LaAlO3/KTaO3(111) 界面超导性中从 BEC 型到 BCS 型行为的转变及顺磁迈斯纳效应

《Science Bulletin》：Crossover from BEC-like to BCS-like behavior and paramagnetic Meissner effect in LaAlO 3/KTaO 3(111) interface superconductivity

　　

**摘要**

超导现象已在多种异质结构中被发现，但支配界面超导的普遍原理仍然难以捉摸。超导液体密度（或超导刚性）是表征超导态的关键参数，其与转变温度Tc的关系对于理解超导机理至关重要。然而，测量界面超导体的超导刚性在技术上颇具挑战性，因为其信号来源于界面附近极微小的体积。在此，我们开发了一种高灵敏度的双线圈互感技术，并使其兼容于稀释制冷机，从而能够对LaAlO?/KTaO?(111)（LAO/KTO(111)）异质结构中的超导刚性ρs进行系统测量。在静电门控下，抗磁转变温度TcMI首先随ρs成正比增加，随后在超过某一阈值后饱和并变得与ρs无关，标志着从类玻色-爱因斯坦凝聚行为向类巴丁-库珀-施里弗行为的转变。我们提出这些结果源于新涌现的颗粒状超导，这一解释也得到了在小外加磁场下观测到的顺磁迈斯纳效应的进一步支持。

**引言**

异质结构界面处涌现的超导现象激发了强烈的研究兴趣，并催生了不断扩展的界面超导材料家族的发现，例如LaAlO?/SrTiO? [1]、过掺杂金属性La???Sr?CuO?/未掺杂绝缘性La?CuO? [2]、[3]、[4]、单层FeSe/SrTiO? [5]、KTaO?（KTO）基异质界面 [6]、[7]、[8]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13]、[14]、[15]。与传统超导体相比，界面超导本质上是二维的，因为对超导有贡献的界面层厚度小于超导相干长度——例如KTO(111)基异质界面的超导层厚度约为4 nm [6]、[8]，小于其中18.8 nm的相干长度 [6]、[8]。因此，在这些异质结构中发现贝采利斯-科斯特利茨-托斯转变的征象 [6]、[8]、[9]、[14]。超导异质结构的另一显著特征是载流子密度相对较低。在LAO/KTO(111)中，界面载流子密度约为102? cm?3量级 [6]、[8]，而铜氧化物超导体中约为1021 cm?3 [16]，常规超导体如铝中约为1023 cm?3。较低的维度和载流子密度意味着超导液体密度较低，由于超导液体密度与相位之间的不确定性关系 [17]、[18]，超导相位涨落较强。

从巴丁-库珀-施里弗（BCS）到玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）的转变可随相位涨落的增加而发生 [19]、[20]，这在冷原子 [21]、铁硫族化合物 [22]、扭转双层和三层石墨烯 [23]、[24]、Li?ZrNCl [25]等体系中已得到证实。在BCS或BEC极限下，超导分别由库珀对形成或相位相干性形成所控制。因此，对超导液体密度及其与Tc关系的系统研究对于表征界面超导至关重要。然而，尽管其重要性显而易见，由于界面体积微小和信号微弱导致测量界面超导液体密度困难，相关研究在文献[7]、[9]、[26]中仍十分匮乏。

准二维（2D）超导液体密度n_s2?可通过迈斯纳效应利用关系式n_s2? = ρs / 4k_B m* / ?2获得 [27]、[28]、[29]、[30]。其中ρs ≡ A/λ2是每原子层的二维超导相刚性，m*为电子有效质量，λ为伦敦穿透深度。常数A = ?2c / 4μ?k_B e2，其中?为约化普朗克常数，k_B为玻尔兹曼常数，μ?为真空磁导率，e为电子电荷，c为两个相邻超导层之间的距离。我们开发了一种灵敏的双线圈互感（MI）装置（图1a）来精确测量λ和ρs。同样的方法已被应用于确定过掺杂铜氧化物超导体中普遍的ρs-Tc依赖关系 [28]，揭示了超导刚性在非常规超导形成中的主导作用。

我们使用该方法系统测量了LAO/KTO(111)的超导刚性及其在静电门控下与Tc的依赖关系。界面超导可以通过用离子液体对KTO(111)进行门控 [10] 或者在其顶部沉积另一层（如非晶LAO [6]、[8]、YAlO? [12]、单晶铁磁性EuO [6]、[7]、LaSrMnO? [13] 或薄膜Al [9]）来诱导。超导存在于异质结构的KTO一侧，具有有趣的取向依赖性 [6]、[14]，这与SrTiO?基异质结构截然不同。KTO基界面的超导机理一直受到密切关注，但尚未达成共识。从测量的ρs-Tc依赖关系中，我们发现从类BEC行为向类BCS行为转变的证据，为该体系中超导机理提供了新的见解。

**样品合成**

使用脉冲激光沉积将10 nm厚的LAO薄膜沉积在5 mm × 5 mm × 0.5 mm的KTO(111)基底上。使用单晶LAO靶材。采用248 nm KrF准分子激光器，激光能量密度为0.5–0.7 J cm?2，重复频率为10 Hz。沉积在300 °C下进行，气氛为1 × 10?? mbar O?和1 × 10?? mbar H?O蒸气的混合气氛（1 mbar = 100 Pa）。生长后，样品在相同生长气氛下原位冷却至室温。

**结果与讨论**

对于具有代表性的合成LAO/KTO(111)薄膜，温度依赖电阻R(T)显示出明显的超导转变（图1e插图），T_on、T_mid和T_off分别为3.09、2.62和2.44 K。其中T_on、T_mid和T_off分别表示超导转变的起始、中间和截止温度，对应于超导转变开始温度处正常态电阻的90%、50%和10%。

**结论**

在此框架下，TcMI由超导颗粒间的相位相干性所控制，因此在静电门控下随ρs?成正比增加，直到达到由颗粒内配对形成所施加的极限，变得与ρs?无关，如图3所示，标志着从类BEC行为向类BCS行为的转变。我们的工作进一步激励了对其他KTO基异质界面中超导刚性的系统测量，以及空间分辨探针的研究。

**利益冲突**

作者声明他们没有利益冲突。

**致谢**

本工作得到中国国家重点研发计划（2023YFA1406400和2024YFA1408102）、西湖大学未来产业研究中心（WU2023C001）、国家自然科学基金（12174318和12325402）以及浙江省自然科学基金（XHD23A2002）的资助。我们感谢西湖大学物理科学仪器与服务中心张超博士提供的帮助。

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