面向核严重事故监测的高灵敏度铯气溶胶传感：激光诱导等离子体RGB成像与卷积神经网络（CNN）分析集成

《Sensors》：High-Sensitivity Cesium Aerosol Sensing for Nuclear Severe-Accident Monitoring by Integrating Laser-Induced Plasma RGB Imaging with Convolutional Neural Network (CNN) Analysis

　　

放射性铯（Cs）气溶胶的快速识别对于核严重事故监测具有重要意义。然而，传统分析方法往往需要较长的测量时间或复杂的仪器设备。本研究提出了一种将激光诱导等离子体RGB成像与卷积神经网络（CNN）相结合的高灵敏度、紧凑型传感方法。研究人员建立了一套检测配置，在该配置中，激光辐照在流动气流中产生含Cs气溶胶的等离子体，所发射的光信号由CMOS相机直接捕获。该方法并非解析单个发射谱线，而是通过CNN学习等离子体图像中Cs依赖性的细微空间和RGB强度分布变化。为简化有限数据条件下的训练，模型被设计用于处理二分类任务，即区分Cs阴性条件（正常）与Cs阳性条件（异常）。对连续100次激光脉冲的预测结果进行聚合，可在5秒内提供传感判定。采用至少99%的独立测量中要求Cs阳性分类的判定准则，操作检测限（LOD）被确定为0.03 μg/m3，比已报道的最接近的激光基铯气溶胶测量值低约一个数量级。这些结果表明，等离子体RGB成像与CNN算法相结合，可为铯气溶胶监测提供一种紧凑、高灵敏度和实时的监测平台。

论文解读

一、研究背景与问题

核电站严重事故可能导致挥发性裂变产物从受损燃料中释放，进入反应堆冷却剂系统、安全壳大气以及通风或废气排放路径。随着热裂变产物蒸气向较冷区域迁移，它们会成核、凝结或附着于既有颗粒物上，从而形成放射性气溶胶。铯是特别值得关注的元素，因为事故相关的化合物如CsOH和CsI在高温下可挥发，并在冷却和输运过程中形成或与吸湿性气载颗粒物结合。若释放至环境并沉积，长寿命的¹³⁷Cs可造成持续性污染。因此，快速连续检测含铯气溶胶对于识别异常释放条件、支持源项评估、安全壳评价和废气处理监测具有重要意义。

目前，气载铯的监测可采用辐射测量或元素分析方法。伽马射线能谱法可识别发射伽马射线的铯同位素，因此仍是辐射确认的关键手段。然而，在低气载活度水平下，可靠检测依赖于计数统计、本底辐射、探测器屏蔽、测量几何和采集时间。质谱法等元素分析技术虽具有高灵敏度，但需要气溶胶收集、样品转移、电离、质量分析和真空仪器设备。因此，其实际需求推动了更简单传感器的发展，以快速筛查流动气溶胶流中元素组成的变化。此类传感器应补充而非替代同位素特异性辐射监测。

激光诱导等离子体技术因其无需预先滤膜收集或大量样品制备即可直接探测流动气体中的悬浮颗粒，因而对气溶胶直接分析具有吸引力。在激光诱导击穿光谱（LIBS）中，等离子体发射通过光谱仪按波长分离，因各元素发射特征原子和离子谱线，所得光谱可用于元素鉴定和定量分析。然而，LIBS在痕量气溶胶浓度检测方面面临弱元素特征发射的挑战。激光诱导击穿检测（LIBD）采用更简单的基于事件的测量原理，可提供高颗粒检测灵敏度，但无法确定触发击穿事件的化学物种。这一局限性构成了重要的传感空白：LIBD可检测气溶胶颗粒的存在，却无法独立区分正常背景气溶胶与异常含Cs气溶胶。

获取组成依赖信息而无需光谱仪的一种可能途径是将每个等离子体事件记录为彩色图像。RGB相机虽无法分辨单个原子发射谱线，但其三个宽颜色通道积分了可见光谱的不同部分。由于等离子体发射在无波长色散条件下收集，RGB成像可保持高光学通量，有利于检测微弱的气溶胶诱导等离子体事件。图像还保留了等离子体的二维尺寸、形状和空间强度分布，这些空间特征也可随气溶胶组成变化，为化学判别提供额外信息。

二、研究内容与结论概述

研究人员开发了一种集成气溶胶触发激光诱导等离子体、CMOS相机直接RGB成像和CNN分析的紧凑型高灵敏传感平台，用于检测Cs气溶胶。研究建立了激光-气溶胶相互作用系统，将聚焦的纳秒Nd:YAG激光导入流动气溶胶流以产生局部等离子体事件，所得二维等离子体发射直接以RGB图像捕获，无需波长分辨光谱检测。紧凑型CNN用于从单个等离子体图像中提取细微的组成依赖颜色和空间特征，生成事件级Cs相似度评分。事件级评分在100次连续激光脉冲上聚合，在5秒内提供二值传感判定。操作检测限（LOD）被确定为0.03 μg/m³，定义为在至少99%的独立测量中被分类为Cs阳性的最低Cs浓度。该集成框架结合了高事件检测灵敏度与基于图像的化学判别能力，以简化的光学配置实现了快速灵敏的Cs气溶胶监测。论文发表在《Sensors》。

三、主要关键技术方法

研究人员采用了以下几项关键技术方法：其一，激光诱导等离子体成像系统，使用调Q Nd:YAG激光器（1064 nm，脉宽小于5 ns，重复频率20 Hz）将脉冲聚焦至气溶胶流动池中心，采用全局快门彩色CMOS相机（Basler ace，IMX287彩色传感器）以90°角记录等离子体发射，相机与激光Q开关同步，每激光脉冲采集一帧，延迟1 μs抑制早期连续发射，曝光时间固定为20 μs。其二，气溶胶发生与表征系统，使用两个独立单喷嘴气动雾化器分别雾化LiOH和CsOH储备溶液（0.10 mol/L），经扩散干燥器干燥后与稀释气混合，总气流保持3.0 L/min，总气载碱金属浓度维持在0.50 μg/m³，气载Li和Cs质量浓度通过滤膜收集结合电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）独立验证，粒径分布采用扫描电迁移率粒径谱仪（SMPS）表征，干燥气溶胶计数中位直径约220 nm。其三，CNN架构与训练，网络由三个卷积块（32、64、128个滤波器）组成，每个块包含3×3卷积、ReLU激活和2×2最大池化，全局平均池化后接32单元全连接层和单输出层，经sigmoid函数生成事件级Cs相似度评分，采用二元交叉熵损失和AdamW优化器训练，仅使用0% Cs和100% Cs两种端元条件，按运行级别划分训练、验证和测试集，重复20次不同划分和随机种子以评估鲁棒性。

四、研究结果

4.1 气溶胶触发等离子体生成的优化

研究人员通过改变激光脉冲能量（2至7.0 mJ，步长0.5 mJ）对洁净N₂、纯LiOH气溶胶和纯CsOH气溶胶进行能量扫描。结果表明，LiOH和CsOH气溶胶在约2 mJ以上开始出现可观的击穿事件，随后BDP随脉冲能量快速增加。在5.0 mJ时，LiOH的BDP达到0.989，CsOH达到0.994，而洁净N₂的BDP可忽略不计。超过5.0 mJ后，气溶胶事件概率改善有限，同时载气击穿、等离子体亮度和探测器饱和风险增加，因此选择5.0 mJ作为后续所有RGB成像测量的工作能量。值得注意的是，在5.0 mJ下，两种纯气溶胶的BDP绝对差仅约0.01，且在整个LiOH/CsOH组成范围内BDP保持在0.98–0.99的窄范围内。这表明仅靠等离子体事件计数可确认气溶胶颗粒存在，但无法确定Cs是否存在于LiOH背景中，凸显了LIBD测量的固有局限性。

4.2 直接等离子体图像中的组成依赖RGB特征

研究人员将每个等离子体图像分离为红、绿、蓝三个通道，并在等离子体区域上空间积分后归一化至RGB总强度。结果显示，随Cs比例增加，RGB贡献出现系统性再分布：0% Cs样品的归一化红、绿、蓝贡献分别为37%、33%和30%；随Cs比例增加，红色通道贡献从37%逐步降至30%，蓝色通道贡献从30%增至37%，绿色通道贡献基本保持在约32–33%不变。这些趋势与两种碱金属元素的特征原子发射一致：Li在610.4和670.8 nm附近的发射可贡献于红色敏感区域，而Cs在455.5–459.3 nm附近的发射主要落在蓝色敏感区域。Cs在852.1 nm的强共振发射因相机内置红外截止滤光片的强烈衰减而贡献较小。然而，各RGB通道覆盖宽波长范围并积分宽带连续发射及多种原子和分子特征，归一化通道贡献不应被解释为线分辨光谱强度，但直接彩色成像确实保留了可测量的组成依赖宽带等离子体发射再分布信息。

4.3 CNN等离子体图像分析与测量级分类

研究人员采用三卷积块CNN（32、64、128个滤波器）处理背景扣除的256×256×3 RGB等离子体图像，经全局平均池化、32单元全连接层和sigmoid输出生成事件级Cs相似度评分。模型仅使用0% Cs和100% Cs端元条件训练，10次独立采集运行按运行级别划分为6次训练、2次验证和2次测试运行。独立端元测试数据集上，CNN达到98.5%的准确率、98.0%的灵敏度、99.0%的特异性和0.998的AUROC。为考察颜色和空间信息的相对贡献，研究人员进行了两项基线分析：仅颜色基线（空间积分三通道特征+逻辑回归）准确率为81.2%，仅空间基线（灰度图像+相同CNN架构）准确率为70.1%，均显著低于完整RGB CNN的98.5%，表明颜色和空间分辨图像信息的联合使用对分类性能提升有贡献。测量级决策方面，连续激光射击分为100次射击的测量块，块级评分S₁₀₀为块内等离子体阳性事件的平均Cs相似度评分。决策阈值T仅由LiOH-only验证数据集的100个独立100射击块确定，定义为无Cs S₁₀₀分布的第99百分位数，T = 0.13，预期假阳性率约1%。

4.4 Cs气溶胶检测性能与操作检测限（LOD）

研究人员将训练好的CNN和预定阈值应用于混合组成气溶胶样品。结果显示，无Cs（LiOH-only）块的S₁₀₀主要分布在阈值T = 0.13以下，而随Cs浓度增加，S₁₀₀分布逐步向更高值移动，与RGB通道贡献的再分布趋势一致。Cs阳性检测率随Cs浓度增加而升高。操作检测限（LOD）被定义为在100射击测量协议下满足预定义99%检测准则的最低实验评估浓度。由于0.03 μg/m³是满足准则的最低测试浓度，而0.02 μg/m³未满足，检测转变在实验上被界定在0.02至0.03 μg/m³之间。基于该预定准则，操作LOD确定为0.03 μg/m³。每个传感判定来自100次连续激光射击，对应20 Hz重复频率下5秒的数据采集。与需要光谱仪进行波长分辨等离子体发射测量的传统激光基元素分析不同，本方法直接从宽带RGB等离子体图像中提取组成敏感信息，消除光谱仪大幅简化了检测配置。

五、讨论与结论

讨论部分指出，本实验采用简化的双组分LiOH/CsOH气溶胶于N₂中验证基于图像的Cs判别可行性。在实际严重事故条件下，额外气溶胶物种和气体组分可能改变等离子体形成、宽带发射和RGB强度分布，特别是含Na、K、Rb、Sr物种以及Fe、Ni等结构材料气溶胶可能在宽RGB通道内产生重叠发射贡献。因此，当前分类器尚不应被解释为在任意气溶胶条件下具有普遍Cs特异性，实际应用前需要使用更具代表性的多组分气溶胶和事故相关气体组成进行进一步验证和再训练。此外，操作LOD特定于本研究的 aerosol 发生条件，检测响应可能还取决于气溶胶数浓度、粒径分布、单颗粒Cs负载量以及物种间内混合或外混合程度。

研究结论为：本研究通过集成激光诱导等离子体RGB成像与CNN分析，展示了一种检测含Cs气溶胶的紧凑方法。击穿概率对气溶胶组成依赖性很小，单独提供不足的化学选择性。相反，RGB等离子体图像保留了可通过CNN提取的细微组成依赖颜色和空间信息。使用LiOH-only和CsOH-only等离子体图像训练的CNN将这些特征转换为事件级Cs相似度评分。在100次连续激光射击上聚合事件级评分降低了射击间变异性，实现了正常无Cs与异常含Cs条件之间的二值判别。决策阈值T = 0.13作为无Cs验证响应的第99百分位数建立，将预期假阳性率限制在约1%。在预定义的99%检测准则下，操作检测限（LOD）确定为0.03 μg/m³。这些结果表明，直接RGB等离子体成像与CNN分类相结合，可在保持简化、无光谱仪配置和直接二值传感输出的同时，实现低浓度含Cs气溶胶的快速高灵敏检测。该框架为核设施及其他需要快速检测异常气溶胶释放环境中含Cs气溶胶的紧凑、近实时监测提供了有前景的基础。