基于深度学习的无铅双钙钛矿形成能预测与特征分析

《Molecules》：Formation Energy Prediction and Feature Analysis of Lead-Free Double Perovskites Based on Deep Learning

　　

无铅双钙钛矿（LFDPs）正成为光伏和光电器件中替代铅基钙钛矿的有前景的低毒、热稳定候选材料。然而，高稳定性LFDPs的合理设计受到传统实验和密度泛函理论（DFT）计算效率低，以及现有机器学习模型精度和可解释性有限的严重制约。为解决这些限制，本研究采用经典深度学习模型预测A₂BB’X₆无铅双钙钛矿材料的DFT计算形成能。基于1027个DFT计算样本的数据集，构建了MLP、深度集成、PINN和Transformer四种深度学习模型，以形成能作为核心评价指标准确预测LFDPs的热力学稳定性。结合相关性分析和SHapley Additive exPlanations（SHAP）可解释学习，确定了LFDPs的最佳几何稳定性窗口，容忍因子为0.8~0.9，八面体因子为0.4~0.8。模型对比验证表明，MLP模型表现出最佳预测性能，在测试集上平均绝对误差（MAE）为0.0951，决定系数（R²）为0.9147。SHAP分析进一步揭示，B1和B2阳离子的电负性是控制LFDPs形成能和相稳定性的主要电子因素，且具有正协同效应，而晶格尺寸参数（如B2离子半径和B1范德华半径）为次要影响因素。这项工作构建了高精度、物理可解释的数据驱动形成能回归基准，提供了特征贡献的多维机理诠释，并为高通量材料筛选提供了参考。

该研究聚焦于A₂BB’X₆型无铅双钙钛矿（LFDPs）的形成能预测与特征分析，发表于《Molecules》。全球能源体系向清洁低碳转型，铅基钙钛矿虽具有可调带隙、高吸收系数和优异载流子迁移率等优点，但铅的毒性和热湿不稳定性严重制约其商业化。无铅双钙钛矿通过双B位阳离子协同作用可优化晶体对称性、降低缺陷密度并显著提升稳定性，成为最具前景的替代材料。然而，传统实验和密度泛函理论（DFT）计算周期长、成本高，且现有机器学习模型多基于含铅卤化物数据，存在精度不足、物理机制嵌入缺乏和可解释性差等问题。因此，建立高效、准确、可解释的数据驱动形成能预测方法，对高通量筛选高稳定性LFDPs具有重要意义。

研究人员从第一性原理材料数据库收集了1027个DFT计算样本，涵盖氧、氟、氯体系。他们构建了包含A、B1、B2、X位原子性质和晶体几何参数的50维描述符，采用MinMaxScaler归一化，并在固定8:2训练/测试划分下，系统比较了多层感知机（MLP）、深度集成、物理信息神经网络（PINN