《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Experimental and Numerical Investigation of Adaptive Flow Control for CO? Adsorption in Zeolite 13X Bed Using Vacuum Temperature Swing Adsorption
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通过吸附进行碳捕集是CO?分离的一种有前景的方法，但传统固定床系统通常以预定的入口流量运行，不能适应变化的吸附条件。本研究在采用0.220 kg沸石13X的中试规模真空温度 swing 吸附（VTSA）系统中，实验和数值研究了压力响应的自适应入口流动策略。在C
通过吸附进行碳捕集是CO?分离的一种有前景的方法，但传统固定床系统通常以预定的入口流量运行，不能适应变化的吸附条件。本研究在采用0.220 kg沸石13X的中试规模真空温度 swing 吸附（VTSA）系统中，实验和数值研究了压力响应的自适应入口流动策略。在COMSOL Multiphysics中开发的三维CFD模型针对2–6 bar的穿透数据进行了验证，R2值为0.9138–0.9931。在2.5–3.6 SLPM的固定流量中，3.3 SLPM提供了最佳性能。相对于该条件，自适应运行使循环生产力提高了约53.5%，比能耗降低了26.6%，同时保持了97.4%的再生效率和98.22%的CO?纯度。将吸附压力从2 bar提高到5 bar进一步提高了生产力和能量效率，而再生温度分析确定了循环时间与能量需求之间的权衡。十个连续循环显示出可重复的性能。总体而言，自适应入口流动控制为提高VTSA生产力、床层利用率和能量效率提供了一条有前景的途径。
论文解读
一、研究背景与问题
全球温室气体排放持续上升，对气候系统构成严重威胁，干旱、洪水和生态系统失衡等极端事件日益频繁。CO?是主要的温室气体之一，而化石燃料在全球能源供应中的主导地位预计在未来数十年内难以被清洁能源完全替代。碳捕集与封存（CCS）被认为是减少CO?排放的有效且紧迫的技术，其中捕集阶段约占整个系统总成本的66%。在多种碳捕集技术中，胺溶剂吸收法应用最广，但存在能耗高、运行成本高和溶剂腐蚀设备等问题。固体吸附剂吸附法因能耗相对较低、成本效益好、材料安全无毒且吸附容量高而受到越来越多的关注。
金属有机框架（MOFs）虽具有高CO?吸附容量和大比表面积，但许多MOFs存在湿气诱导降解和循环稳定性有限的问题，且材料成本高达约100–500美元/kg。相比之下，沸石13X具有良好的循环稳定性、低成本、高效再生能力和相对较低的全生命周期环境影响，材料成本仅为2–10美元/kg。真空温度 swing 吸附（VTSA）结合了真空和热再生的优势，可在较低温度下实现解吸，且能利用低品位热源。
在固定床CO?吸附中，气体混合物流量是关键操作参数，直接影响CO?捕集效率。然而，以往研究大多采用参数化方法，即设定若干恒定入口流速并从中选出最优条件，而非实时调节入口流量。流量与动态吸附容量之间的关系并非单调：提高流量可增强传质和CO?供给速率，但也会缩短气固接触时间，降低床层利用率。因此，在一种条件下优化的流量在其他运行条件下未必仍然最优。
现有动态控制研究多集中于循环时长、吸附剂循环、再生条件或步骤切换等过程级变量，而非针对固定吸附床随其水力条件演变而调节入口气体流量。为填补这一空白，本研究提出了一种压力调节的自适应入口流动运行策略。
二、研究内容与主要结论
研究人员在装有0.220 kg沸石13X的中试规模VTSA系统中，实验研究了压力响应的自适应入口流动策略。与传统固定流量运行不同，该策略下入口流量并非维持在预定恒定值，而是通过压力调节系统对床层流动阻力变化引起的系统压力变化提供闭环响应，从而在吸附过程中产生随时间变化的入口流量。研究还开发了COMSOL Multiphysics三维CFD模型，并针对50% CO?/50% N?混合气体的穿透数据进行验证。
研究结果表明，在2.5–3.6 SLPM的固定流量中，3.3 SLPM提供最佳性能。相对于该最优固定流量条件，自适应运行使循环生产力提高约53.5%，比能耗降低26.6%，同时保持97.4%的再生效率和98.22%的CO?纯度。将吸附压力从2 bar提高到5 bar进一步改善了生产力和能量效率。再生温度分析揭示了循环时间与能量需求之间的权衡关系。十个连续VTSA循环显示出可重复且稳定的吸附性能。该研究证明了自适应入口流动控制是提高VTSA生产力、床层利用率和能量效率的有效途径。
三、主要技术方法
本研究采用的主要技术方法包括：压力响应自适应入口流动控制系统，通过电子压力控制器（EPCs）自动调节阀门开度以补偿床层压降变化；真空温度 swing 吸附（VTSA）循环运行，结合真空泵（Edwards nXDS10i干式涡旋泵）与循环水夹套加热/冷却系统；非色散红外（NDIR）传感器用于出口CO?浓度测量；以及基于COMSOL Multiphysics的三维计算流体动力学（CFD）建模，对固定床内的传质、传热和吸附过程进行数值模拟。
四、研究结果
固定流量条件下的性能优化。 通过实验测定2.5–3.6 SLPM范围内不同固定入口流量下的穿透曲线和吸附性能，确定3.3 SLPM为最优固定流量条件，为后续自适应运行的对比提供了基准。
自适应运行与固定流量的性能对比。 将压力响应自适应入口流动运行与最优固定流量条件进行对比实验，结果表明自适应运行显著提高了循环生产力（约53.5%）并降低了比能耗（26.6%），同时保持了高再生效率（97.4%）和高CO?纯度（98.22%）。
CFD模型验证与数值分析。 在COMSOL Multiphysics中建立的三维CFD模型与2–6 bar范围内的实验穿透数据高度吻合，R2值为0.9138–0.9931。利用验证后的模型分析了床层内热分布、CO?吸附量以及不同解吸温度下循环时间的影响。
吸附压力影响分析。 通过实验和数值研究考察了2–5 bar范围内吸附压力对VTSA性能的影响，结果表明提高吸附压力增强了CO?吸附的驱动力和容量，进一步提高了生产力和能量效率。
再生温度与循环时间权衡分析。 通过循环热水在壳侧循环实现不同解吸温度，数值分析揭示了再生温度与循环时间之间的权衡关系：较高再生温度加速解吸但增加能量需求，较低再生温度降低能耗但延长循环时间。
循环稳定性验证。 连续执行十个VTSA循环以评估系统性能和吸附性能的可重复性与稳定性，结果显示各循环间的吸附性能保持高度一致，证明了该自适应控制策略在实际运行中的可靠性。
五、讨论与结论
讨论部分指出，自适应入口流动控制的核心优势在于其能够响应床层内随吸附进程演变的水力条件，在吸附初期床层阻力较小时允许较高流量以加速CO?供给，随着吸附进行和床层阻力增大自动降低流量以维持充分的气固接触时间，从而优化床层利用率。与固定流量运行相比，这种闭环响应机制避免了固定流量在吸附后期因流量过高导致CO?过早穿透或流量过低导致处理量不足的问题。提高吸附压力的增益效应归因于增大的分压驱动力和吸附容量。再生温度分析表明，选择适中的再生温度可在循环时间和能量需求之间取得平衡，且VTSA的中等再生温度条件可利用低品位热源。
研究结论可翻译为：本研究实验和数值研究了采用沸石13X的VTSA系统中压力响应的自适应入口流动策略。三维CFD模型经实验数据验证，R2值为0.9138–0.9931。在固定流量中，3.3 SLPM提供最优性能。相对于该条件，自适应运行使循环生产力提高约53.5%，比能耗降低26.6%，同时保持97.4%的再生效率和98.22%的CO?纯度。提高吸附压力进一步改善了生产力和能量效率。十个连续循环显示了可重复的性能。总体而言，自适应入口流动控制为提高VTSA生产力、床层利用率和能量效率提供了一条有前景的途径。该研究发表在《Journal of Environmental Chemical Engineering》上，为固定床吸附CO?捕集系统的实时流动控制提供了重要的实验依据和数值工具，对工业规模VTSA系统的设计和运行优化具有实际参考价值。
