《Materials Research Bulletin》：Excitation-Dependent Negative Photoconductive Transport and Multistate Electrical Recognition in a CdO/SnO? Heterogeneous Network
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•CdO/SnO?异质网络表现出激发依赖的负光电导特性。•负光电导（NPC）幅值随入射光子通量密度和施加偏压而变化。•在可比光子通量下，447?nm激发的调制作用强于532?nm。•双波长激发可产生四种可区分的电学状态。•同一器件的分类实现了平均94.5%的每状态召回率。引言
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CdO/SnO?异质网络表现出激发依赖的负光电导特性。
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负光电导（NPC）幅值随入射光子通量密度和施加偏压而变化。
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在可比光子通量下，447?nm激发的调制作用强于532?nm。
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双波长激发可产生四种可区分的电学状态。
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同一器件的分类实现了平均94.5%的每状态召回率。
引言
异质半导体材料中的光电导输运不仅受光学吸收控制，还受光激发载流子的重新分布、俘获和输运的调控。[1] 在氧化物异质结构和颗粒半导体网络中，界面、结构无序、局域电子态和颗粒边界势垒可显著改变光照下的电学响应。[2] 这些效应在功能氧化物材料中尤为相关，其中异质界面工程和电子态调控已被广泛用于扩展光响应和操控载流子输运。因此，理解异质结构和电子环境如何调控光致输运，对于建立氧化物光电子系统中的结构—性能关系至关重要。
光致输运调制的一个重要表现是负光电导（NPC），即在光照下测得的电流降低而非增加。NPC已在多种半导体系统中被报道，并与多种过程相关联，包括载流子俘获、导电通路耗尽、光生内电场、迁移率变化以及界面或输运势垒的调制。[3], [4], [5], [6], [7], [8] 由于这些过程强烈依赖于激发条件、施加电场和局部电子环境，[7] NPC为探索微观电荷重分布与宏观电学输运之间的耦合关系提供了一种有价值的途径。然而，在含有多种相、界面和颗粒接触的结构异质氧化物网络中，区分局域态俘2获、迁移率调制以及界面或颗粒间输运势垒的贡献仍然具有挑战性。
CdO/SnO?为研究这些关系提供了合适的平台，因为两种氧化物相的共存引入了异质局部环境、界面区域、颗粒边界和多种输运路径。由于CdO和SnO?基氧化物体系具有互补的光学性能和界面载流子调制能力，它们已被广泛用于紫外—可见光电应用。[9], [10], [11] 特别是对于SnO?，近期研究表明，缺陷相关电子态可产生不同的激发依赖光学通道，凸显了局部电子环境在决定光学响应方面的重要性。[12] 本文研究的CdO/SnO?材料此前已在不同的化学传感背景下进行了研究，其中两种氧化物相的共存和表面化学异质性已被确认。本研究并非致力于开发新的CdO/SnO?组成，而是研究该异质氧化物网络的光致电学输运行为，这在先前的工作中尚未涉及。通过结合新获取的结构、光谱和电学测量，本工作考察了激发条件和外部电场如何调控已建立的氧化物体系中的负光电导输运。
除了理解光致输运之外，激发依赖的负光电导还为探索异质半导体网络如何将不同的光学扰动转化为可区分的电学状态提供了机会。传统的波长判别策略通常依赖于波长选择性滤光片、多个探测器元件、多层结构或偏压控制的工作模式来分离光谱上不同的光学输入。[13], [14], [15] 相比之下，具有激发依赖输运调制能力的活性材料可能在不同的光学条件下本征地产生不同的电学状态。[16] 然而，这种状态判别应被视为激发依赖输运行为的后果，而非本征的光谱选择性。激发条件之间的定量比较需要考虑入射光子通量、光照面积和波长依赖的光学吸收。
本文研究了异质CdO/SnO?颗粒网络中激发依赖、光子通量依赖和电场依赖的负光电导输运。新获取的SEM、TEM/HRTEM、紫外—可见吸收、光致发光和光致发光激发测量结果被用于建立与电荷输运相关的结构和光学环境。在266、447和532?nm激发下的电学测量揭示了可重复的NPC行为，其电流抑制受激发水平和施加偏压的控制。所观察到的输运调制从可能的载流子俘获、迁移率变化以及界面或颗粒间势垒效应等角度进行了讨论，而未将响应归因于特定的缺陷物种或唯一的微观机制。最后，独立控制的266和532?nm光学输入被用于演示四态电学状态判别的概念验证，说明激发依赖的NPC输运如何转化为多态光电功能。
章节摘要
器件制备
本文使用的CdO/SnO?异质网络来自之前报道的同一保留材料批次。[17] 对于器件制备，粉末以40?mg?mL?1的浓度重新分散于无水乙醇中，并进行超声处理以形成均质分散液。随后将该分散液旋涂于高阻Si/300?nm SiO?衬底上制备的Cr/Au（10/90?nm）叉指电极上。电极阵列由5 μm宽的指和3 μm间隙组成，
异质输运网络的结构特征
CdO/SnO?活性层由异质颗粒氧化物网络组成，其中相共存、颗粒接触和界面区域可影响光致电荷输运。[18], [19], [20] 本工作使用的材料来自之前报道的同一保留合成批次。[17] CdO和SnO?相的共存此前已通过X射线衍射分析确认，[17] 而本结构分析聚焦于新获取的
结论
总之，我们研究了异质CdO/SnO?颗粒网络中激发和电场依赖的负光电导输运。结构和光学表征揭示了具有异质光学和电子态景观的双相输运介质，为激发依赖的电学调制提供了材料背景。电学测量证明了深紫外和可见光激发下可重复的NPC，电流
CRediT作者贡献声明
Mingyan Chuai：写作—审阅与编辑、可视化、形式分析。Zhenfeng Jiang：写作—审阅与编辑、验证、调查研究。Zhenming Zhao：写作—审阅与编辑、方法论、形式分析。Zhiyang Wang：写作—审阅与编辑、原创草稿撰写、可视化、验证、方法论、调查研究、形式分析、数据管理、概念化。Jinhua Li：验证、监督、项目管理、经费获取、概念化。
利益冲突声明
作者声明不存在已知的竞争财务利益或个人关系，这些可能影响本论文中报告的工作。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（批准号：62174015）的支持。
Zhiyang Wang|Zhenming Zhao|Zhenfeng Jiang|Mingyan Chuai|Jinhua Li
