综述：面向中温CO?捕集的MgO基吸附剂多尺度改性策略：从结构缺陷到智能体系

《Sustainable Materials and Technologies》：Multi-scale modification strategies of MgO-based adsorbents for intermediate-temperature CO 2 capture: From structural defects to smart systems

　　**摘要**MgO 因其稳定性高和再生能耗低而在中温 CO? 捕集中展现出应用前景。然而，其固有局限性——包括比表面积低、晶格焓高以及产物层钝化带来的传质阻力——限制了它在真实工业环境中的应用。本综述总结了为增强 MgO 基吸附剂 CO? 捕集性能而开发的改性策略，涵盖电子结构调控、界面传质控制和稳定性设计。此外，还讨论了碳捕集与转化一体化以及机器学习辅助碳捕集的最新进展。未来研究应聚焦于从实验室规模向实际工业应用的转化，例如提高 MgO 基吸附剂在真实烟气环境下的循环稳定性，以及开发能够降低固定床反应器水力学阻力的成型技术。本研究旨在为碳捕集领域的研究人员提供有价值的参考，指导有效的吸附剂改性策略，从而为实现碳中和目标作出贡献。---**引言**工业活动产生的 CO? 排放量持续攀升，显著加剧了全球温室效应 [1], [2]。最新数据显示，由于化石燃料的广泛消耗，2024 年全球 CO? 排放量超过 370 亿吨，大气 CO? 浓度达到 422.5 ppm [3], [4]。在此背景下，中国政府在第 75 届联合国大会上宣布了 2030 年前 CO? 排放达峰、2060 年前实现碳中和的目标 [5], [6]。因此，高效 CO? 捕集技术的迫切开发已成为科学研究的重点领域。碳捕集、利用与封存（CCUS）是连接当前高排放模式与低碳未来的关键桥梁，其重点是将捕集的 CO? 转化为有价值的化学品，这对实现全球碳中和至关重要 [7], [8], [9]。截至 2025 年 7 月 27 日，全球已有 734 个商业 CCUS 项目处于运营状态，分布在各个实施阶段，年 CO? 捕集能力总计达 5.13 亿吨 [10]。在 CCUS 技术框架内，从工业烟气等集中排放源捕集 CO? 是基础初始环节 [11]。然而，工业烟气中适中的温度和较低的 CO? 浓度对高效捕集提出了持续挑战，主要原因是能耗高且工艺复杂。基于液体胺的化学吸收法是目前最成熟的商业化技术 [12]。然而在实际应用中，该方法面临诸多操作难题，包括溶剂挥发、胺类物质降解、设备腐蚀以及再生过程中能耗高等，这些都共同阻碍了其大规模应用 [13]。与液体吸附剂相比，固体吸附剂因具有更优异的再生性能、更低的能耗和更高的稳定性而被认为是一种更有前景的替代方案 [14]。常见的固体 CO? 吸附剂 [15] 包括沸石 [16]、活性炭 [17]、金属氧化物 [18] 和金属有机框架（MOFs）[19]。在这些候选材料中，MgO 因其适中的工作温度范围、优异的再生性和较低的材料成本而展现出特别的前景 [20]。这种前景不仅源于其固有性质，还源于镁在全球范围内的丰富储量。尽管氧化镁的理论 CO? 吸附容量高达 24.8 mmol/g，使其成为一种有前景的吸附剂，但其实际性能受限于高晶格焓、产物层钝化导致的传质阻力以及在恶劣环境下的失活 [21], [22]。已开发了多种改性策略，通过协同优化 MgO 的结构和表面性质来增强其 CO? 吸附性能（图 1A）。这些策略包括前驱体选择、制备工艺调控 [23]、负载于生物炭 [24]、金属掺杂 [25] 和熔盐改性 [26] 等。根据科学数据库的统计数据，自 2016 年以来，以 MgO 作为碳捕集材料的论文发表数量呈线性增长（图 1B）。这一趋势凸显了 MgO 在该领域的巨大发展潜力及其作为研究重点日益增长的重要性。值得注意的是，这一趋势的催化剂是熔碱盐可显著改善 MgO 碳酸化动力学这一关键发现。如图 1C 所示，通过碳酸化路线捕集 CO? 的多孔纳米 MgO 已成为研究热点。同时，碳管理技术不再局限于末端封存，而是扩展到将 CO? 作为原料进行转化的新兴途径。基于文献计量分析，未来的改性策略应增强其在工业场景中的适用性。现有的关于固体 CO? 吸附剂的综述大多聚焦于制备方法、改性策略和性能增强等具体方面，并已进行了大量研究（表 1）[20], [27], [28], [29], [30]。本综述从 MgO 基吸附剂的性能局限性出发，构建了多层次改性设计框架，从而提供了更具系统性的视角。本文结构如下：第 1 节简要介绍 MgO 基吸附剂的特性，并将本综述的重点与其他综述进行比较。第 2 节阐述 MgO 基吸附剂用于碳捕集的基本原理和局限性。第 3 至 5 节分别涵盖电子结构工程、界面传质工程和系统稳定性设计方面的改性策略。第 6 节概述不同改性策略的工业适用性。第 7 节讨论碳捕集与转化一体化的工业应用，以及机器学习在加速吸附剂设计中的变革性作用，第 8 节以总结与展望收尾。---**章节摘要****CO? 吸附剂筛选标准**与液体胺技术相比，固体吸附剂在环保性和可再生性方面展现出更优越的可持续性。因此，从众多固体材料中系统地筛选最佳候选材料已成为推进碳捕集技术的关键。典型的固体 CO? 吸附剂包括沸石、碳基材料、金属有机框架（MOFs）以及金属氧化物/氢氧化物（图 2A）。研究表明，非极性材料……---**电子结构工程：突破活化能壁垒**为克服 MgO 基吸附剂相对较高晶格焓的限制，必须定制其表面电子结构以促进 CO? 活化。关键在于将电子转移至 CO? 的最低未占分子轨道（LUMO），从而削弱 C-O 键并将键角从 180° 降低至约 130–140°，从而将 CO? 活化为 CO??·。该物种具有与碳酸盐相似的结构，因此展现出显著增强的……---**界面传质工程：突破产物层封锁**界面传质工程通过建立快速扩散通道或破坏产物层屏障来降低传质阻力。这些策略分为物理策略——侧重于优化 CO? 传输路径——和化学策略——通过调整反应路径来避免产物层阻碍。---**系统稳定性设计：强化抗工业失活能力**针对 MgO 基吸附剂因高温烧结、杂质气体中毒和机械应力等综合作用导致的工业规模失活问题，可通过设计提高抗中毒和抗烧结能力来增强系统稳定性。---**MgO 基吸附剂改性策略的工业适用性评估**本文深入探讨了 MgO 的多尺度性能局限性及其改性策略。在此基础上，评估各种改性方法在实际工业场景中的适用性至关重要，从而形成从问题分析、策略开发到面向应用评估的完整逻辑闭环。---**反应体系的创新策略：跨尺度协同与智能设计**从单一维度的材料改性到多维反应体系的构建，研究视角逐渐聚焦于反应体系的创新设计。一方面，探索将碳捕集与原位转化集成功能扩展路径；另一方面，阐述由机器学习辅助的跨尺度优化智能设计方法。---**结论与展望**本综述系统综合了 MgO 基吸附剂在 CO? 捕集中多尺度层面的局限性，随后展示了如何通过从结构工程到界面调控的定制化改性策略，逐步将其与工业适用性相联系，最终汇聚为构建碳捕集与转化耦合、并利用机器学习进行合理设计的集成反应体系。具体而言，(i) 构建纳米结构……---**作者贡献声明****周星悦：** 撰写—审校与编辑、可视化、概念构思。**白美磊：** 资金获取。**王美佳：** 资源。**马宇鑫：** 方法学。**李少颖：** 形式分析。**赵留成：** 监督指导。**王鹏涛：** 调查研究。**赖友邦：** 验证。---**利益冲突声明**本稿件的提交不存在利益冲突，所有作者均已批准发表。我谨代表所有合作者声明，本文所述工作为原创综述，此前未曾发表，也未在任何其他地方投稿，无论全部或部分。所有列出的作者均已批准所附稿件。---**致谢**本研究由国家自然科学基金（批准号：72474067）资助。---周星悦 | 白美磊 | 王美佳 | 马宇鑫 | 李少颖 | 赵留成 | 王鹏涛 | 赖友邦华北理工大学，唐山 063210，中国