提升 IrOx/Al2O3/W 忆阻器件的开关均匀性与肌氨酸传感性能：从通孔到交叉点架构，结合人工智能驱动的线性度优化

《Applied Surface Science》：Enhancing switching uniformity and sarcosine sensing of IrO x/Al 2O 3/W memristive devices: from via-hole to cross-point architecture with AI-driven linearity optimization

【字体：大中小】 时间：2026年09月10日 来源：Applied Surface Science 6.6

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　　 •IrOx/Al2O3/W 交叉点存储器展现出超过 1010 次的强大耐久性循环•通过交叉点结构实现了无标记电化学肌氨酸传感。•通过 IrOx/界面氧化还原反应实现超低浓度（1 fM）前列腺癌生物标志物检测。•混合一维卷积神经网络从 I-t 信号中分类健康、早期和高危前列腺癌

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IrO_x/Al₂O₃/W 交叉点存储器展现出超过 10¹⁰ 次的强大耐久性循环
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通过交叉点结构实现了无标记电化学肌氨酸传感。
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通过 IrO_x/界面氧化还原反应实现超低浓度（1 fM）前列腺癌生物标志物检测。
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混合一维卷积神经网络从 I-t 信号中分类健康、早期和高危前列腺癌。
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AI 驱动的统计分析过滤噪声，实现 93.8% 的未来临床诊断准确率。

引言

随着以数据为中心的技术（如人工智能和大数据分析）的快速发展，迫切需要开发具有高密度、低功耗和快速操作速度的非易失性存储器（NVM）解决方案 [1], [2]。在新兴存储器技术中，阻变存储器（RRAM）凭借其简单的金属-绝缘体-金属（MIM）结构和出色的可扩展性而脱颖而出 [1]。过渡金属氧化物，特别是 Al₂O₃，也被广泛研究作为开关介质。具体而言，Al₂O₃ 具有高介电常数（约 9）和宽禁带（6.2–8.8 eV），这对于减少漏电流并在高温下保持稳定的高低电阻状态（HRS/LRS）比至关重要 [3]。此外，Al₂O₃ 高度负的吉布斯自由生成能（300 K 时 ΔG_f ≈ ?1582.3 kJ/mol）使其成为一种极其稳定的氧化物，满足了防止非预期介质击穿所需的严格可靠性要求 [4]。

传统上，RRAM 器件采用标准通孔结构制造。虽然这种结构在基础材料表征方面是有效的，但通孔结构限制了可实现的最大存储密度。为了最大化存储密度，RRAM 通常被排列成被动交叉点结构，其中存储单元位于垂直的字线和位线交叉处。通过从传统通孔结构过渡到交叉点架构，可以实现高密度集成 [5]。这种架构抑制了漏电路径，并为界面氧化还原反应稳定了电学环境。为解决这一难题而不使用复杂的有源组件（如 1T1R 或 1D1R 配置）[6]，互补阻变结构（CRS）作为一种有前景的无选择器解决方案应运而生 [7], [8]。本研究使用单个交叉点同时用于阻变开关和生物传感应用。事实上，电极材料的选择在这些架构的切换可靠性和稳定性方面起着关键作用，特别是在单层 MIM 结构中实现固有的互补阻变行为（CRS）[9]。Ir/Al₂O₃/TiN 和 W/Al₂O₃/TiN 结构之间的根本区别在于顶电极的化学性质。就化学而言，钨（W）与氧离子反应形成非化学计量比氧化物（WO_x）层 [10], [11]。相比之下，铱（Ir）是一种惰性贵金属，充当稳定的储库，促进一致的双极开关 [12]。在交叉点架构中将 Ir 过渡到氧化铱（IrO_x）顶电极可进一步提升器件性能。IrO_x 的更高功函数增加了电极/介质界面的肖特基势垒高度，有效抑制了漏电流 [13]，在本研究中实现了超过 10³ 次的均匀切换循环，并展示了超过 10¹⁰ 次的编程/擦除耐久性。

除了先进的数据存储能力外，这些交叉点金属-绝缘体-金属（MIM）结构还展现出作为无标记电化学生物传感器的巨大潜力，实现了双功能平台。前列腺癌仍然是导致癌症相关死亡的主要原因之一，迫切需要开发超灵敏诊断工具 [14]。传统的筛查方法，如前列腺特异性抗原（PSA）检测，经常受到特异性有限的困扰，导致假阳性率较高，并且无法准确区分惰性肿瘤和侵袭性肿瘤 [15]。为克服这些诊断局限，肌氨酸（N-甲基甘氨酸）已被确定为与前列腺癌进展和转移相关的关键且高度特异性的代谢生物标志物 [16]。当肌氨酸被肌氨酸氧化酶催化时，会生成过氧化氢（H₂O₂）和甘氨酸。Ir/IrO_x 电极在介质界面固有的氧化还原反应性使得能够高灵敏度地检测生成的 H₂O₂。该反应直接调制界面肖特基势垒，导致明显的、浓度依赖的电流位移 [17]。无定形 Al₂O₃ 薄膜的结构和热力学稳定性在此传感能力中起着关键作用，因为稳定的介质表面确保了在暴露于不同 pH 环境和氧化还原剂时一致的界面调制，为传感器的运行提供了坚实的基础 [18]。为了进一步提升这一双功能平台在实际噪声环境中的可靠性，集成人工智能（AI）分析是非常有利的。神经形态计算的最新进展突出了 RRAM 与机器学习之间的协同效应 [19], [20]。

在本研究中，我们的 IrO_x/Al₂O₃/W 交叉点架构展现出可重复的 I-V 切换循环、超过 10¹⁰ 次循环的长耐久性，以及低电流（< 100 μA）和小脉冲宽度（100 ns）下稳定的数据保持特性。这些交叉点架构优于通孔忆阻器器件，并进一步利用该机制实现低至 1 fM 的卓越检测浓度，建立了早期疾病监测的可靠平台。实施了混合神经网络算法来处理复杂的电流-时间（I-t）信号。该方法有效过滤了环境噪声和器件固有变化，在三级临床分类系统（健康、早期和高危）中实现了 93.8% 的高预测准确率。重要的是，AI 辅助平台通过成功处理低至 1 fM 的信号并在关键阈值处准确识别早期疾病发作，验证了传感器的超高灵敏度。此外，AI 回归模型被用于增强超低浓度区间动态电流位移（ΔI）的线性度。高密度交叉点忆阻器器件与先进深度学习模型的结合，建立了面向下一代智能健康诊断的稳健的软硬件协同设计。

各章节摘要

通孔和交叉点忆阻器器件的制造

制造工艺从标准 8 英寸硅（Si）晶圆开始，使用美国无线电公司（RCA）程序进行彻底清洗，以去除有机和无机污染物。为从根本上表征开关介质和电极界面，最初制造了传统通孔结构（标记为 D1 至 D7）。对于这些器件，在 Si 基板上热生长了一层二氧化硅（SiO₂），随后是 160/30 nm 厚的

忆阻器界面的物理和化学表征

系统地研究了所制造的 MIM 结构的物理和化学性质，以建立基线开关机制。图 1 展示了 Ir/Al₂O₃/TiN 结构的截面形貌，高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）确认了 10 nm 厚的无定形 Al₂O₃ 层。如图 1(b) 和图 1(c) 所示，TEM 图像揭示了定义明确的多层堆叠，电极与开关

AI 驱动的肌氨酸响应分类

虽然动态电流位移（ΔI）与肌氨酸浓度明显相关，但在临床诊断中，手动阈值设置往往受到基线漂移和器件间固有变化的阻碍。在临床实践中，由于患者间基线波动，建立严格的诊断阈值极具挑战性。为克服这一问题，使用所提出的混合一维卷积神经网络架构处理经验 I-t 瞬态响应。

标准卷积神经网络

结论

总之，本研究成功地展示了从传统通孔架构向基于 Al₂O₃ 的忆阻器器件高密度被动交叉点架构的过渡。通过比较不同的顶电极材料，我们建立了 IrO_x/Al₂O₃/W 交叉点器件在电学和可靠性特征方面优于参考配置。集成富含氧、高功函数的 IrO_x 顶电极不仅紧密

CRediT 作者贡献声明

Chiao-Fan Chiu：写作 – 原稿撰写、资源、方法学、形式分析、数据整理、概念设计。Rajeswar Panja：写作 – 审阅与编辑、可视化、方法学、形式分析、数据整理。Long Nguyen Minh Le：写作 – 审阅与编辑、验证、软件、形式分析、数据整理。Ping-Hsuan Wu：写作 – 审阅与编辑、可视化、形式分析。Punnatorn Boonyoung：写作 – 审阅与编辑、可视化、形式分析。Wachiraporn

未引用参考文献

[24]。

利益冲突声明

作者声明他们没有任何已知的竞争性经济利益或个人关系可能会影响本文所报告的工作。

致谢

本工作由台湾国家科学技术委员会（NSTC）资助，资助编号为 112-2221-E-182-064-MY3。本研究还由台湾长庚纪念医院（CGMH）在合同编号 CORPG3N0091 下以及台湾基隆长庚纪念医院/长庚大学在资助编号 BMRPA02 下提供资助。感谢新竹 MSSCORPS CO., LTD. 提供 TEM 图像及讨论。

引言