阳极钯膜氢气提取增强了热化学脱氢

《Nature》：Anodic Pd membrane H2 extraction enhances thermochemical dehydrogenation

　　

摘要

脱氢反应支撑燃料加工¹、化学合成²以及氢气的储存与运输³。许多此类反应为吸热反应，且受H₂的动力学抑制，导致在中等温度下单次通过产率较低⁴。这些反应可通过将催化剂与氢选择性膜集成来促进，该膜依赖于H₂分压差驱动原位氢移除⁵。然而，该方法通常导致氢通量有限、机械稳定性降低以及回收氢分压较低⁶。本文使用氢选择性钯基膜作为熔融氢氧化物电化学电池的阳极，并配有产氢阴极。这种结构实现在脱氢温度下进行电化学驱动的H₂分离，无需压差。我们证明，相对于可逆氢电极（RHE）低于0.3 V的阳极电位足以驱动膜中扩散限制下的H传输。与压力驱动过程相比，该方法在300 °C下实现了氢分离速率4倍的提升，同时将H₂从0.05 atm（余量为Ar）浓缩至纯1.0 atm H₂气流。将阳极与脱氢催化剂对接，可使氨和甲基环己烷在250 °C下分别达到91%和94%的转化率。本研究为通过电化学辅助氢移除来增强特定脱氢反应提供了概念验证演示。