用于宽带CARS非共振背景去除的快速紧凑时间卷积网络

《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》：Fast and compact temporal convolutional network for non-resonant background removal in broadband CARS

　　

摘要

宽带相干反斯托克斯拉曼散射（BCARS）显微镜能够在毫秒内获取完整的拉曼光谱（400–3200 cm^?1），在快速、无标记化学成像方面具有巨大潜力。然而，由四波混频引起的非共振背景（NRB）会导致线形畸变并降低对比度。传统的NRB去除方法需要事先了解NRB的光谱分布，从而增加了实验的复杂性。尽管现有的深度学习方法已实现了有效的NRB抑制，最大决定系数达到0.99，但通常存在预测精度与推理效率之间的权衡问题。典型的LSTM和GAN模型分别包含3841个和55,249个可训练参数，单光谱推理延迟分别为42 ms和1.6 ms，严重限制了BCARS实时成像的应用。本工作提出了一种基于膨胀卷积的轻量级时序卷积网络（TCN），该网络在扩展模型感受野的同时保持了较低的计算复杂度。所提出的模型以R²值大于0.95的优异预测性能显著降低了计算成本，实现了0.58 ms延迟的亚毫秒级单光谱预测，为高速实时BCARS成像提供了新的解决方案。对比实验表明，TCN模型在识别真实拉曼峰方面优于包括SpecNet、VECTOR、LSTM、Bi-LSTM、GAN和CNN + GRU在内的现有最先进方法。消融实验验证了膨胀卷积架构有效平衡了结构简洁性、预测准确性和计算效率，使其非常适合高速BCARS光谱检测和成像任务。

引言

拉曼散射（RS）是一种无标记、非破坏性的光谱技术，用于表征材料和生物样品中的分子振动特征。然而，其固有的低散射截面限制了其在快速成像中的应用[1]。相干拉曼散射通过在样品中诱导振动相干性来克服这一局限，增强了信号强度并实现了高速光谱采集[2]，[3]，[4]。它已被广泛应用于无标记生物医学成像[5]，[6]，相应的成像系统也得到了快速发展[7]。在窄带相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）中，可观测的振动模式有限，需要进行顺序光谱扫描，限制了其在生物医学应用中解析复杂分子信息的能力。相比之下，宽带CARS（BCARS）采用窄带泵浦束和宽带斯托克斯束来同时激发多个分子振动模式，实现快速宽带振动光谱采集，提高了拉曼成像的效率[8]。

在CARS过程中，当泵浦束和斯托克斯束之间的频率差与分子振动频率匹配时，会产生相 coherent 分子振动，产生携带相应振动信息的反斯托克斯信号。然而，检测到的CARS信号并非仅由共振振动响应决定，还包含非共振背景（NRB），这主要来自样品的瞬时电子响应。NRB会干扰共振信号并扭曲光谱线形，从而降低拉曼光谱检索的准确性[9]。

人们开发了多种数值方法来抑制NRB的贡献。时域Kramers-Kronig（KK）变换[10]，[11]和最大熵方法[12]通过估计并减去NRB来恢复共振拉曼成分。然而，这些方法通常需要准确的NRB估计或背景分布的先验知识，其性能严重依赖于NRB建模的质量。此外，它们涉及逐谱拟合和迭代计算，导致每个光谱的处理时间超过15–20 ms[13]。这样的计算要求阻碍了BCARS光谱的实时分析，无法满足高速化学成像应用的需求。

近年来，深度学习作为一种强大的数据驱动方法，能够从高维数据中提取复杂特征并建立非线性关系[14]，[15]。与依赖人工设计模型或显式物理假设的传统数值方法不同，深度学习模型通过在训练过程中利用多层互连神经元自动学习层次化的特征表示。凭借其强大的特征提取和非线性映射能力，深度学习技术越来越多地应用于生物医学成像[16]，[17]，[18]，[19]，[20]和光谱分析任务，包括噪声抑制、信号重建以及从CARS光谱中去除NRB[21]，[22]。2020年，Valensise等人提出了SpecNet[23]，包含15,077,772个参数，单光谱预测时间约为14 ms。同年，Houhou等人采用长短期记忆（LSTM）网络[24]，仅有3841个参数，但由于并行度有限，其预测速度较慢（约42 ms）。2022年，Wang等人提出了Very-dEep Convolutional auTOencodeRs（VECTOR）[25]，包含2,756,352个参数，预测时间为7 ms。2023年，Junjuri等人开发了双向LSTM（Bi-LSTM）[26]，包含51,421个参数，预测时间为146 ms。除此之外，后续研究通过半合成数据、物理信息仿真和微调等方法提高了准确性和泛化能力[27]，[28]，[29]，[30]。2024年，Junjuri等人提出了两个模型[13]：一个CNN + GRU混合模型（84,029个参数，约70 ms）和一个基于生成对抗网络（GAN）的模型（55,249个参数，约1.6 ms），后者也被其他近期文献用于NRB去除[31]，后者实现了BCARS中最快的NRB去除速度。

当前模型在准确性和效率之间表现出明显的权衡：大模型虽然实现了更高的准确性但缺乏实时能力，而小模型虽然降低了复杂度但仍无法满足亚毫秒级推理的需求。最近，轻量级深度学习架构的发展已成为克服光谱分析中计算瓶颈的关键趋势[32]。时序卷积网络（TCN）最近在时间序列任务中获得了广泛关注[33]，[34]，[35]，它结合了膨胀卷积[36]、残差连接[37]和因果模块[36]来捕获长程依赖关系并缓解梯度消失问题。本工作提出了一种简化的标准TCN，仅使用膨胀卷积，并结合包含梯度信息与均方误差（MSE）[38]的复合损失函数，以提高峰值重建的准确性。实验表明，所提出的TCN在不牺牲准确性的前提下实现了最快的推理速度和最小的参数数量，展现了其在实时BCARS成像中的潜力。

各节摘录

所提方法描述

整体架构如图1(a)所示。该模型由三个堆叠的TCN模块（分别为64、32和16个通道）组成，随后是一个1 × 1 Conv1d层以产生单通道输出。每个模块包含两个膨胀Conv1d层（核大小为3），膨胀率呈指数增长（第i层的膨胀率为2ⁱ），便于高效捕获长程光谱依赖关系。每个卷积后分别采用ReLU激活函数和dropout（0.2），以增强非线性表示能力并抑制过拟合。

训练

TCN在模拟数据上使用梯度依赖的损失函数进行训练。每个样本由一个包含NRB的CARS光谱及其对应的无NRB参考光谱配对组成。模拟光谱基于参考文献[28]生成，噪声水平调整至匹配实验条件。使用了包含100,000个训练光谱和10,000个验证光谱的数据集（每个光谱包含1000个数据点）。模型使用Adam优化器（初始学习率为1 × 10^?4）进行优化，在NVIDIA RTX 4060 GPU上配合Python 3.9环境进行训练。

消融实验

标准TCN架构通常采用膨胀卷积、残差连接和chomp模块。虽然这些模块对一般时间序列任务有效，但它们在CARS信号NRB去除中的具体作用尚未得到探索。特别是对于高效提取共振信号和抑制背景这一目标而言，这些模块的相对贡献尚未通过实验加以确定。

为了评估TCN各模块对NRB去除的贡献，我们通过逐步消融实验进行了研究，方法如下：

结论

本工作系统研究了TCN架构在CARS显微镜中NRB去除和光谱重建中的应用。我们提出了一种改进的框架，将膨胀卷积与一种新型损失函数相结合，有效提升了CARS光谱的质量。尽管包括Transformer、基于注意力的网络和扩散模型在内的先进架构在各种信号重建任务中展现了卓越的性能，但它们通常增加了模型的复杂度。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（编号12374402）和上海浦江人才计划（24PJD080）的财政支持。

康文杨|俞龙|喻心张|贺平曾|Kevin K. Tsia

上海现代光学系统重点实验室，教育部光学仪器与系统工程技术研究中心，上海理工大学光电信息与计算机工程学院，上海 200093，中国