聚吡咯涂层的钛酸锶-铋复合生物质水凝胶蒸发器用于高效海水淡化和挥发性有机化合物去除

《Journal of Water Process Engineering》：PPy-coated SrTiO 3-Bi composite biomass hydrogel evaporator for highly efficient seawater desalination and volatile organic compound removal

　　

PPy/SrTiO3-Bi复合材料使生物质水凝胶蒸发器实现光热转换与光催化降解的有机结合。
吸附拦截与光催化降解联合作用赋予蒸发器优异的挥发性有机物去除效率。
该蒸发器在单倍太阳光照下实现高达99.3%的挥发性有机物去除率。
在相同光照条件下，同时获得3.13 kg m?2 h?1的高蒸发速率。
该蒸发器展现出优异的耐盐性能和水净化能力。
引言

为解决全球淡水短缺和环境污染问题，高效可持续的海水淡化和废水处理技术至关重要。作为绿色低碳水处理技术，太阳能界面蒸发已成為海水淡化和废水处理等领域的研究热点，为高效生产清洁水提供了可行方案。这种零液体排放方法通过持续蒸发实现水资源回收，同时完成溶质资源的分离与提取。目前，通过界面工程和热力学结构设计，太阳能界面蒸发可有效去除水溶液中的有机盐、有机染料、抗生素等污染物。然而，在太阳能驱动的界面蒸发过程中，挥发性有机物随水分子一同蒸发并在蒸馏水中冷凝，导致蒸馏水产生二次污染，无法实现水净化的最终目标。

水溶性挥发性有机物已渗入水循环，对人类安全构成严重威胁。目前，一些研究将分子筛与太阳能蒸发技术结合，显著降低了蒸馏水中的挥发性有机物浓度。然而，在实际应用中，它们容易受到复杂水质的干扰，导致吸附饱和和孔道堵塞，尤其在高盐废水中的应用进一步增加了处理难度。此外，虽然基于吸附的太阳能蒸发器能有效去除水体中的污染物，但一旦吸附位点饱和，挥发性有机物的去除效率会显著下降；同时，吸附饱和后容易发生解吸和二次释放，造成二次水污染。针对上述问题，研究人员致力于构建界面蒸发与高级氧化工艺（如芬顿反应）相结合的一体化系统，以实现清洁蒸汽的产生和挥发性有机物的同时去除。然而，此类工艺去除挥发性有机物通常依赖过氧化氢、过硫酸盐等额外氧化剂的辅助，这不仅增加了工程复杂性和成本，还容易因氧化剂残留、副产物生成等问题导致二次污染。因此，开发一种无需额外氧化剂的绿色、高效、一体化处理技术，特别用于增强复杂废水蒸馏处理并防止二次蒸馏水污染，已成为当前研究的迫切需求。

光催化可直接在光照下氧化分解有机污染物，与太阳能驱动的水处理技术高度兼容，且无需额外的化学试剂或外部能源，在环保性和经济性方面具有显著优势。尽管光催化耦合太阳能蒸发系统在蒸汽产生速率和挥发性有机物去除能力方面表现出色，但仍存在若干亟待解决的关键问题。第一，部分光催化剂光响应范围较窄，只能吸收太阳光中的紫外光，而大部分可见光和红外光无法被利用，导致太阳能利用率极低；第二，光生载流子复合率高，导致光催化活性低；第三，表面催化活性位点不足，对部分污染物的吸附能力弱，难以满足实际应用中高效降解污染物的需求。此外，在界面蒸发与光催化耦合系统中，一些研究通过分别引入独立的光热转换材料和光催化材料来构建双组分协同系统，从而同时实现高效的太阳能驱动水蒸发和水污染物的降解去除。然而，此类设计仍存在明显局限性：两种组分的分别引入导致系统结构复杂、制备过程繁琐；同时，两种材料之间导热系数的显著差异使得局部光热能量难以有效传递到催化剂表面，导致活性位点激活不足，从而降低光催化效率。因此，开发一种兼具高光热转换效率和优异光催化活性的多功能材料至关重要。

在太阳能驱动界面蒸发器的设计中，多孔水传输材料的设计至关重要，因为它直接决定了蒸发器的水传输效率、界面润湿性、水蒸发所需能量以及长期稳定性。水凝胶凭借其独特的结构和性质，已成为该领域极具前景的水传输材料。其中，生物质水凝胶因兼具水凝胶的固有优势和生物质材料的绿色特性而逐渐成为研究热点。生物质水凝胶以天然生物质（如纤维素、壳聚糖、淀粉等）为原料，这些原料来源广泛、可再生且可生物降解，有效解决了传统水凝胶难降解和环保性不足的问题，符合绿色水处理的发展理念。同时，生物质本身富含羟基和羧基等亲水基团，与水凝胶网络结构协同作用，进一步增强材料的亲水性和水传输性能。此外，天然的孔隙结构和生物相容性也可作为光热组分和催化活性物质的良好载体，为高性能太阳能驱动界面蒸发器的设计提供了更优方案。

本研究成功构建了基于聚吡咯包覆SrTiO3-Bi复合材料的生物质水凝胶蒸发器，实现了复杂废水蒸馏的增强处理并防止二次蒸馏水污染，实现了高效的太阳能驱动水蒸发和优异的挥发性有机物去除。通过将聚吡咯包覆的SrTiO3-Bi复合材料作为光热-光催化材料固定于丙烯酸酰胺/木棉纤维复合水凝胶的三维网络中，有效利用了聚吡咯的宽光谱强光吸收特性和铋纳米粒子的局域表面等离子体共振效应，实现了高效的太阳光吸收并显著提高了太阳能利用效率。半金属铋纳米粒子的引入发挥了双重功能作用：在紫外光激发下，铋作为电子陷阱从SrTiO3中捕获光生电子并抑制复合；在可见光下，其局域表面等离子体共振效应产生的热电子注入SrTiO3，增强了可见光收集能力。这种协同电荷动力学机制有效减少了复合损失，赋予材料优异的光催化活性和高光热转换效率。此外，依托天然木棉纤维的多级孔隙结构并与丙烯酸酰胺凝胶结合形成亲水网络，可有效降低蒸发焓、实现高效的热能局部定位，并减少热量向水体内部的损失。结果表明，在单倍太阳光照下，蒸发器实现了3.13 kg m?2 h?1的蒸发速率，展现出高效的水蒸发性能，最终淡化出水完全符合世界卫生组织标准。同时，典型挥发性有机物（苯酚）的去除率可达99.3%以上，实现了"蒸发淡化+催化净化"的同步推进。这充分证实了聚吡咯包覆SrTiO3-Bi的双功能优势以及木棉纤维/丙烯酸酰胺水凝胶基体的支撑作用，为海水淡化与挥发性有机物的同步处理提供了高效可行的技术途径。

材料

所有化学品均购自商业供应商，直接使用，无需进一步纯化。木棉纤维购自四川攀枝花。钛酸锶（SrTiO3，分析纯）、硝酸铋五水合物（Bi(NO3)3·5H2O，分析纯）、乙二醇（分析纯）、聚乙烯吡咯烷酮（PVP，分析纯）、吡咯（Py，99%）、丙烯酸酰胺（AM，分析纯）、过硫酸铵（APS，分析纯）、N,N′-亚甲基双丙烯酸酰胺（MBA，分析纯）、钠

复合材料和水凝胶蒸发器的制备与表征

为实现海水淡化和挥发性有机物去除的高效同步，我们通过一锅法将聚吡咯包覆的SrTiO3-Bi复合材料交联引入丙烯酸酰胺/木棉纤维复合水凝胶中，构建了一体化太阳能蒸发器，可同时实现海水淡化和高效的挥发性有机物去除。如图1所示，首先以SrTiO3为基质，Bi(NO3)3·5H2O为铋源，通过高温实现铋纳米粒子的原位负载

结论

综上所述，本研究成功制备了聚吡咯包覆SrTiO3-Bi@AM/木棉纤维复合水凝胶蒸发器，实现了海水淡化和挥发性有机物去除的高效同步。该蒸发器以聚吡咯/SrTiO3-Bi为光热-光催化材料，利用聚吡咯的宽光谱光热转换特性和引入的铋纳米粒子的光催化增强效应，在单倍太阳光照下实现了3.13 kg m?2 h?1的蒸发速率

作者贡献声明

何晓燕：监督、项目管理、资金获取。梁艳玲：初稿撰写、验证、方法论、数据管理。程晓苏：调查。范慧：调查。朱振通：资金获取。张玉轩：正式分析。郭一豪：正式分析。李静：调查。吕媛媛：调查。王志强：正式分析。卢小泉：监督、项目管理、资金获取。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到国家自然科学基金（编号52270050）、国家自然科学基金（编号22264021）、国家自然科学基金（编号22474113）、国家自然科学基金联合基金（资助号U25A20579）、国家自然科学基金（编号22127803）的支持。

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