陷态网络动力学实现材料本征的时间信息处理

《Nano Energy》：Trap-State Network Dynamics Enable Material-Native Temporal Information Processing

　　

摘要

长余辉材料中的陷阱态通常被视为控制余辉行为的载流子存储中心。在此，我们揭示了长余辉材料一种此前未被探索的功能，即缺陷介导的能量存储动力学可以支持时间信息处理。顺序光学激发会产生具有历史依赖性的发光响应，这些响应会保留先前激发事件的信息。我们证明，这些具有历史依赖性的发光轨迹建立了一个内在的物理状态空间，能够进行非线性变换和时间记忆。不同的二进制激发历史被映射为可区分的余辉衰减轨迹，从而在单一发光材料中实现了4位时间信号表示。作为概念验证，由此产生的状态空间达到了超过90%的轨迹预测精度。观察到的状态演化与陷阱态重分布和激发态动力学密切相关，表明缺陷相关的能量存储过程可以主动参与时间信息编码。通过利用发光动力学作为计算资源，本工作在能量存储与信息处理之间建立了一个直接联系。这些发现拓展了长余辉材料的功能，超越了光子发射范畴，建立了能量存储与信息处理之间的直接联系，并为实现材料本征的时间信息处理提供了一条路径。

引言

对人工智能、边缘计算和智能传感系统日益增长的需求，激发了人们对能够高效且低功耗地处理时间信息的硬件的兴趣[1], [2], [3], [4], [5]。受生物系统的启发，近期的研究已从传统的冯·诺依曼架构转向物理信息处理范式，在这种范式中，计算直接源于材料动力学[6], [7], [8], [9], [10]。在这类系统中，传感、记忆和计算可以集成在单一物理介质内，为克服传统计算架构在能耗和数据传输方面的局限性提供了机遇。在众多方法中，基于忆阻器器件、相变材料、自旋电子系统和光子平台的动态物理系统展示了利用材料内在动力学进行时间信息处理的潜力[11], [12], [13], [14], [15]。然而，许多已报道的系统仍然依赖 engineered 器件架构、外部反馈回路或专用存储单元来生成足够丰富的状态表示。开发能够直接通过其内在物理过程编码和处理时间信息的功能材料仍然是一个重要挑战[16], [17], [18], [19], [20]。

稀土长余辉材料具有丰富的激发态动力学，涉及载流子捕获、去捕获、能量转移和辐射复合[21], [22], [23], [24]。这些过程由一个复杂的陷阱态网络主导，该网络在外部激发下不断演化。传统上，陷阱态被视为负责产生余辉的载流子存储中心，因此大量努力集中在陷阱工程上，以改善发光强度、延长余辉持续时间并增强光学稳定性[25], [26], [27], [28], [29]。然而，从信息处理的角度来看，由顺序激发下陷阱态演化引起的动态发光响应却鲜有受到关注。

重要的是，长余辉材料表现出固有的历史依赖性响应。在顺序激发下，不同的激发历史会产生不同的发光轨迹，这些轨迹随时间演化并保留与先前激发事件相关的信息[30], [31], [32], [33]。这种轨迹演化自然提供了时间记忆、非线性变换和状态分离，这是时间信息处理的基本要求。更重要的是，顺序激发产生了可区分的发光轨迹，反映了材料激发态景观的演化，从而产生了用于时间信息表示的内在物理状态空间[34], [35], [36], [37]。从这个角度看，陷阱态不再仅仅被视为被动的存储中心，而是被视为参与信息表示和变换的动态元素[38]。这一概念将传统的缺陷工程扩展到了计算缺陷工程，其中缺陷相关的能量存储过程被利用为计算资源，信息处理直接源于材料动力学[39], [40], [41], [42]。

在此，我们展示了一种基于稀土长余辉材料中历史依赖性发光动力学的时间信息处理框架。不同的二进制激发历史被映射为可分离的余辉衰减路径，从而直接在材料内实现了4位时间信号表示。作为概念验证，由此产生的状态空间达到了超过90%的轨迹预测精度。我们的结果揭示了长余辉材料一种此前未被探索的信息处理功能。如本工作所示，观察到的历史依赖性发光动力学建立了一个用于时间信息处理的动态物理状态空间，并为我们称之为计算缺陷动力学（CDD）的概念提供了实验基础。通过利用缺陷相关的能量存储过程作为计算资源，本工作将传统的缺陷工程扩展到了计算缺陷工程。更广泛地说，它将缺陷相关的能量存储过程从被动功能转变为主动计算资源，建立了能量存储与信息处理之间的直接联系，并为实现材料本征的时间信息处理提供了一条路径。

章节摘要

器件制备

长余辉荧光粉 SrAl?O?:Eu2?, Dy3? 和聚合物聚二甲基硅氧烷 (PDMS) 购自 Sigma-Aldrich。首先，称量 PDMS 底物并将其放入容器中，然后按相对于 PDMS 30wt.% 的比例加入 SrAl?O?:Eu2?, Dy3? 粉末。将混合物在室温下磁力搅拌12小时。然后，按10:1的体重比（底物与固化剂）加入固化剂并充分混合。通过顺序超声波清洗玻璃基板

计算缺陷动力学实现物理状态空间形成

时间信息处理需要能够提供记忆、非线性变换和状态演化的物理系统。如图1a所示，物理状态空间计算将时间输入转化为高维内部状态，随后可以由简单的读出层进行处理。图1b展示了本工作提出的材料本征时间信息处理框架。时间光脉冲序列被编码为输入信号，而

结论

总之，我们证明稀土长余辉材料中的历史依赖性发光动力学可用于材料本征的时间信息处理。顺序光学激发产生了可区分的余辉轨迹，使得可以直接在材料内部构建一个内在的物理状态空间。得益于时间记忆和非线性发光演化，不同的激发历史被映射为可分离的余辉

CRediT 作者贡献声明

Wu Xiaomin： 写作 – 审阅与编辑，验证，项目管理，方法论，资金获取，概念化。Liang Yunjian： 写作 – 初稿，调查。Chen Huipeng： 验证，监督，项目管理，资金获取。Wu Bingkun： 写作 – 初稿，可视化，验证，方法论，调查。Liu Di： 形式分析，数据管理。Xu Chenhui： 形式分析，数据管理。Chen Shuiyuan： 监督。

利益冲突声明

作者声明以下财务利益/个人关系，这些关系可能被视为潜在的利益冲突：Chen Huipeng 报告获得了中国国家自然科学基金的财务支持。Wu Xiaomin 报告获得了中国国家自然科学基金的财务支持。Wu Xiaomin 报告获得了福建省自然科学基金的财务支持。如果有其他作者，他们声明没有已知

致谢

作者感谢中国国家杰出青年科学基金 (T2525007)，国家自然科学基金 (62374033, 62304038)，中国福建省自然科学基金 (2023J01520) 的财务支持。

注

作者声明没有竞争性财务利益。

利益冲突声明

作者声明没有竞争性财务利益。

Wu Xiaomin|Liang Yunjian|Wu Bingkun|Liu Di|Xu Chenhui|Chen Shuiyuan|Chen Huipeng