综述：碱金属负极界面表征与调控的最新进展

《Science China-Chemistry》：Recent advances in interfacial characterization and regulation of alkali metal anodes

　　

摘要

碱金属阳极具有极高的理论比容量和超低电化学电位，使其成为下一代高能量密度可充电电池最具前景的候选者之一。然而，在实际运行过程中，这些阳极面临若干关键挑战，包括不稳定的固态电解质界面（SEI）层形成、失控的金属枝晶生长以及显著的电极体积膨胀。这些问题严重损害了循环稳定性和安全性。上述失效机制源于并由碱金属阳极的界面结构和物理化学性质所决定。因此，精确的界面调控对于维持结构稳定性和提升整体电化学性能至关重要。不同于传统二维电极/电解质界面，碱金属阳极的界面受SEI强烈影响，应被理解为既包含几何界面、又包含由基底、SEI及邻近电解质构成的三维互相的综合体。其特征表现为纳米级厚度、组成异质性、空间非均匀性以及动态演化。尽管其重要性不言而喻，但该特殊界面内部的耦合物理化学过程仍缺乏充分理解，描述基底、SEI与电解质各自作用及其协同效应的系统性框架尚属匮乏。在此背景下，本综述全面概述了碱金属阳极领域的最新研究进展，从基本的界面反应原理和调控机制入手，特别着重阐明SEI形成、基底工程化及电解质设计对界面结构演化、离子传输行为和金属沉积动力学的影响。此外，本综述总结了电化学分析、光谱方法和显微成像等先进表征技术在探测碱金属阳极界面与互相方面的应用。最后，本文勾勒了未来研究方向，强调需要整合多尺度原位和运行中表征手段，以在真实工况条件下更深入地理解界面演化与失效机制，从而指导高性能电池系统的合理设计与优化。