《COMPOSITES SCIENCE AND TECHNOLOGY》：Orientating Graphene Flakes in Nanocomposites using Rotating Magnetic Field and Orientation Evolution Modeling
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摘要二维片材在纳米复合材料中的取向对确定纳米复合材料的性能具有重要价值，但由于其控制和建模难度比微尺度填料更大，因此仍然充满挑战。此前已使用外部磁场来控制复合材料中二维材料的取向，但它们仅能将片材沿轴向排列（仅约束一个自由度），而非实现面内取向状态。此外，二维材料在取向过程中
摘要
二维片材在纳米复合材料中的取向对确定纳米复合材料的性能具有重要价值，但由于其控制和建模难度比微尺度填料更大，因此仍然充满挑战。此前已使用外部磁场来控制复合材料中二维材料的取向，但它们仅能将片材沿轴向排列（仅约束一个自由度），而非实现面内取向状态。此外，二维材料在取向过程中取向分布的演变目前仍仅有经验和现象层面的理解，而要实现未来纳米复合材料的制造指导，需要更深入的理解。本文提出了一种旋转磁场（RMF）技术，用于使预磁化的石墨烯纳米片（GNPs）在纳米复合材料中实现面内取向，并开发了一个动态取向模型来描述和参数化纳米复合材料中二维片材的取向演变过程。经磁场控制的纳米复合材料的力学性能优于未控制的纳米复合材料，其中高填料含量（>20 wt%）的纳米复合材料模量提高了约20%，拉伸强度和韧性分别提高了约50%和250%。基于概率密度函数的理论模型从单个片材出发，逐步扩展到覆盖纳米复合材料中大量片材的情况。通过与广角X射线散射获得的实验结果吻合进行了验证。利用旋转磁场技术和取向建模的方法在控制和理解二维材料取向方面被证明是强有力的，这对于改善纳米复合材料的性能至关重要。
引言
聚合物复合材料由于其高性能和优异的可设计性，在各个行业中变得越来越重要。聚合物复合材料的一个特点是，可以有意地放置填料以增强各向异性性能，例如具有取向非连续填料的复合材料[1]。过去几十年中二维（2D）填料的发展进一步拓宽了此类应用，这得益于其良好的力学和多功能特性，尤其是在其面内方向[2]-[9]。然而，与通常在微尺度上的传统纤维不同，二维片材通常非常薄，厚度在纳米尺度。虽然这增加了二维材料的表面积并最终增强了与基体的界面相互作用，但它显著增加了控制其空间取向的难度，并增加了团聚风险，尤其是在高含量时。因此，已开发了多种方法来控制纳米复合材料中二维片材的空间取向，包括真空抽滤[10]、剪切混合[11][12]、冷冻浇铸[13][14]等。在某些方法中，片材可以在复合材料制造过程中自发取向。然而，这些技术需要复合材料与设备直接接触，且取向驱动力（如重力）与外场取向技术相比可控性较差。
另一方面，已有几项研究关注利用外部场来取向二维片材，例如使用电场或磁场[4][15]-[17]。该方法具有若干优势，包括良好的可控性、制造工艺的灵活性以及制备块体复合材料的能力。特别是，磁场的应用具有非接触和兼容不同填料磁化方法的优势。Studart等人[15]利用磁场制造了具有定制化仿生微结构和性能的材料。Liu等人[4]利用外部磁场将磁改性还原氧化石墨烯在环氧树脂中取向，其热导率表现出15倍的各向异性差异。Zhang等人[16]通过外部磁场将磁填料在基体中对齐，提高了块体复合材料的磁性。然而，传统使用的静态磁场仅能约束二维片材的一个旋转自由度（DOF），因此只能实现部分取向[1][17]。而完全取向（约束两个自由度，使二维片材面内取向）与部分取向相比，片材与基体的组合效率更高，在取向方向上提供更强的增强效果。因此，阐明片材的取向演变过程是实现纳米复合材料取向度控制的前提[18][19][20]。然而，面内取向仍然难以实现。此外，片材取向的演变尚未从根本上被理解[21][22]，因此取向过程仍然主要依靠经验控制[4][15][16][17]，仍缺乏理论模型来指导填料选择和设备配置。
本文采用旋转磁场（RMF）对聚乳酸（PLA）基体中磁化的石墨烯纳米片（GNPs）进行取向，通过额外约束一个旋转自由度（DOF）实现。建立了一个与取向时间相关的模型来描述二维片材取向的演变过程，并通过预测值与实验测量结果的一致性进行了验证。利用该旋转磁场方法，制备了具有面内取向高体积分数GNPs的纳米复合材料，表现出优异的力学性能。
章节摘要
材料
石墨烯纳米片（GNPs）横向尺寸为约1 μm，厚度约为10 nm，由高压微射流均质机（Noozle Fluid Technology）制备，原始石墨购自深圳市宝特锐新材料集团有限公司。分子量约为80000 g/mol的纯聚乳酸（PLA）购自上海麦克林生化科技有限公司。直径小于20 nm的Fe3O4纳米粒子由克特新材料提供
纳米复合材料中二维片材取向过程的建模
旋转磁场中二维片材的取向过程通过考虑单个二维片材的旋转和取向以及随后所有二维片材的取向来进行建模。该模型基于以下假设：(i) 改性后的二维片材为圆形薄盘形状，横向尺寸和厚度均匀[26][27]；(ii) 忽略改性二维片材的碰撞过程，因为磁场主要改变其空间取向而非空间位置[1]，
结论
总之，旋转磁场（RMF）技术已开发用于实现纳米复合材料中石墨烯纳米片（GNPs）的高度取向，其中GNPs的两个自由度受到约束，这与传统使用的静态磁场形成对比。由于石墨烯纳米片的面内取向，磁控制纳米复合材料的模量、强度和韧性相比未控制的纳米复合材料显著提高。基于概率密度函数（PDF）的理论取向模型已被开发用于
作者贡献声明
付少云（Shao-Yun Fu）：审稿和编辑、验证、监督、概念化。付雨桐（Yutong Fu）：验证、监督、概念化。李远青（Yuan-Qing Li）：监督、概念化。杨洪坤（Hongkun Yang）：形式分析、数据整理。李泽林（Zheling Li）：审稿和编辑、监督、资源、项目管理、方法学、调查研究、资金获取、概念化。张子溪（Zixi Zhang）：原创草稿撰写、可视化、方法学、形式分析、数据整理。李嘉宇（Jiayu Li）：
竞争利益声明
? 作者声明以下财务利益/个人关系，可能被视为潜在的利益冲突：鉴于其作为副主编的角色，F. S.未参与本文的同行评审，也未获取有关其同行评审的信息。本文编辑过程的全部责任已委托给另一期刊编辑。如果有其他作者，他们声明没有已知的竞争性财务利益或
致谢
本工作得到国家自然科学基金委员会的资助[项目编号 12302166、12572148和12332008]；以及重庆大学鸿深优秀学者计划[项目编号 02410011080001]。
张子溪|李嘉宇|杨洪坤|李泽林|付雨桐|李远青|付少云
