基于扩散模型的锂离子电池数据驱动热失控预测方法

《RELIABILITY ENGINEERING & SYSTEM SAFETY》：A data-driven thermal runaway prediction method for lithium-ion batteries based on a diffusion model

　　

•一种基于概率预测的方法来预测TR（热失控）状态并评估相应的不确定性。
•一种基于扩散模型的TR-DiNN，用于模拟TR过程中的温升概率分布。
•一种基于交叉注意力的条件嵌入方案，以高效地将历史数据整合到扩散模型中。

引言

近年来，清洁和可再生能源技术的进步减少了对化石燃料的依赖。这一转变的核心是锂离子电池储能技术的发展，它如今在储能系统中发挥着关键作用[1]。锂离子电池因其高能量密度和高功率密度，以及电池寿命的持续增强[3][4][5][6]，被广泛应用于电网储能、消费电子产品和新能源汽车等领域[2]。

尽管锂离子电池具有上述优势，但热失控（TR）的风险[7]阻碍了其广泛应用，热失控通常由机械滥用、电滥用和热滥用等异常运行条件触发[8][9]。机械滥用通常涉及挤压和穿刺事件，这些事件在车辆碰撞过程中经常发生[10]。电滥用包括内部和外部短路、过充和过放，这些都可以引发热失控[11]。热滥用主要由过热引起，直接导致这一危险事件的发生。热失控不仅对用户安全和设备稳定性构成重大风险，还要求开发有效的热失控预测和预警方法[12]。

目前关于热失控预测的研究主要分为模型驱动方法和数据驱动方法。对于模型驱动的热失控预测，研究人员主要通过阿伦尼乌斯方程开发锂离子电池热失控模型。例如，Ren等人[13]开发了一种电化学-热耦合过充热失控模型，以阐明电池过充的机理。Huang等人[14]通过实验方法研究了过充和过热引发的锂离子电池热失控及其传播的特性和机理。Wang等人[15]分析了大尺寸高镍/硅-石墨电池热失控过程中的主要放热反应及其顺序，并开发了具有实验确定的动力学参数的热失控模型。Chen等人[16]研究了不同荷电状态（SOC）下LiNi?.?Mn?.?Co?.?O?/石墨电池的热失控行为，并开发了一种集总热失控模型来预测未知SOC条件下电池的热失控行为。Kabra等人[17]研究了各种退化途径如何影响锂离子电池的热稳定性，并开发了一种考虑老化的热失控模型，该模型可以基于物理驱动的电化学性能和老化模型预测关键的热失控行为。Zhou等人[18]研究了复合硅碳负极锂离子电池中硅含量和SOC对热电化学稳定性和安全性的耦合效应，并提出了一个分层建模框架来预测大尺寸硅碳基锂离子电池的热失控行为。

此外，锂离子电池通常以电池组的形式使用。因此，一些研究人员将热失控模型应用于研究电池组内热失控的传播。例如，为了替代电池热传播模型，Jiang等人[19]开发了一种包含热失控模型和集总热阻网络的电阻-电容（RC）电路模型。结果表明，RC模型可以有效降低计算负担并提高预测精度。Zhai等人[20]通过实验和建模方法探索了热失控传播过程（TRP）。为了预测热失控传播路径及其可能性，他们提出了一种基于实验的创新性多米诺预测模型。Xie等人[21]提出了一种方法，涵盖了热传播模型、退化模型、可靠性分析和屏障分析，旨在分析电池组中热屏障的实施和有效性如何决定其抵御可能导致热失控的级联故障（CAF）的能力。Karmakar等人[22]开发了一种机制驱动的单体热失控模型，用于表征具有富镍NMC正极和Si-C负极的高能量商用18650圆柱形锂离子电池的热失控特征，并探索了以3×3方形排列配置的电池模块中热失控及其传播行为。尽管这些模型驱动方法具有实用性，但它们严重依赖实验确定的参数，且其有效性受到实际热失控场景中固有变异性限制，表明这些模型可能无法完全适应现实世界热失控过程中动态变化的条件。

数据驱动方法已被开发用于复杂系统的建模。这些方法被广泛用于复制电池管理系统（BMS）中固有的非线性特征。Jiang等人[23]引入了一种多保真度物理信息卷积神经网络（MFPI-CNN），能够为电池组热管理策略的稳态热图提供准确可靠的实时预测。此外，Zhao等人[24]开发了一种混合神经网络结合故障阈值优化算法，用于预测电池温度并检测热故障。此外，Li等人[25]同时利用卷积神经网络（CNN）和长短期记忆（LSTM）网络来预测异常加热条件下的电池温度，从而提高了单体电池温度预测的精度。同样，Fang等人[26]创建了一种创新的人工神经网络（ANN），用于估算不同环境条件下各种充电周期中电池表面温度。此外，Chen等人[27]采用支持向量机（SVM）进行外部短路电池温升的在线估计。Zhang等人[28]构建了一个多模式多任务热传播预测神经网络，旨在促进锂离子电池模块中热失控传播的定量多步预测。Le等人[29]提出了一种基于增强累积和（CUSUM）算法和物理信息高斯过程回归（GPR）模型的新型实时检测和预测框架，用于早期热危害评估。最后，Li等人[30]开发了一种名为热失控温度预测神经网络（TRTPNN）的数据驱动模型，该模型通过整合模型切换策略将电池预测任务分解为正常和故障状态，相比单一神经网络模型，在各种实验条件下实现了更优的预测性能。

迄今为止，大多数数据驱动方法都集中在预测热失控过程中的精确确定值，如温度、电压和气体浓度。然而，这些方法往往忽视了热失控过程中固有的不确定性，很少尝试对相应的概率分布进行建模。研究人员通过实验和理论研究证实了这种不确定性的存在。Zhang等人[31]对九节相同的钴酸锂（LCO）电芯进行了测试，并观察到关键热失控特征存在显著变化，包括放热起始温度、热失控起始温度和热失控延迟时间。同样，Lenz等人[32]进行了重复的组件级差示扫描量热（DSC）实验，并在所得数据中识别出多种不确定性来源，其范围从热量释放值的平均偏差高达22%的标准差，到重复测试中特定吸热或放热峰的完全缺失。上述研究结果表明，锂离子电池的热失控过程中存在不可忽视的不确定性，这对电池安全性能评估及其实际应用产生了重大影响。常见的热失控预测方法，无论是模型驱动还是数据驱动，都倾向于使用确定性的方法。虽然这些方法可以提供确定性和相对准确的结果，但它们无法评估与热失控相关的不确定性。例如，在预测热失控过程中的温度变化趋势时，确定性方法无法估计可能的变化范围。此外，在预测达到指示热失控的临界特征温度前的剩余时间时，确定性方法仅提供一个数值，而没有量化相关的不确定性。这一局限性可能导致对热失控时机的误判，从而可能产生严重后果。因此，本研究旨在对热失控过程的概率分布进行建模并预测热失控状态，这可以支持实际运行决策，如激活电池热管理系统或执行电池隔离协议。

然而，对热失控过程的概率分布建模存在若干挑战。通常，目标概率分布是高维且复杂的，使其精确建模变得困难。此外，必须将历史温度和电压时间序列以及热失控过程中的SOC等关键条件整合到扩散模型中，以增强其预测能力。

针对这些挑战，本研究提出了一种热失控预测扩散神经网络（TR-DiNN）。TR-DiNN利用扩散模型对热失控过程的概率分布进行建模，扩散模型具有卓越地近似复杂目标概率分布的能力。扩散模型通过学习扩散过程的参数化逆向过程，有效地将先验高斯噪声转化为热失控过程中的目标温度时间序列。此外，采用交叉注意力机制将温升、温度、电压和SOC的历史数据作为条件变量高效地整合到扩散模型中。

本研究的主要贡献总结如下：

(1) 提出了一种新颖的概率预测模型，以概率方式预测热失控状态。该模型在预测热失控状态方面表现出高水平的熟练度。

(2) 采用扩散模型作为核心结构来模拟热失控过程中温升的概率分布。此外，应用无条件分类器引导策略将热失控过程中导出的条件整合到扩散模型中。

(3) 使用真实世界热失控数据集对TR-DiNN进行了评估。实验证实TR-DiNN能有效近似热失控过程相关的概率分布，并提供稳健且精确的概率预测。

(4) 基于TR-DiNN，本研究开发了一种热失控预警策略。该预警策略利用概率预测，并以热失控的特征温度作为阈值提前发出警告，同时输出热失控预警时间的概率分布，从而提高了热失控预警的可靠性并避免了对热失控时机的误判。

本文其余部分结构如下：第2节概述了热失控过程。第3节详细阐述了所提出的TR-DiNN的方法论。第4节展示了实验结果。最后，第5节提供了本研究的结论。

故障描述

热失控的特征是内部材料中的自加速反应[33][34]。该现象如图1所示。当温度达到90°C时，固态电解质界面（SEI）层开始降解，促进负极与电解液之间的直接接触。这种相互作用产生热量，进一步升高温度[35][36]。当温度超过130°C（对于聚乙烯（PE）隔膜）或170°C（对于聚丙烯（PP）隔膜）[33]时，

方法论

本节阐述了交叉注意力和扩散模型的基础原理及其应用。首先，概述了基于扩散模型的概率预测框架。随后，详细说明了扩散模型和无条件分类器条件扩散模型的概念基础。接下来，介绍了交叉注意力的架构。最后，描述了所提出的TR-DiNN的结构设计。

实验结果

在本节中，使用真实世界数据集对所提出的TR-DiNN进行了评估。此外，进行了对比实验以确定所提出方法的可行性和有效性。最后，提出并验证了一种基于TR-DiNN的热失控预警策略。

结论

在本研究中，开发了一种名为TR-DiNN的新型热失控预测模型，以概率方式预测锂离子电池中的热失控过程。TR-DiNN利用基于扩散的概率预测方法和基于交叉注意力的条件嵌入方案，在历史温升、温度、电压和SOC数据的条件下，准确地对热失控过程的预测分布进行建模。根据前面各章节展示的实验结果，得出以下具体结论：

作者贡献声明

Xu Zhou：撰写初稿、方法论、概念化。Jianfeng Qu：撰写审阅与编辑、监督、资源获取、概念化。Hangyu Zhou：验证、调查、数据整理。Wenjian Xiao：软件、调查、形式分析。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文工作的已知竞争经济利益或个人关系。

致谢

作者感谢重庆大学对本研究的支持。

Xu Zhou | Jianfeng Qu | Hangyu Zhou | Wenjian Xiao