了 NLO 活性。此外，AlGaS₃ 表现出一致熔融行为，使得能够通过布里奇曼 - 斯托巴格法生长高质量块体晶体，这是新材料实际应用的关键一步。结果证实 AlGaS₃ 是一种对激光辐射具有高耐受性的有前途的红外 NLO 材料，并为通过 DL 框架中的部分四面体取代开发具有可调性能的先进光电材料提供了新的见解。

非线性光学晶体是全固态激光器的关键光学器件。在此，我们报告了一种新型类金刚石（DL）化合物 AlGaS₃ 的理性设计与合成，该化合物由两个精心挑选的四面体单元组装而成：具有宽 HOMO-LUMO 能隙的 [AlS₄] 和具有 NLO 活性的 [GaS₄]。值得注意的是，AlGaS₃ 结晶为非中心对称单斜空间群 Cc。它具有类似于 β-ZnS 的有利四面体堆叠排列。该化合物表现出宽带隙（3.38 eV）、高达 6.0 × AgGaS₂ 的激光损伤阈值（LIDT）以及 0.5 × AgGaS₂ 的相位匹配二次谐波产生（SHG）响应，实现了红外 NLO 候选材料所需的理想性能平衡。理论计算表明，[AlS₄] 和 [GaS₄] 均对带隙有所贡献，其中 [GaS₄] 支撑了 NLO 活性。此外，AlGaS₃ 表现出一致熔融行为，使得能够通过布里奇曼 - 斯托巴格法生长高质量块体晶体，这是新材料实际应用的关键一步。结果证实 AlGaS₃ 是一种对激光辐射具有高耐受性的有前途的红外 NLO 材料，并为通过 DL 框架中的部分四面体取代开发具有可调性能的先进光电材料提供了新的见解。