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•喷涂硅烯通过咖啡环效应自组装成导电条带。•通过简单工艺实现了大规模硅烯晶体管的制造。•在可变形聚合物基底上制造了柔性硅烯晶体管。•温度控制硅烯条带的覆盖率和电阻率。•硅烯器件通过电响应变化检测挥发性气体。引言含有悬浮颗粒的液滴干燥时，通常会引发众所周知的咖啡环效应。这一现象
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喷涂硅烯通过咖啡环效应自组装成导电条带。
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通过简单工艺实现了大规模硅烯晶体管的制造。
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在可变形聚合物基底上制造了柔性硅烯晶体管。
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温度控制硅烯条带的覆盖率和电阻率。
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硅烯器件通过电响应变化检测挥发性气体。
引言
含有悬浮颗粒的液滴干燥时，通常会引发众所周知的咖啡环效应。这一现象在日常生活中十分常见：当液滴在固体表面上蒸发时，其外缘往往会留下一圈环状图案，由溶解的颗粒组成。蒸发过程中液滴内部的毛细流动驱动悬浮颗粒向液滴外缘迁移，最终形成环状图案。该现象不仅作为流体力学问题的经典范例被广泛研究 [1]、[2]、[3]，还因其对吸油 [4]、纳米颗粒图案化 [5] 和生物制剂分离 [6] 等功能性影响而备受关注。因此，控制咖啡环效应成为需要精确空间组织功能性纳米材料的应用领域中的重要目标。
在快速发展的柔性电子领域中，上述考量尤为相关，该领域通常采用溶液加工和分散方法来在可变形基底上制造器件 [7]。从可穿戴传感器 [8] 到可弯曲显示屏 [9]，各类柔性电子系统都依赖于可扩展、低成本且低温兼容的制造技术，这些技术需要与聚合物及其他软材料相容。然而，不可控的沉积可能导致性能低下、良率低以及器件可靠性下降。因此，理解并操控流体驱动的分散过程对于提升柔性电子器件的性能和多功能性至关重要。
二维材料凭借其卓越的半导体电子性能和机械性能，已成为下一代柔性电子的有前景的候选材料 [10]。事实上，薄层材料展现出了高延展性和断裂强度 [11]、[12]。硅烯是一种类似于石墨烯的硅基层状纳米结构，已引起极大的科学关注，它展现出翘曲的蜂窝状原子结构、类狄拉克电子色散以及强自旋-轨道耦合 [13]。这些特性使硅烯在纳米电子学 [14] 领域，尤其是数字电子电路的核心元件 [15] 应用中尤为引人注目。其化学功能化 [16] 或原子替换 [17]、[18] 使其带隙工程成为可能。此外，一项理论研究发现，原子无序会改变硅烯的热学性质 [19]。然而，由于其在常温常压下的本征不稳定性、与支撑基底之间的强相互作用以及易受氧化降解影响 [20]，其实际应用仍面临挑战。一些研究展示了克服该挑战的方法。例如，通过构建硅烯多层堆叠 [21] 或在硅烯中加入插层原子层 [22] 来减轻氧化效应。此外，还对硅烯结构的层间无序性进行了分析，并显示出该结构对加热应用的敏感性 [23]。在保留硅烯独特物理特性的同时解决其局限性，对于充分发挥其在柔性电子应用中的潜力至关重要，这也是本研究的核心焦点。
挥发性气体传感是柔性电子器件的另一项有前景的应用，在环境监测 [24]、工业 [25]、食品与医疗 [25]、[26] 以及可穿戴技术等领域的重要性日益凸显。传统气体传感器通常依赖刚性基底 [27] 和较高的工作温度，这限制了其在轻量化和可变形平台中的集成应用。相比之下，二维材料具有高比表面积和大比例的暴露表面原子，使其电学性质对吸附气体分子的相互作用极为敏感。挥发性有机化合物的吸附可诱发电荷转移并改变半导体二维材料的载流子浓度和电导率，从而使其可作为化学电阻式传感元件使用 [28]、[29]。因此，高表面敏感性、机械柔性与溶液加工兼容性的结合，使二维材料成为开发低成本、可扩展且具有机械柔性的气体传感器的理想选择。这些特性也为探索硅烯作为电子材料以及挥发性分子检测的敏感平台提供了机会。
在本研究中，我们开发了一种简单且可扩展的喷涂硅烯晶体管制造工艺流程，如图1所示。与溶液沉积工艺中通常需要通过抑制咖啡环效应来实现均匀薄膜不同，我们有意利用蒸发诱导的毛细流动，将硅烯片晶集中在干燥液滴的外缘。这种局部聚集自然形成细长且相互连接的硅烯条带，可直接用作导电通道，无需传统的光刻图案化工艺，从而能够以简单且低成本的方式同时制造多个器件。我们系统地研究了影响溶解硅烯干燥与自组装的参数，并考察了所得材料的结构和电学性能。特别是，我们发现干燥温度对自组装过程具有显著影响，它同时决定了所得硅烯条带的覆盖率和电阻率。我们进一步展示了将该方法转移到可变形聚合物基底上的可行性，从而实现了柔性硅烯晶体管的制造。最后，我们通过监测器件对挥发性气体分子的电响应，证明了其用于挥发性气体传感的潜力。
章节摘要
样品制备
我们购买了溶于乙醇的硅烯（初始浓度为1 mg/mL；供应商：Glamarium OU），并将其稀释至更低浓度；本研究所使用的浓度为0.1 mg/mL（详见下文）。将稀释后的硅烯装入喷雾器中。与此同时，我们在Si/SiO2晶圆上通过光刻工艺沉积了Au/Ti电极（厚度分别为50 nm和5 nm）。最后，在室温条件下，我们将稀释后的硅烯喷涂到带有电极的晶圆上并进行干燥。
硅烯材料结构表征
我们通过研究硅烯的自组装过程来展开调查。我们考察了与溶解硅烯分散和干燥过程相关的若干参数：硅烯浓度、干燥温度和基底类型。图1中间面板示意地展示了干燥过程中的咖啡环效应，表明硅烯向喷涂蒸发液滴边缘的毛细流动。我们首先研究了浓度，因为
结论
综上所述，我们展示了利用喷涂分散和咖啡环效应干燥实现硅烯片晶的自组装。我们发现，温度是该工艺中的关键参数，因为它会影响硅烯对基底的覆盖能力以及形成导电条带的效果。我们展示了器件在各种基底上的工作情况，包括刚性Si/SiO2和柔性聚合物。在电学性能方面，晶体管表现出p型特性，并显示出多种缺陷和陷阱，其原因是
作者贡献声明
Bar Nimni：方法论、调查、数据整理。Nathan Samuel Shultzman：形式分析。Ya'akobovitz Assaf：初稿撰写、监督、概念构思。
利益冲突声明
作者声明，他们不存在任何可能被认为影响本文所报告工作的已知竞争经济利益或个人关系。
致谢
我们感谢Iddo Amit教授富有成效的讨论，Natalya Froumin博士在XPS测量方面的协助，Roxana Golan在SEM分析方面的支持，以及Alex Upcher博士在TEM研究方面的协助。我们感谢Guy Alboteanu提供的宝贵反馈。我们感谢以色列科学基金会（ISF）对本研究的支持（项目编号：226/25）。
Bar Nimni 获得内盖夫本-古里安大学机械工程专业理学学士学位，目前正在该校完成直授硕士项目的学习。其研究生研究在纳米材料与器件实验室进行，专注于硅烯喷涂工艺和柔性电子器件的开发。
Bar Nimni|Nathan Samuel Shultzman|Assaf Ya'akobovitz
