揭示循环载荷下扭曲碳纳米管纤维中的机电耦合机制

《CARBON》：Unraveling the Electromechanical Coupling Mechanism in Twisted Carbon Nanotube Fibers under Cyclic Loading

　　

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  同步监测揭示了循环应力和电阻的变化
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  发展了碳纳米管（CNT）纤维中结构优化与损伤积累之间的理论竞争模型。
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  通过原位扫描电子显微镜（SEM）实验揭示了CNT纤维的微观结构演变。
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  结合实验和分子动力学模拟的多尺度研究

引言

随着柔性电子[1]、可穿戴设备[3]、航空航天工程[6]和生物医学应用[8]等领域的发展，对下一代高性能微纳米尺度导体的需求变得越来越迫切[10][11]。碳纳米管（CNT）不仅具有出色的机械性能，如高强度、优异的韧性以及低的疲劳敏感性，同时还具备卓越的电性能[12][13][14][15][16][17]。通过将数百万根纳米管组装成宏观连续纤维，它们巧妙地继承了在纳米尺度上展示的异常机械强度和内在电导率[18][19][20]。然而，其性能在很大程度上取决于其中观尺度结构，其中扭曲角度是一个最重要的结构参数[21][22][23][24]。在实际工程应用中，CNT纤维不可避免地会受到动态[25]和循环载荷的影响[26][27]。循环载荷会导致不可逆的形变积累并引发电性能退化[28]，这直接决定了设备的可靠性和使用寿命。因此，揭示CNT纤维在循环载荷条件下的电子和机械性能至关重要。

材料在动态载荷下的机械响应及其随时间或载荷历史的演变对于评估其在冲击防护和长期服务中的可靠性至关重要[29][30][31][32]。作为一种典型的一维微纳米尺度材料，CNT纤维表现出显著的应变率敏感性和时间依赖行为[26][33]。在准静态[34]到中等应变率范围内，其抗拉强度通常随载荷率的增加而增加，而失效机制逐渐从纳米管之间的界面滑移转变为由于CNT自身断裂引起的阶梯状断裂[35][36]。大量研究表明，在瞬态高载荷下，纳米管界面处的动态强化效应是CNT纤维具有出色抗冲击性的关键内在机制[37][38][39]。

此外，纤维的机械行为与其在应力松弛和蠕变载荷条件下的中观结构密切相关[40]。适当的扭曲角度可以通过控制CNT束的排列和界面摩擦来分散能量，从而增强其粘弹响应和应力松弛能力[41]。相反，过大的扭曲会导致大量结构缺陷和弱化的界面区域，这可能会加速性能退化，并最终损害长期耐用性[42][43]。最近的研究强调，扭曲角度作为关键的设计参数，通过调节内部载荷传递路径和能量耗散模式，显著影响纤维在不同时间尺度上的机械稳定性和损伤积累过程[44][45]。

尽管已有独立研究探讨了扭曲角度对静态机械性能、动态冲击行为和宏观疲劳耐久性的影响，但这些方面之间的量化联系仍大多未被探索。扭曲角度调控的微观竞争及其对宏观电机械性能耦合退化的影响（表现为机械性能和电导率的协同恶化）仍然知之甚少[46][47][48]。

为了解决这个问题，进行了一系列循环机械和电学实验，以揭示CNT纤维的电机械性能。采用原位扫描电子显微镜（SEM）方法来研究CNT纤维的微观结构演变和损伤积累。分子动力学模拟则从原子尺度角度分析了失效行为和原子间的相互作用。这项研究的主要目标是阐明具有不同扭曲角度的CNT纤维的电机械耦合机制，从而为设计具有增强机械性能和电稳定性的CNT纤维提供有效策略。

章节摘要

材料

自旋生长的CNT纤维（记为S-CNT）是通过使用平均高度为0.8毫米的CNT阵列通过化学气相沉积[50]合成的[49]。生长出的CNT为多壁结构，外径约为10纳米，由5-6层同心壁组成。具体而言，从阵列中提取出一束纳米管，固定在支撑框架上，然后使用切割工具引导并固定到扭转电机上。

结果与讨论

本节研究了在不同扭曲角度下CNT纤维在循环载荷下的电机械性能演变，并进一步阐明了背后的微观机制。通过系统的测试和统计分析，以及原位观察与分子动力学模拟的结合，探讨了扭曲角度对纤维循环机械响应（模量、残余应变、耗散能量）和电稳定性的影响（归一化电阻）的作用

结论

本研究通过实验和分子动力学模拟相结合的方法，系统地探讨了扭曲CNT纤维在准静态和循环拉伸载荷下的电机械耦合。结果表明，机械载荷直接通过引发微观结构重排来控制导电网络的完整性。因此，拉伸应变会导致电性能的可量化变化

CRediT作者贡献声明

Songlin Xu：写作 – 审稿与编辑、验证、监督、资源管理、项目协调。Junlan Zhan：写作 – 审稿与编辑、初稿撰写、可视化、验证、软件使用、资源管理、方法论研究、数据分析、概念化。Pengfei Wang：写作 – 审稿与编辑、验证、监督、资源管理、项目协调、方法论研究、资金获取、概念化。Zengyu Hui：写作 – 审稿与编辑、软件使用

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：12372372, W2542019）的支持。

作者名单：Junlan Zhan | Pengfei Wang | Zengyu Hui | Tingting Huang | Yangfan Wu | Xiaoman Zhang | Md Newaz Sharif | Jie Tian | Gengzhi Sun | Songlin Xu