高甲烷排放热喀斯特湖中甲烷氧化的作用

《Limnology and Oceanography》：Role of methanotrophy in a high-methane emitting thermokarst lake

　　

摘要翻译：

热喀斯特（融化）湖预计将随着气候变暖和多年冻土融化而成为大气甲烷（CH₄）这一强效温室气体的日益增长的排放源。然而，在热喀斯特湖中，CH₄循环的规模，特别是好氧CH₄氧化（甲烷氧化）的作用，尚未得到很好的约束。本研究评估了Big Trail湖——一个位于阿拉斯加内陆、形成于富含冰的更新世Yedoma多年冻土中、以大量CH₄排放为特征的年轻热喀斯特湖——全年甲烷氧化与总CH₄排放的关系。通过整合野外测量、培养实验和模型模拟，研究人员证明，在开阔水期，甲烷氧化使溶解气体排放（即扩散通量）减少了57–100%。然而，由于冬季冰覆盖水柱中氧气匮乏，以及夏季高强度的气泡排放（ebullition）绕过了甲烷氧化作用，甲烷氧化对全年湖泊总排放的影响要低得多（12–19%）。甲烷氧化在短暂的肩季（shoulder seasons）最为活跃，此时融雪和秋季翻转（autumnal turnover）向富含CH₄的水柱供应氧气，但这些时期不足以显著抵消以气泡排放为主导的年CH₄收支。针对未来变暖导致冰覆盖期缩短的情景，模型预测CH₄排放仅略有增加。本研究强调了在变暖的北极地区，面对巨大的多年冻土来源湖泊CH₄排放，甲烷氧化的作用有限。

论文解读（约1500字）：

**研究背景与科学问题**

过去十年是1900年以来最暖的时期，环极地区（>60°N）的升温速度是全球其他地区的3.2倍。升温加剧了多年冻土融化，释放了大量先前封存的土壤有机碳。全球约40%的多年冻土碳储量位于Yedoma多年冻土区，该区域土壤富含冰和有机质，对快速融化和地面沉降尤为敏感，从而形成热喀斯特湖。预计到本世纪末，热喀斯特湖面积将增加33%。热喀斯特湖的甲烷（CH₄）排放受土壤类型和湖龄影响，其中Yedoma热喀斯特湖由于沉积物中富含易分解有机质，单位面积CH₄产量和排放量最高。CH₄的百年尺度全球增温潜势是CO₂的28倍，其能否从开阔水域逃逸至大气取决于产甲烷作用与微生物氧化（甲烷氧化）之间的平衡。甲烷氧化是唯一能调节排放量的产甲烷拮抗过程，但在高排放的Yedoma湖中，甲烷氧化的作用尚不清楚。以往研究存在采样频率低、缺乏直接速率测定等问题，尚未有研究将高时间分辨率的甲烷氧化测定与连续CH₄排放监测相结合来约束其季节性收支。为此，本研究在阿拉斯加内陆的Big Trail湖（BTL）——一个约70年历史的年轻Yedoma热喀斯特湖——开展了全年不同季节的观测，并结合涡度协方差（EC）连续排放数据，评估好氧甲烷氧化在湖泊CH₄循环中的作用。次要目标包括探索水体中厌氧甲烷氧化（AOM）的作用，以及评估冰覆盖期变化对氧化与排放比例的影响。

**研究开展与主要结论**

研究人员在BTL的深、浅两个站点进行了为期14个月（2021年9月至2022年11月）的强化监测，测定了溶解CH₄、CO₂、O₂浓度、温度等理化参数，并通过顶空平衡与光学传感器孵育法测定了CH₄和O₂的消耗速率。结合历史数据和EC塔排放通量，建立了混合广义线性模型（M1和M2）来评估甲烷氧化速率的环境控制因子，并估算湖泊尺度的年甲烷氧化量。研究还利用冬季冰下CH₄积累的线性回归估算冬季总产甲烷速率。结果表明，冬季湖泊水柱在结冰后一个月内变为厌氧，甲烷氧化在无氧条件下停止，AOM在水柱中不存在。好氧甲烷氧化速率范围为0–258 mg m^?3 d^?1，主要受O₂可用性控制。甲烷氧化在早夏、秋季翻转和晚冬融雪事件中达到峰值。模型M1解释了53%的甲烷氧化速率方差，显示O₂:CH₄摩尔比、温度、O₂消耗速率和距氧跃层距离均为显著因子，其中O₂:CH₄比与甲烷氧化速率呈负相关。模型M2估算的全年甲烷氧化量仅占总CH₄产量的12–19%（冬、夏季均为14%），但可消耗开阔水期扩散通量的57–100%。研究还发现，春、秋两个肩季（共54天，占全年15%）贡献了年氧化量的32%（153 kg CH₄），表明肩季甲烷氧化对年收支有不成比例的重要贡献。模型预测未来冰覆盖期缩短仅导致CH₄排放轻微增加，这主要是因为气泡排放主导总排放，且冬季冰下O₂缺乏限制了甲烷氧化。

**关键技术与方法**

本研究主要采用了以下关键方法：（1）离散采样和原位连续剖面测定系统（M-ICOS），结合超便携温室气体分析仪，用于获取高分辨率的水柱溶解CH₄和CO₂浓度剖面；（2）顶空平衡与光学传感器孵育法，测定CH₄和O₂的消耗速率，并据此计算甲烷氧化和呼吸速率；（3）基于涡度协方差塔的连续CH₄排放监测数据，计算湖泊总排放和冬季通量；（4）边界层模型法估算扩散通量；（5）混合广义线性模型（M1和M2）用于评估环境因子对甲烷氧化速率的影响并估算湖泊尺度的年甲烷氧化量。水柱气体质量通过积分浓度剖面获得，并对水深变化进行了敏感性分析。样本队列来自Big Trail湖深、浅两个站点，时间覆盖2021年9月至2022年11月的强化期及此前部分历史数据。

**研究结果分述**

- **溶解气体物候**：冬季水柱在一个月内转为厌氧，直至晚春融雪引入O₂。深、浅站点在夏季保持分层，深层底部持续厌氧。秋季翻转时全水柱含氧。冬季CH₄和CO₂持续积累，春季融雪导致浓度骤降。夏季表层CH₄最低，深水层底部仍保持高浓度。

- **冬季总产甲烷量**：冬季湖泊成为封闭系统，甲烷氧化可忽略，故CH₄积累速率与排放速率之和等于产甲烷速率。线性回归得深、浅站点冬季产甲烷速率分别为302±74和133±73 mg m^?2 d^?1，与实验室培养值（约350 mg m^?2 d^?1）接近。深站点更高的产甲烷速率可能与其更厚的talik（融区）和更近期的热喀斯特活动有关。

- **甲烷氧化活性**：所有厌氧孵育均未检测到甲烷氧化，包括超过4个月的厌氧培养，表明AOM缺失。最高氧化速率出现在早夏、秋季翻转和晚冬融雪期。O₂:CH₄比与氧化速率呈负相关，O₂耗尽时速率降至零。

- **甲烷氧化模型**：模型M1解释了53%的方差，所有变量（除CO₂外）均显著；O₂:CH₄增加一个标准差使氧化速率降低约49%，而rO₂增加一个标准差使速率升高57%。深站点速率显著高于浅站点，秋季速率最高。模型M2（用于历史预测）解释了40%的方差，但在冬季融雪期低估实际速率达4倍。

- **甲烷氧化与排放的关系**：模型M2估算的甲烷氧化量占总排放的14%（冬、夏季相同），但占开阔水期扩散通量的65–88%。总排放中大部分甲烷通过气泡方式逃逸，绕过甲烷氧化作用。

**讨论与结论总结**

讨论部分指出，好氧甲烷氧化在开阔水期显著削减了溶解CH₄库和扩散通量，但受限于AOM缺失和气泡排放主导，其对年排放的总体影响有限。BTL的季节性模式与芬兰Kuivaj?rvi湖类似（夏季氧化34%产甲烷量，秋季升至91%）。高分辨率采样揭示了甲烷循环中的“热点”和“热时刻”，春季融雪和秋季翻转是甲烷氧化的关键时期，若忽略肩季将低估年氧化量。O₂而非底物供应是甲烷氧化的主要限制因素，CH₄:O₂比能较好地反映这一约束。研究还发现甲烷氧化消耗了BTL中近一半孵育样本中超过50%的O₂消耗，表明其与异养呼吸相当。对未来冰覆盖期缩短的模拟显示，尽管冰期缩短可能增加O₂输入和太阳辐射渗透，但由于气泡排放主导且冬季O₂缺乏，甲烷氧化对排放的缓解作用有限，年轻Yedoma热喀斯特湖的CH₄排放仅略有增加。

研究结论可翻译为：本研究表明，在年轻Yedoma热喀斯特湖中，好氧甲烷氧化在无冰期能有效减少溶解CH₄的扩散排放（减少57–100%），但受制于冬季冰下缺氧和夏季气泡排放的旁路效应，其对全年湖泊CH₄收支的调节作用较弱（仅减少12–19%）。春季融雪和秋季翻转等短暂肩季虽呈现出较高的甲烷氧化活性，但不足以扭转以气泡排放为主的年排放格局。这一发现强调，在变暖的北极地区，面对庞大的多年冻土碳库释放，甲烷氧化对高排放热喀斯特湖CH₄排放的缓冲能力十分有限。论文发表在《Limnology and Oceanography》。