方-凯格omé格子中的磁化平台和磁热效应：一项蒙特卡洛研究

《Physica A: Statistical Mechanics and its Applications》：Magnetization Plateaus and Magnetocaloric Effect in Square-Kagome Lattice: A Monte Carlo Study

　　

摘要

在本研究中，我们利用蒙特卡洛模拟系统地研究了交换耦合和单离子各向异性对二维方Kagome晶格磁性和磁热力学性质的影响。当亚铁磁交换耦合较弱时，随着温度的升高，子晶格磁化强度从高自旋态到低自旋态呈现突跳式变化。随着各向异性 D_σ 的增加，磁化曲线从单调的Q型演变为非单调的P型，最终表现出自旋重定向和净磁化强度的符号反转。在不同的亚铁磁耦合 J_AB 或各向异性 D_S 条件下，总磁化强度显示出多个磁化平台。这一现象源于子晶格B依次遍历其所有允许的自旋态（-2, -1, 0, +1, +2），而子晶格A则始终固定在自旋为5/2的高自旋态。各向异性 D_σ 对两个子晶格的自旋态具有显著影响。此外，具有铁磁交换耦合的系统的磁热效应与外加磁场呈正相关。具体而言，负磁熵变和等温温度变的峰值随磁场的增大而增大，随交换耦合的增大而减小。相对冷却功率随外加磁场单调增加。这些结果为高性能自旋电子器件（包括多态存储器和磁热冷却器）的潜在应用提供了理论指导。

引言

二维材料因其独特的物理、化学和电子性质 [1]，近年来已成为材料科学中的关键研究方向。它们在电子设备、能源存储和生物医学等领域的众多应用中展现了巨大的价值 [2]，[3]，[4]，[5]，[6]，[7]。在这些丰富而多样的性质中，二维磁性尤为突出，一直是凝聚态物理学中的研究热点，并持续吸引着广泛关注 [8]，[9]。它们为研究低维磁相变和自旋动力学提供了理想平台，因此展现出广阔的应用前景 [10]，[11]，[12]。在二维磁性材料的设计中，几何挫败结构起着核心作用。这种结构源于晶格几何与非铁磁交换相互作用之间的不相容性。这种挫败阻止自旋同时满足所有相邻键的能量最低要求。因此，此类受挫磁性系统通常表现出丰富而独特的物理行为 [13]。在二维系统中，三角形晶格和Kagome晶格是最著名的受挫晶格之一，其基态表现出无磁有序的量磁子液行为 [14]。方Kagome晶格 [15] 类似于Kagome晶格但具有更复杂的结构，近期在凝聚态物理学中引起了显著关注。

方Kagome晶格是由共角三角形组成的二维网络，具有交替排列的方形和八边形空位。对该系统的理论研究可追溯至本世纪初。2001年，Siddharthan和Georges首次系统地分析了方Kagome晶格的反铁磁性质 [15]。近年来，方Kagome化合物的成功合成进一步激发了实验层面对于该系统的兴趣 [16]，[17]。在理论上，各种方法也被应用于研究方Kagome晶格的磁性 [18]，[19]，[20]，[21]。例如，Hasegawa等人 [19] 使用近似波函数研究了磁化过程，而Richter等人 [20] 使用有限温度Lanczos方法计算了不同系统尺寸下的比热和磁化率。密度泛函理论和蒙特卡洛模拟也被用于研究方Kagome材料的磁性 [21]。

从理论角度来看，方Kagome晶格为探索多种磁性模型提供了一个灵活的平台。各种混合自旋Ising模型已被用于描述二维晶格结构，从而通过不同方法研究其磁性和热力学性质 [22]，[23]，[24]，[25]。例如，Kaneyoshi使用关联有效场理论研究了具有混合自旋（1/2, 1）的石墨烯类似结构的相图和磁化强度 [26]。平均场理论也被用于研究混合自旋（3/2和5/2）Ising系统的滞后回线和相变 [27]。Salama等人使用蒙特卡洛方法研究了混合自旋（5/2, 1/2）石墨烯的磁性，获得了有趣的结果，例如多个饱和值 [28]。A. Jabar等人采用相同方法研究了由混合自旋（2和5/2）组成的方晶格的磁性 [29]。近年来，混合自旋-(2, 5/2) Ising系统引起了相当大的关注。这种关注不仅源于其在解释分子基磁体观测现象方面的成功 [30]，[31]，还源于其作为多种低维磁性系统原型模型的适用性 [32]，[33]。此外，蒙特卡洛方法在研究二维晶格的磁热效应时可以覆盖从低温到高温的宽温度范围，捕捉到磁场诱导磁熵变的特征 [34]，[35]。该方法已被成功应用于多种低维磁性系统。例如，磁热效应已在LaCr₂Si₂C [36]、MnAs [37]和MnBi [38]等三维化合物以及Kekulene类似结构 [39]和基于树枝状分子的纳米架构 [40]等二维纳米结构中得到研究。这些研究为不同材料类别的磁性制冷材料的理论设计提供了重要基础。在我们之前的研究中，我们已成功应用蒙特卡洛方法和关联有效场理论研究了多种晶格上的磁性和磁热效应 [41]，[42]，[43]，[44]。这些研究揭示了自旋各向异性、交换耦合、磁场和晶格尺寸对磁有序和磁热效应的调控作用。尽管在方Kagome晶格磁性的理论和实验研究方面已取得若干重要进展，但该晶格上混合自旋Ising模型的系统研究仍然相对稀缺。此外，磁场诱导的磁化平台、相变和磁热效应峰值之间的相互关系是理解该系统底层磁机制的关键。这促使我们通过蒙特卡洛方法研究具有混合自旋的方Kagome晶格的磁性和磁热效应。

本文结构如下：第2节描述模型和蒙特卡洛模拟细节。第3节展示并讨论数值结果，包括磁化强度、磁化率、内能、相图、磁化平台和磁热效应。最后，第4节给出结论。

章节片段

模型与方法

如图1a所示，用Ising模型描述的方Kagome晶格的结构单元由六个自旋位点（以橙色虚线框标示）组成。这些位点可分为两类：角位点（红色球）和桥位点（蓝色球）。具有混合自旋（2, 5/2）的方Kagome系统使用蒙特卡洛模拟和Metropolis算法 [45] 进行研究，并施加周期性边界条件。在每一步蒙特卡洛过程中，每个自旋独立地受到随机翻转

磁化强度、磁化率与内能

本部分主要研究哈密顿量各参数如何影响系统的总平均磁化强度（M）、子晶格磁化强度（M₁ 和 M₂）、磁化率（χ）和内能（U）。所考虑的参数包括亚铁磁交换耦合（J_AB）、各向异性（D_σ 和 D_S）以及外加磁场（h）。同时展示了方Kagome结构的相图。图2展示了在一系列 J_AB 下 M、M₁、M₂、χ 和 U 随温度的变化情况

结论

在本文中，我们通过蒙特卡洛模拟系统地研究了方Kagome晶格上经典混合自旋（5/2, 2）Ising模型的磁性和磁热性质。计算在无因次条件下（k_B=1, J_AA=1）进行，特别关注交换耦合和单离子各向异性的影响。结果表明，较弱的亚铁磁交换耦合导致子晶格磁化强度中出现突变的自旋态切换。

CRediT作者贡献声明

Jian Yu（于健）：可视化、验证、软件、数据管理。Wei Jiang（江伟）：写作—审阅与编辑、监督、资源、项目管理。Shi KaiLe（石凯乐）：写作—原始草稿、可视化、验证、软件、项目管理、方法论、调查、形式化分析、数据管理、概念化。

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的经济利益或人际关系可能影响本文所报道的工作。

致谢

本项目由辽宁科技学院博士科学研究启动基金支持（项目编号：2606B32）

石凯乐 | 于健 | 江伟

辽宁科技学院基础学部，中国 本溪 117004