一种用于模拟铀-锆金属燃料膨胀与裂变气体释放的多尺度模型

《Journal of Nuclear Materials》：A Multiscale Model for Swelling and Fission Gas Release of Uranium-Zirconium Metallic Fuel

　　**摘要**
U-Zr金属燃料是钠冷快堆的关键候选材料，其中裂变气体的膨胀和释放对燃料的性能和安全性有显著影响。本研究开发了一个多尺度模型系统，详细描述了这些行为，并明确考虑了锆含量的影响。通过扩展的实验数据库对改进的蠕变和热膨胀模型进行了校准，并引入了宏观蠕变应变作为气泡连通性和裂变气体释放的额外物理依据，涵盖了受限和非受限条件。该模型系统在多尺度计算框架内实现，并通过辐照实验进行了验证。结果表明，该模型成功再现了非线性膨胀演变、分阶段裂变气体释放行为以及圆柱形燃料中轴向和径向生长的显著差异，这些差异是由非均匀膨胀和应力重新分布引起的宏观蠕变变形所控制的。所提出的模型为快堆燃料性能分析提供了一个预测性强且物理上一致的工具。

**引言**
为应对全球对清洁、低碳和可靠能源日益增长的需求，许多国家正在积极开发先进的核系统。其中，第四代核系统旨在最大限度地利用铀资源同时最小化放射性废物，已成为核能发展的主要焦点。钠冷快堆（SFRs）被广泛认为是近期部署的最有前景的候选方案之一[1,2]。
在SFRs中，燃料元件通常由封装在包壳中的圆柱形金属燃料块组成，内部有用于容纳释放的裂变气体的空间[[3], [4], [5]]。在各种燃料选项中，U-Zr金属燃料特别具有吸引力，因为它具有较高的铀密度、优异的热导率、良好的增殖性能以及高燃耗运行能力[6]。近年来，金属材料在反应堆环境下的多尺度力学响应和辐照引起的微观结构演变受到了广泛关注[7,8]。在辐照过程中，金属燃料会经历复杂的多物理现象，包括成分重新分布、相变、裂变引起的膨胀、裂变气体释放以及燃料-包壳相互作用[[9], [10], [11], [12], [13]]。这些过程表现出强烈的多尺度耦合和非线性特征。
裂变气体的行为是燃料性能和安全性的关键决定因素。裂变气体原子在晶粒内产生，随后向晶界或相界面扩散，在那里形成气泡并生长，导致燃料体積膨胀，即所谓的裂变气体膨胀[9,14]。随着燃耗的增加，气泡合并并最终形成互连的通道，使裂变气体能够释放到空间中[15]。实验观察表明，U-Zr燃料在相对较低的燃耗水平（1.2–1.3% FIMA）下可表现出超过60%的膨胀，且这种膨胀强烈依赖于锆含量[16]。在SFR运行过程中，明显的径向温度和化学梯度导致成分重新分布，从而产生空间变化的锆浓度[17]。这些变化导致相组成和孔结构的显著异质性[10]，进而影响膨胀和气体释放行为[16]。此外，一些U-Zr燃料在辐照前就已经具有初始孔隙率[18,19]。这些因素凸显了开发多尺度膨胀和裂变气体释放模型的必要性，这些模型需要明确考虑锆成分和初始孔隙率的影响。

**现有模型**
现有的U-Zr燃料裂变气体行为模型可以分为经验方法和机理方法。经验模型通常基于宏观实验数据进行校准，将测量的燃料变形和气体释放与材料点处的膨胀和释放行为相关联[20,21]。然而，需要注意两个重要限制：首先，由于宏观变形是由辐照膨胀和蠕变共同作用的结果，直接将总应变等同于膨胀会引入显著误差；其次，为固定成分开发的经验相关性无法捕捉到成分重新分布引起的空间变化。
机理方法试图基于基本的物理机制来描述裂变气体行为。多组气泡模型源于GRASS（气体释放和膨胀子程序）框架，假设气泡均匀形成，并根据大小或气体含量将气泡分类，气泡体积采用理想气体定律计算，气体释放由膨胀阈值触发[9,22]。空洞膨胀模型最初是为陶瓷燃料开发的，通过空位扩散和晶界位错运动来描述气泡生长[23,24]。然而，这些模型通常涉及大量需要通过实验确定的参数，限制了它们的预测能力[22,24]。BISON中实现的模型通过忽略扩散直接从气体状态方程计算气泡体积来简化气体行为，释放过程由固定的膨胀或孔隙率阈值控制[25,26]。尽管计算效率高，但这些简化方法往往与实验观察结果存在差异[27]。
近年来，基于连续介质的体积增长模型取得了显著进展。Mao等人[28]提出了一个多级均质化框架，将材料点处的辐照引起的膨胀与受宏观外部压力作用的等效球形模型联系起来。这种方法通过周围U-Zr骨架的蠕变变形来表示气泡生长，从而与实验膨胀数据很好地吻合。该模型还将气泡压力与基于经典Booth球形扩散理论的裂变气体扩散耦合，得到了半解析解[29]。然而，所使用的蠕变和热膨胀模型基于的数据集范围有限，仅涵盖了一定范围的锆成分，限制了它们对不同Zr含量的U-Zr合金的普遍适用性[28]。此外，半解析扩散解假设扩散系数和气体产生率恒定，这与现实中的快堆条件不符，在快堆中锆的重新分布会导致材料性质的时变[22]。为解决这些限制，Zhang等人[30]开发了裂变气体扩散的数值解，并提出了基于等效球形壳层中的切向蠕变应变的释放标准。在这种公式中，蠕变应变作为气泡互连的指标，隐含反映了燃料骨架的损伤，提高了高温气体释放行为的预测精度。
尽管取得了这些进展，但实验证据揭示的裂变气体释放行为的重要差异仍需要进一步的描述和机理理解。Ogawa等人[16]报告称，辐照后的U-Zr微球在1.2–1.3% FIMA时膨胀率可达到60%，而相应的气体释放比例仅为约10%。相比之下，传统的圆柱形燃料块在低于1% FIMA的燃耗水平下气体释放比例超过30%[31]。这一对比表明，在近乎不受约束的条件下，气泡互连和气体释放与在复杂应力状态下的燃料块有所不同。因此，U-Zr燃料的裂变气体释放不能仅通过孔隙率[26]或膨胀[9]来描述，还需要考虑与应力状态相关的因素。对于多孔燃料，宏观静水压力会导致气泡附近燃料骨架的蠕变变形。宏观偏应力导致宏观蠕变变形，这种变形与气泡周围燃料骨架的蠕变行为相关，进而影响气泡的连通性。这突显了将宏观蠕变应变引入U-Zr燃料裂变气体释放建模框架的必要性，这一理念借鉴了陶瓷燃料的研究[30]。

**本研究**
本研究开发了一个多尺度模型系统，用于描述U-Zr金属燃料的裂变气体膨胀和释放行为，明确考虑了锆含量的影响。为了提高现有本构关系的适用性，基于更广泛成分范围的扩展实验数据库重新构建了蠕变和热膨胀模型。此外，引入了宏观蠕变应变作为气泡互连和气体释放的额外因素，从而能够一致地描述非受限和反应堆内的应力条件。基于该框架，建立了一个相应的多尺度计算算法，并通过辐照实验数据进行了验证。所提出的模型为先进金属燃料性能分析代码的开发和应用提供了理论支持。

**建模框架**
在有限元模拟辐照引起的热力学行为时，金属燃料通常被视为均质连续介质。然而，裂变气体膨胀和释放本质上是多尺度和多物理过程。在微观尺度上，它们涉及裂变气体扩散和解析；在中观尺度上，它们与气泡压力变化、热膨胀、裂变固体膨胀以及气泡周围燃料骨架的蠕变变形有关。

**多尺度耦合数值算法和计算实现**
基于前一节建立的多尺度物理模型，本节进一步介绍了其在有限元框架内的数值实现。由于宏观和微观领域之间的特征尺度存在显著差异，在每个宏观积分点嵌入了一个中观多级RVE模型，以及相应的多尺度耦合应力更新算法。

**验证和结果分析**
为了验证所提出的多尺度框架，考虑了两种类型的辐照实验：使用不同锆含量的U-Zr微球实验[16]来评估近乎不受约束条件下的膨胀和裂变气体释放行为；同时利用燃料棒辐照数据[57,58]来评估在包含温度梯度和复杂应力状态的实际情况下的模型性能。这些数据集共同实现了系统的验证。

**讨论**
目前的膨胀和裂变气体释放模型系统明确考虑了锆含量的影响。然而，它尚未纳入成分重新分布或辐照引起的相变。在钠冷快堆的典型运行条件下，燃料内部会产生强烈的径向温度梯度，驱动锆的定向迁移，从而导致富集区和贫乏区的形成。Hirschhorn等人展示了这种现象……

**结论**
本研究在连续介质力学框架内开发了一个多尺度耦合模型系统，用于描述U-Zr金属燃料中的裂变气体膨胀和释放行为，明确考虑了锆含量的影响。通过扩展的实验数据库重新校准了蠕变和热膨胀模型，使其适用范围涵盖了更广泛的锆成分。引入了宏观等效蠕变应变作为气泡连通性和气体释放的额外判据。

**作者贡献声明**
Chen Xingdi：撰写 – 原始草稿、可视化、软件开发、研究、形式分析、数据管理、概念化。
Zhang Jing：验证、研究、形式分析。
Jin Chaoyue：验证、软件开发。
Mao Xiaoxiao：可视化、研究。
Ding Shurong：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源管理、项目统筹、方法论制定、资金获取、概念化。