电导率对圆锥喷射电喷雾中静脉曲张（varicose）状态与鞭打（whipping）状态转变以及喷射流弯曲动力学的影响

《International Journal of Multiphase Flow》：Effect of electrical conductivity on varicose to whipping transition and jet bending dynamics in cone-jet electrospray

　　• 电导率调节了从静脉曲张不稳定性到鞭打不稳定性的转变。• 应力比率量化了电应力对喷射不稳定性的影响。• 电Bond数控制着鞭打波的传播动力学。• 时间比率表征了电导率对喷射动力学和雾化的影响。

**引言**
电液动力学（EHD）雾化，也称为电喷雾，是指一种物理过程，其中液体从金属毛细管的出口喷出，通常由注射泵驱动，并在外加电场的作用下进一步形成带电喷射或液滴（Cloupeau和Prunet-Foch，1990, 1994；Grace和Marijnissen，1994；Hartman等人，2000；Marginean等人，2004；Park等人，2015；Xue等人，2025）。根据现有研究，电喷雾通常由两个无量纲数来表征，即毛细数（Ca = μQ/γa2）和电Bond数（BE = εФ/γa），这两个数描述了液体流速和施加电场强度对喷射行为的影响（Higuera，2006；Riboux等人，2011；Xue等人，2025）。这里，μ是动态粘度（Pa·s），Q是流速（m3/s），γ是表面张力（N/m），a是毛细管喷嘴半径（m），ε是介电常数（F/m），Ф是电势（V）。在EHD雾化过程中，由于各种力（电场力、粘力、惯性力、表面张力等）的平衡，通常会观察到不同的雾化模式，包括滴落、微滴、圆锥喷射和多喷射模式，其中稳定的圆锥喷射模式一直受到广泛关注。众所周知，圆锥喷射仅在特定的操作参数和液体物理性质范围内才能正常工作。液体在毛细管出口形成稳定的圆锥形液膜，并持续喷射出非常稳定、高电荷密度且细小的喷射液滴，这些液滴随后在下游分散成尺寸均匀的超细液滴（Fernández de la Mora，2007；Rossell-Llompart等人，2018；Xue等人，2025）。由于具有尺寸分布窄、净电荷高以及液滴尺寸和运动可控性等独特优势，圆锥喷射电喷雾已被应用于许多领域，如喷墨打印（Grace和Marijnissen，1994；Maktabi和Chiarot，2016；Esa等人，2022）、喷雾冷却（Gibbons和Robinson，2017；Wan等人，2023；Tian等人，2024）、薄膜涂层（Jaworek等人，2018；Can等人，2021）、多材料增材制造（Kiran等人，2018；Yi等人，2025）以及质谱分析（Clouet-Foraison等人，2017；Subbotin和Semenov，2018）和静电纺丝（Joshi等人，2022）等。

从泰勒圆锥顶端喷出的微喷射液滴会进一步分裂成两种不同的行为：轴对称的静脉曲张不稳定性和非轴对称的鞭打不稳定性（Hartman等人，2000；Xia等人，2019；Wang等人，2020），这通常取决于操作参数和液体物理性质的耦合变化（Yang等人，2022；Wang等人，2024）。这两种不稳定性的发展与转变决定了电喷雾的雾化性能。静脉曲张不稳定性通常发生在电导率低、粘度高或流速低的条件下。喷射液滴在断裂前几乎保持直线形态，产生大小几乎相同的液滴（Deshawar和Chokshi，2017；Lei等人，2019）。随着流速或电导率的增加，喷射液滴表面的电荷密度不断积累，使得电场力主导了喷射断裂的形态，导致喷射液滴界面产生显著的横向非轴对称扰动（Reneker等人，2000；Hohman等人，2001a）。库仑排斥力使喷射液滴发生剧烈的横向振荡和拉伸，表现出典型的弯曲和摆动行为，最终在振荡拉伸过程中断裂。在鞭打不稳定性下，液滴尺寸更加分散，并伴有卫星液滴，从而导致相对较宽的尺寸分布。如图1所示，喷射液滴在最终破裂成超细液滴或纤维之前会经历强烈的弯曲和拉伸（He等人，2025）。研究表明，喷射液滴的鞭打行为对最终产品的尺寸、形态和沉积行为有决定性影响。准确调节鞭打不稳定行为可以实现纳米级液滴/纤维的可控制备，这对于扩展电喷雾在高精度制造、生物医学材料等领域的应用具有重要意义（Li和Xia，2004；Reneker等人，2000）。

在圆锥喷射电喷雾中，通过操作参数调节喷射动态行为已被广泛研究（Bober和Chen，2011；Wang等人，2020）。然而，液体的物理性质也在圆锥喷射的形态演变和不稳定性模式转变中起着重要作用。介电常数决定了液体在电场中的极化程度。结合电导率，它调节了喷射液滴的电荷松弛时间（Fernández de la Mora和Loscertales，1994；Ga?án-Calvo等人，1997）。表面张力是电场力必须克服的主要阻力，直接影响圆锥喷射形成的难度和临界电场强度（López-Herrera等人，2004）。粘度通过粘性耗散抑制喷射液滴表面扰动的发展，从而影响喷射直径、断裂波数以及泰勒圆锥内的流动结构（Hartman等人，1999；Son和Ohba，1998；Barrero等人，1998；Suo等人，2025）。液体的物理性质相互依赖并协同作用，共同控制圆锥喷射的不稳定性和转变。值得注意的是，大多数现有研究集中在高粘度聚合物溶液或介电液体上，这些液体的电导率范围有限或相对较低。相比之下，对于电导率跨度几个数量级的电解质溶液，电荷松弛、界面电荷分布的演变以及在鞭打不稳定性期间的模式转变的影响尚未得到系统探索。

电导率通过控制电荷松弛时间（τe=εε?/K）和界面电场应力，直接调节电喷雾喷射中的电荷传输、表面扰动的发展和不稳定性的演变。对于高电导率液体，短的电荷松弛时间使得喷射液滴能够在低电压下快速从滴落或脉动模式转变为稳定的圆锥喷射。此外，高电导率增强了液-气界面的切向电应力，并促进了径向循环流动，迫使喷射液滴收缩成圆锥形状，为维持圆锥喷射提供关键支持。低电导率液体在界面处的电荷积累不足，容易导致圆锥形液膜坍塌，难以形成连续的喷射液滴。即使形成了圆锥喷射，也容易出现摆动、分叉等不稳定性。当低电导率与低粘度结合且雷诺数超过临界值时，圆锥形液膜内部会出现涡流循环等特殊流动模式（Barrero等人，1999；Faraji等人，2016；Kim和Hong，2022；Yazdekhasti等人，2019；Suo等人，2025）。结果表明，电导率对稳定圆锥喷射的形态特征和断裂模式有显著影响。进一步的研究揭示了多参数耦合对圆锥喷射形态变化规律的影响。电导率与液体的粘度具有相互抵消的作用。高电导率可以抵消粘度增加导致的喷射断裂延迟，并通过增强电荷排斥来细化液滴。电导率与电雷诺数呈正相关，在低雷诺数下将电荷推向喷射液滴界面，库仑力的增强使得喷射断裂更加完全（Bailey和Balachandran，1981）。理论推导和数值模拟揭示了电导率调节电喷雾的内在机制。Bazant等人（2011）发现，在离子液体中，电导率控制电荷松弛时间并决定了电双层“过度屏蔽”和“拥挤”状态之间的转变。Sheehy等人（2016）通过数值研究电雷诺数（表征电荷迁移率）对喷射断裂、液滴尺寸、库仑力分布和雾化效率的影响。

最近，人们对鞭打不稳定性的发生和动态特性进行了探索。喷射液滴高表面电荷密度引起的电场拉力被认为是鞭打不稳定的核心原因。界面电荷分布的调节效应和电流的非线性变化对鞭打行为的影响已经明确。同时，空气阻力和残余弹性张力的耦合效应被认为是引发鞭打的关键驱动力（Reneker等人，2000；Hartman等人，2000；Hohman等人，2001b；Wang等人，2021）。Peters和Birouk（2024）指出，气相湍流强度改变了断裂轨迹和断裂高度，并加剧了波动，表明湍流气流可能调节圆锥喷射的鞭打不稳定性。液体物理属性和操作参数的调节表明，高电导率和低粘度液体容易发生鞭打，而高粘度则抑制鞭打的发展。操作参数通过改变喷射波数和电荷分布影响鞭打不稳定性的发展。无量纲参数如电场能量与动能的比率（En）和雷诺数可以调节鞭打波的振幅、波长和传播速度。低能量比率会加剧鞭打不稳定性，而高能量比率则具有稳定作用（Deshawar和Chokshi，2017；Lei等人，2019；Yang等人，2014；Xu等人，2023）。关于从静脉曲张不稳定性到鞭打不稳定性的转变，通过引入包括粘度、电应力和表面张力比率在内的无量纲参数，建立了一个综合判断标准。不同粘度液体的转变范围已经得到修正和界定，从而可以预测圆锥喷射中的不稳定断裂转变（Xia等人，2019；Yang等人，2022）。此外，鞭打喷射的概念还被扩展到同轴和粘弹性喷射。在同轴喷射中研究了螺旋三维鞭打和平面二维鞭打，并揭示了流速的调节机制。在粘弹性喷射中，建立了液体粘弹性与特征参数（如鞭打频率f和振幅A）之间的定量关系（Guerrero等人，2014，2019；Riboux等人，2011）。

尽管电导率的调节作用及其对泰勒圆锥形状、稳定圆锥喷射行为和雾化特性的影响已得到广泛认可，但其对下游鞭打不稳定性的影响仍研究不足。先前的研究表明，高电导率液体更容易发生鞭打不稳定性。然而，电导率如何具体控制喷射液滴的鞭打形态和动态行为尚未得到系统阐明。全面理解电导率如何定量影响鞭打不稳定性的起始阈值、弯曲形态的演变以及关键动态参数（如振幅、频率和波传播速度）仍然缺乏。特别是，电导率与电场和流场如何协同调节鞭打行为的机制尚不清楚。这一知识空白不仅阻碍了对圆锥喷射两种主要不稳定性的完整理解，也限制了通过电导率调节精确控制鞭打行为的工程策略的发展。本研究旨在系统研究电导率对静脉曲张不稳定性到鞭打不稳定性转变以及圆锥喷射鞭打动态的影响。通过调整液体的电导率，构建了不同电导率下圆锥喷射的操作相图。这些图谱有助于明确稳定圆锥喷射工作窗口随电导率的演变。高速成像技术用于捕捉标志着从弯曲到鞭打不稳定性的临界条件，从而能够定量分析电导率对不稳定模式转变阈值（临界应力比率）的影响。对于完全发展的鞭打喷射，研究了不同电导率下轴向速度、宏观形态特征和弯曲喷射雾化范围的演变。此外，还探讨了高电导率液体的粘度作用，并引入了时间比率T来建立电导率与鞭打动态参数之间的相关性，从而揭示了电导率通过电荷松弛时间调节界面电荷分布和鞭打模式转变的物理机制。实验所用液体涵盖了广泛的粘度和电导率范围。

**实验装置**
实验装置的示意图如图2所示。该装置主要由一个供电设备、一个高压静电发生器、一个喷嘴板电极和一个测量部分组成。毛细针通常作为高压端子，而铜板则作为接地电极。所使用的高压静电发生器型号为DW-N503-1ACDF，其输出直流电压调节范围为?30.00 kV–0.00 kV，输出电流范围为0–2.0 mA。在稳态锥射流的操作范围内，电导率的影响：锥射流的稳定形成取决于电场力与表面张力之间的微妙平衡。当喷嘴电压超过起始电压阈值时，法向电场力会将液面变形为泰勒锥形，而切向电场力则将表面电荷驱向锥形液面的顶点，加速细液射流的形成（Taylor, 1964; Fernández de la Mora and Loscertales, 1994）。在操作过程中，电导率的变化会对锥射流的不稳定性和转变过程以及射流动态产生影响。随着电导率的增加，电荷松弛时间缩短，导致锥射流的起始流量和起始电压均降低。然而，由于电场屏蔽效应和电导率的增加，操作窗口的上限也会受到限制。

作者贡献声明：
薛嘉仪：撰写原始草案、可视化处理、验证、方法论设计、实验设计、数据管理。
王振涛：审稿与编辑、项目管理、资源协调、方法论设计、资金争取、正式数据分析、概念构建。
陈永忠：可视化处理、验证、资源协调、实验设计、数据管理。
霍元平：项目管理、方法论设计、正式数据分析、概念构建。
王晓颖：项目管理、资源协调、资金争取、数据分析。

参与作者：薛嘉仪、王振涛、陈永忠、霍元平、王晓颖、董庆明、王俊峰。