拓扑电荷对向列-层状相变过程中缺陷演化的约束

《Physical Review B》：Topological charge constraints on defect evolution across the nematic-smectic phase transition

　　

拓扑缺陷通常在相变过程中出现，其拓扑荷（??）作为一种离散不变量，决定了缺陷的稳定性、动力学行为以及有序化的路径。向列相—近晶A相（N-SmA）转变过程中的液晶为探索??约束如何调控缺陷演化提供了理想的模型体系，然而非+1拓扑荷在介导近晶有序中的作用至今仍鲜有研究。在本工作中，我们结合具有不同拓扑荷分布的光取向光栅与垂直取向表面，系统研究了??对N-SmA相变过程中缺陷演化的影响。对于??=+1/2，从各向同性相冷却至向列相会生成位错线。在随后跨越N-SmA转变的热循环过程中，这些位错线发生取向重排，并诱导形成此前未被报道的变形半环形焦散焦点域（semi-TFCDs）。Landau–de Gennes数值模拟表明，向列相中的形貌转变源于位错线的几何变换，该变换由分层结构的出现所施加的约束所驱动。进一步分析表明，散度形变促进TFCD的生成。这一结论得到以下观察结果的证实：减小相对取向的+1/2取向奇点之间的距离会降低弯曲贡献，并导致有序TFCD的形成。此外，随着??的增大，单位区域内导数的总旋转量改变2πs，从而改变散度与弯曲形变的比值。在??=+1时，纯径向散度形变产生最优的有序TFCD。对于??=+3/2，散度与弯曲形变共存；未被抑制的弯曲形变破坏了层状连续性，导致受挫的TFCD阵列形成。对于更高的??，弯曲形变占主导地位，导致近晶A织构的破碎和无序，不规则TFCD在散度形变占优的位置形成。在本工作中，我们揭示了拓扑约束与分子形变之间相互作用所产生的丰富形貌多样性，从而推进了对拓扑缺陷介导相变的理解。我们同时也为软物质物理提供了更广泛的洞见，其中拓扑缺陷作为层级自组装、图案形成以及功能材料设计的基本构建单元发挥着重要作用。