利用条件生成对抗神经网络加速密度泛函理论计算

《npj Computational Materials》：Accelerating density functional theory calculations using conditional generative-adversarial neural networks

　　

摘要

密度泛函理论（DFT）是计算材料科学和量子化学中的核心工具，广泛应用于从分子到表面乃至体材料的各种系统的研究中。电子性质是通过求解Kohn-Sham方程来确定的，该过程需要从初始电荷密度开始进行迭代计算。当模拟箱中的原子数量增加到数百个，并且需要分析大量化合物时，即使使用线性缩放的DFT代码，计算工作量也会变得非常庞大。我们引入了基于条件生成对抗网络（cGANs）的mcv2v-cGAN模型，该模型能够利用现有的结构信息实现从“体素到体素”的多通道映射，从而得到最终的自洽电荷密度。为了保持与DFT相当的精度，模型使用预测的电荷密度作为初始猜测值，显著减少了自洽循环所需的计算步骤数。mcv2v-cGAN模型在对有机分子和缺陷硅超胞等复杂体系的测试中，成功地预测出了准确的自洽电荷密度及其相关物理量。此外，该模型还提供了一个用于分子动力学的替代模型，通过使用预测的电荷密度生成一致的轨迹，同时大幅降低了计算负担。