通过流体动力学将混合与传质解耦，以塑造微藻水华和碳储库稳定性

《Water Research》：Decoupling mixing from mass transfer through fluid dynamics to shape microalgal blooms and carbon reservoir stability

　　流体动力学塑造微藻生长和碳固存，但其内在机制和定量指标仍知之甚少。通过实验将混合与传质分离，我们建立了跨尺度数学模型，以阐明并量化微藻对大气碳的同化作用。该方法揭示了一条此前未被认识的行为途径：气泡-微藻锚定的碳泵机制。在此机制中，微藻构建细胞外液膜，并与气泡气膜相连，从而增强碳吸收，同时维持无机碳的稳态分配。若无此途径，最大预测同化量仅达到观测值的10.0%-38.9%。流体动力学通过两个独立因素调节此过程：混合与传质。混合控制物质从宏观储库向微尺度碳池的迁移，并调节光化电子传递，从而主导群体扩张。传质主导微膜界面的分子交换，决定个体生物量。所引入的具体混合力作为统一指标，量化了对流与扩散碳分数以及膜相互作用时间。该指标呈现指数型时间敏感转变（R=0.914，p<0.05）。在平衡扩散（<0.0051 m/s2）条件下，碳从气膜到液膜的传递由传质控制；在非平衡弛豫（=0.0051-0.1769 m/s2）条件下，混合与传质协同作用。值得注意的是，长期被认为有利于碳捕集的水动力学增强，同时也通过加速溶解性有机碳释放而削弱了生物碳储库的稳定性。该模型进一步指导反应器改造，微小几何变化可产生流体动力学（=0.003-0.067 m/s2）和碳同化量（0.237-2.099 g/L）的显著变化。本研究为流体动力学、微藻行为与碳动力学之间的相互作用提供了新的机制见解。微藻是一类生长迅速的自养光合微生物，广泛分布于多种水生环境中，是高效的碳捕集、利用与储存载体。据报道，100吨微藻生物量可固定约183吨二氧化碳（Chisti, 2007），其固定效率是陆生植物的10至50倍（Xu et al., 2019）。在微藻生长过程中，流体动力学在调节碳、光和营养等环境因子的分布与转化方面发挥着关键作用。因此，流体动力学在水华形成（Dai et al., 2022）及工业应用（包括培养（Wang et al., 2014）、碳固存（Xu et al., 2019）和废水处理（Dalvi and Malik, 2023））中已得到广泛研究。在微藻系统中，流体动力学涉及混合与传质的耦联过程。然而，它们各自的作用、途径、强度及调节机制仍知之甚少。这一知识空白限制了我们充分发挥微藻在动态条件下的生物潜力。流体混合促进物质均匀分布，并缓解局部聚集引起的不利影响，如营养限制（Moore et al., 2013）和光抑制（Assun??o and Malcata, 2020）。沿光路形成的涡旋可诱导细胞周期性迁移，产生光/暗（L/D）循环，从而增强光合作用和营养利用（Li et al., 2023; Wang et al., 2014）。适当形成涡旋已被证明可使生物量生产率提高约30%（Kubar et al., 2022; Ye et al., 2018）。然而，混合并非普遍有益。在强湍流条件下，增强的剪切力可损伤微藻细胞（Wang and Lan, 2018）。这些相反效应凸显了对混合强度进行准确量化的需求。目前，L/D循环频率（Wang et al., 2014）、径向速度（Kubar et al., 2022）和湍流动能（TKE）（Wang et al., 2021）等参数常被用作间接指标。然而，它们在不同体系中的适用性差异显著，凸显了缺乏量化微藻培养混合效果的统一指标。气-液传质同样关键。气态碳只有经过相转变为溶解性无机碳后才能被微藻吸收（Lim et al., 2021）。传质系数与气泡尺寸成反比（Bird, 2002）。毫米级气泡产生强混合，但界面面积有限且传质速率低（Lim et al., 2023）。相比之下，微米级气泡提供较大的比表面积和快速溶解，但长时间曝气可诱发pH波动并在高密度培养中形成滞流区（Piiparinen et al., 2018; Zhao et al., 2018）。单一气泡尺寸无法同时实现高效混合和充分传质，表明需要替代操作策略。尽管流体混合可通过延长气泡停留时间部分增强传质（Jiang et al., 2019），但传质的主要决定因素仍是气相固有性质，特别是气泡尺寸和浓度。这表明混合与传质虽然相互关联，但通过不同机制运作，是微藻系统中的两个独立调节维度。然而，分离这些过程的方法仍然有限，阻碍了对它们各自效应于多种碳形态分布与转化的识别。这种碳分配最终决定了微藻碳储库的稳定性，如颗粒物有机碳（POC）与溶解性有机碳（DOC）之间的平衡所反映的那样。POC代表生物量中保留的碳，而DOC更易受微生物再矿化作用影响（Hulatt and Thomas, 2010）。因此，将混合与传质分离，并将各过程与不同碳池关联，是至关重要的。本研究中，通过结合专门设计的灯罩光生物反应器与多尺度气泡曝气系统，实验上实现了混合与传质的分离。在此基础上，我们建立了具体混合力作为混合强度的统一指标，系统监测了所有主要碳形态的时间分配，并开发了整合流体动力学与微藻碳同化的跨尺度数学模型。该方法将先前依赖于系统的性能观测转变为定性和机制性框架，区分了混合（主要控制群体水平扩张）与传质（主要决定个体水平生物量）的各自作用。研究结果提供了关于不同水动力学条件下微藻碳储库调节的新见解，并为不同规模培养系统的设计和优化提供了实用指导。混合与传质是两个独立变量，使得仅用单尺寸气泡曝气难以同时实现有效混合与高效传质。为解决这一局限，我们设计了多气泡曝气系统，结合毫米级和微米级气泡，在增强传质的同时保持与毫米气泡曝气相当的混合强度（无统计学显著差异）。此外，一种新型如图2a所示，APBR+SA、APBR+MA、LPBR+SA和LPBR+MA处理的混合时间分别为38.6±1.8 s、41.3±1.3 s、29.0±1.4 s和30.9±1.4 s。与APBR+SA/MA处理相比，LPBR+SA/MA处理的混合时间显著缩短19.7%至25.0%（p<0.01）。这些较短的混合时间促进了微藻与碳等必需物质之间的更快相互作用。在之间未观察到混合时间的显著差异。流体动力学主要通过两个关键过程促进微藻水华和碳固存：流体混合和气-液传质。关键词文献计量分析（图S9和文本S7）证实混合和传质被广泛认为是微藻系统中的关键物理调节因子。我们的实验结果表明，这两个过程在微藻生长过程中作为相对独立的物理和生物机制运作。这提出了一个根本性的流体动力学对微藻生理活动和碳固定具有决定性影响。阐明其内在机制并建立定量指标对于有效控制和优化这些过程至关重要。流体动力学通过两个独立因素调节此过程：混合与传质。混合主要控制物质从宏观储库向微尺度碳池的物理迁移，并维持的健康邵怀浩：写作-审阅与编辑，写作-原稿撰写，可视化，方法论，形式分析，概念化。江月露：验证，调查。严腾宇：验证，调查。王琳琳：验证，方法论，资金获取。戴双良：验证，调查。叶鑫：调查。毕鸿生：概念化。毛贤中：写作-审阅与编辑，写作-原稿撰写，监督，方法论，资金获取。邵怀浩|江月露|严腾宇|王琳琳|戴双良|叶鑫|毕鸿生|毛贤中清华大学深圳国际研究生院海洋工程学院，中国深圳，518055