基于悬浮式装置的热霍尔效应测量

《Thermochimica Acta》：Thermal hall effect measurement based on suspended devices

　　摘要
热霍尔效应是研究功能材料中载流子传输机制的关键工具。然而，传统的热霍尔效应测量方法通常仅限于测量热霍尔电导率，这阻碍了其他性能参数的确定。本文提出了一种基于悬挂式装置的热霍尔效应测量方法，以解决这些限制。除了热霍尔电导率外，该方法还具有能够同时测量纵向热导率、电导率和塞贝克系数的独特优势。建立了一个基于该方法的实验系统，以促进在低温和高磁场极端条件下的多物理场协同表征。使用直径为20 μm的铂丝作为标准样品对系统进行了验证，在220–270 K的温度范围内测量的热电参数与标准数据表现出极好的一致性。此外，还在9 T和55–65 K的温度范围内对钛酸锶（SrTiO3）单晶的热霍尔电导率进行了表征。经过磁场归一化处理后，实验数据与文献值高度吻合。这些结果表明，所提出的方法能够全面测量多种磁热电参数，为阐明磁热电耦合传输机制提供了精确的实验基础。

引言
能源和环境是人类社会必须应对的长期挑战。提高能源效率和减轻环境影响需要研究和应用功能材料。这些材料涵盖了磁学、热学和电学领域，包括绝热绝缘[1]、增强热传递[2]、高效热电[3]和光电转换与存储[4]以及磁热利用[5]等多种领域。当前的研究表明，低维结构[6,7]和磁场调制[8],[9],[10]是优化这些功能材料性能参数最直接和有效的策略。然而，这些方法引入了复杂性，特别是难以精确控制各种内部载流子以及多场耦合机制的不确定性。为了观察和精确表征涉及多种载流的耦合传输，热霍尔效应（THE）成为一种独特的有利方法。作为霍尔效应家族的新成员，THE描述了在施加磁场下材料中通过纵向热流的现象。这种相互作用导致内部载流子（如电子、声子、磁子和激子）垂直于磁场和热流方向漂移，最终产生横向温度梯度[11]。因此，THE被广泛视为电霍尔效应的热学类比。虽然电霍尔效应严格限于带电载流子系统，但THE涉及的热传递不仅由电子[12,13]介导，还由中性准粒子（包括声子[14],[15],[16],[17]、磁子[18,19]和激子[20]）介导。从电传输机制到热传输机制的转变显著扩展了可测量材料的范围。因此，THE不仅在金属[12]和半导体[13]中可观测到，也在多种绝缘材料[14],[15],[16],[17],[18],[21],[22],[23],[24]中可观测到。因此，THE在表征功能材料特性方面表现出更强的普遍性。

尽管在THE研究方面取得了显著进展，但阐明材料内部的精确载流子传输机制仍然是一个重大挑战。当前的实验技术主要集中在宏观块体材料上，通常采用将加热器、散热器和低温温度计直接连接到样品表面的稳态方法。例如，Strohm等人[14]测量了尺寸为15.7 × 5.7 × 0.67 mm3的Tb3Ga5O12样品；Li等人[15]测量了尺寸为1.3 × 0.7 × 0.03 mm3的黑磷样品；Doki等人[25]测量了尺寸为1.0 × 1.0 × 0.1 mm3的Ca kapellasite样品。然而，传统的THE测量装置通常只能确定热霍尔电导率，无法同时评估其他性能参数。因此，开发一种能够同时测量其他物理性质和热霍尔电导率的方法在该领域具有迫切的需求。在这项工作中，我们提出了一种基于悬挂式装置架构的新型THE测量技术。这种悬挂结构有效消除了来自基底的寄生热传导，显著提高了热流的利用效率和测量信噪比。此外，该方法还具有多参数协同表征的优势：对于热电材料，该系统可以原位确定热导率（κ）、塞贝克系数（S）、电导率（σ）和热电优值（ZT）以及热霍尔电导率。这一能力为研究功能材料中的磁热电耦合传输提供了全面和精确的实验数据。

测量原理
图1展示了测量原理，其中绿色部分代表印刷电路板（PCB），半透明部分代表低温温度计，测量电极是直径为20 μm的铂丝。在实验测量过程中，样品与加热电极1电气绝缘，并使用低温导热粘合剂来最小化热接触电阻。样品保持了优异的电气性能。

标准铂丝装置
为了验证所提出方法的准确性和可靠性，选择了直径为20 μm的标准铂（Pt）丝，对其低温热电性质进行了系统表征。该测量系统基于物理性质测量系统（PPMS）构建，并集成有Model 7265锁相放大器、33500B波形发生器、34420A纳伏表、ZX74直流电阻器和Keithley 2450 SourceMeter。

不确定性分析
根据(1)、(2)、(3)、(4)、(5)、(6)、(7)、(8)进行了实验的不确定性分析。根据误差传播公式[26]，使用以下公式计算了热电参数的误差：
(???????)2=(???????)2+(?????1??1)2+(???????)2+(???Δ???1Δ???1)2+(???Δ???2Δ???2)2
(???????)2=(?????1??1)2+(???Δ???2Δ???2)2+(???Δ???3Δ???3)2
(???????)2=(?????2??2)2+(?????2??2)2+(?????2??2)2+(???????)2
(???????)2=(???Δ?????Δ?????)2+(?????2??2)2+(?????1??1)2+(???????)2
(???Δ?????Δ?????)2=(???????????)2+(?????′????′??)2

标准铂丝的热电性质
图5展示了直径为20 μm的铂丝在220–270 K温度范围内的热电传输性质。热导率、电导率、塞贝克系数和ZT的误差条分别对应相对误差为2.5%、4%、5%和5%。

结论与展望
为了解决传统热霍尔效应测量的局限性（通常仅限于测量热霍尔电导率且无法表征其他性能参数），本研究设计并开发了一种基于悬挂式装置的热霍尔效应测量系统。通过对标准样品和代表性材料的系统表征，得出了以下关键结论：

作者贡献声明
宋泽文：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、方法论、研究、形式分析、概念化。
杨晓：指导、方法论。
赵海波：指导、方法论。
许宇杰：指导、资金获取。
邹野：资源、资金获取。
陈海升：指导、资金获取。
张婷：指导、资金获取。
郑兴华：指导、方法论、资金获取、概念化。

中国科学院工程热物理研究所，北京100190，中国