可见光抑制甲烷干重整中Ni/CeO???催化剂积碳：通过激活低温氧迁移提升催化性能

《Nature Communications》：Visible light suppresses carbon formation on Ni/CeO2 catalyst in methane dry reforming reaction

　　

摘要

甲烷干重整（DRM）与二氧化碳反应可生成富含CO的合成气，用于甲醇和费托燃料合成，但积碳会导致催化剂失活并限制其商业化进程。在测试条件下，我们通过用可见光（610 mW/cm2）照射2Ni/CeO???纳米棒催化剂，成功抑制了可检测到的碳沉积。在400–600 °C下，对未稀释的CH?/CO? = 3:1进料进行转化时，光照不仅提高了甲烷转化率，增强了H?选择性，还有效防止了积碳。同位素标记的1?O?实验表明，可见光在仅40 °C时即可激活镍修饰氧化铈中的氧迁移，而暗态下热刺激的起始温度则为327 °C。通过光致电子位移、Ce–O键弱化以及氧化铈晶格膨胀，光照将表面氧和晶格氧交换的活化能显著降低至18和55 kJ/mol。这些发现确立了光刺激作为一种低温氧化还原触发机制，可有效增强氧离子迁移性，从而提升催化性能，并具有更广泛的催化和传感应用前景。