超快活体光谱揭示生理条件下的光合能量与电荷传递

《Chem》：Ultrafast in vivo spectroscopy reveals photosynthetic energy and charge transfer under physiological conditions

　　

全局视角

超快光谱学已经彻底改变了我们对光合作用最早期事件的理解，揭示了从阳光中吸收的能量如何在色素之间传递并最终驱动电荷分离。然而，这些分子过程迄今主要是在分离的光合色素-蛋白复合物或提取的膜中进行研究的，这必然导致天然细胞环境的丧失。这是一个关键局限，因为在生物学中，生理背景不仅仅是一个背景，而是过程的积极参与者，影响着连接性、调控以及对环境条件的动态响应。因此，光合作用的真正光诱导过程最好在接近生理相关条件的活体系统中进行考察。

在这里，我们将超快瞬态吸收光谱和二维电子光谱相结合，在生理条件下直接在活体蓝藻细胞中追踪能量和电荷转移。我们的结果表明，可以在完整生物体中恢复分子水平的光物理过程，同时保留光合作用赖以运行的天然生物结构。通过这种方式，本研究将高度可控的体外研究可及的机制细节与体内光合作用的复杂性连接起来。通过证明超快能量转移和电荷分离途径可以直接在活体产氧光合细胞中观察到，这项研究开辟了研究细胞组织、环境条件和调控机制如何塑造光捕获和太阳能转化的途径。更广泛地说，它为将多维超快光谱学从分离的生物组分扩展到功能性活体系统提供了框架。

亮点

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在活体细胞中直接解析超快光合作用过程

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通过二维电子光谱观察反应中心的能量捕获

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在体内观察到藻胆体天线向两个光系统的能量转移

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电子转移动力学证实了生理活性光合条件

摘要

超快光谱学已经彻底改变了我们对光合作用的理解，然而大多数见解来自细胞环境之外的体外研究，这留下了一个悬而未决的问题：相同的机制是否也在体内发挥作用。在这里，我们解决了体内超快测量的长期挑战，证明飞秒瞬态吸收和二维电子光谱可以在生理条件下、开放反应中心状态下，解析蓝藻Synechocystis sp. PCC 6803活体细胞中的光合能量和电荷转移。我们解析了三个关键步骤：天线叶绿素向反应中心的能量转移、藻胆体向光系统I和II的能量转移，以及从光系统II到光系统I的电子运输特征。我们的结果建立了一个在细胞水平上研究光合调控和适应的平台，并为工程设计受自然高效性和稳健性启发的仿人工光捕获系统提供了定量基准。

图形摘要