基于PMF、地理探测器和核密度估计蒙特卡洛模拟的大都市表层土壤潜在有毒元素概率性健康风险评估与特定来源风险分析

《Environmental Impact Assessment Review》：Probabilistic health risk assessment and source-specific risk analysis of potentially toxic elements in metropolitan surface soils using PMF, geo-detector, and KDE-based Monte Carlo simulation

　　

## 摘要

大都市区的土壤正日益受到多种人为排放的影响，导致潜在有毒元素（PTE）的积累呈现复杂的格局。然而，连接污染源、空间异质性以及由此产生的生态和人体健康风险的机制仍缺乏充分了解。为了阐明PTE污染特征及相关风险，本研究在中国西南部研究区域内采集了1122个表层土壤样本。结果表明，除砷（As）和镉（Cd）外，所有PTE均超过了当地背景值。空间分布上，汞（Hg）、铅（Pb）、铜（Cu）和锌（Zn）在东中部城市化区域呈现出局部富集热点。结合APCS-MLR（绝对主成分得分-多元线性回归）和PMF（正矩阵因子分解）受体模型，识别出五种潜在污染源，包括自然背景（25.54%）、大气沉降（15.13%）、农业活动（18.64%）、工业制造与城市排放（19.14%）以及混合交通-工业源（21.55%）。在本研究条件下，PMF模型比APCS-MLR具有更好的模型拟合度和空间分离能力。地理探测器分析表明，土壤类型和土地利用是控制PTE空间异质性的主要因素，非线性交互作用进一步增强了解释力。根据潜在生态风险指数（PERI），83.07%的样品处于低到中度的生态风险水平。Hg和Cd是生态风险的主要贡献者，而大气沉降代表了最高的源特定生态风险贡献。确定性健康风险评估显示，儿童面临的风险更高，7.93%的样品超过了可接受的非致癌风险阈值。两个群体的人均致癌风险均在可接受范围内。As是致癌和非致癌风险的主要贡献者，土壤摄入是主要的暴露途径。核密度估计（KDE）优化的蒙特卡洛模拟进一步表明，在考虑暴露相关变量的经验分布和不确定性后，9.47%的儿童可能面临不可接受的非致癌风险。尽管健康风险评估基于PTE总浓度而未考虑金属的生物有效性，但所提出的框架仍可为快速城市化大都市区的源特定污染控制和风险优先的土壤管理提供科学依据。

## 引言

表层土壤作为人为污染物的主要汇，是陆地生态系统的重要组成部分，在生物生产力、农业可持续性和工业发展中发挥着关键作用（Aytop et al., 2023; Yu et al., 2021）。作为土壤的最上层，表层土壤由于直接接受大气沉降和人类活动的输入，尤其容易受到污染物积累的威胁，同时许多污染物较低的迁移性促进了它们通过吸附到土壤有机质和矿物成分上的留存（Sajjad et al., 2024）。在这些污染物中，潜在有毒元素（PTE）因其持久性、抗降解性、毒性以及生物富集和营养级传递的倾向，已成为全球性的重大环境关切（Angon et al., 2024; Liu et al., 2026）。近几十年来，快速城市化、工业化、采矿和集约化农业实践大大增加了PTE对表层土壤的输入，导致许多地区的PTE积累超过自然背景水平（Liu et al., 2022; Qi et al., 2025）。大都市区代表了特别复杂的土壤地球化学系统，其中自然地质过程与密集的人类活动同时相互作用（Ullah et al., 2025a）。与主要受母质材料和农业实践影响的地域土壤不同，城市及近郊土壤受到工业排放、交通活动、大气沉降和土地利用变化等多重叠加输入的直接影响（Ullah et al., 2024）。这些人为输入与自然地质背景、土壤性质和环境条件的变化相结合，导致PTE积累呈现明显的空间异质性，使得难以区分自然地球化学变异与人为富集（Ambrosino et al., 2025）。PTE在土壤环境承载能力以上的积累可能导致严重的生态退化，并通过直接暴露和食物链传递对人类健康构成重大威胁（Guo et al., 2021; Yang et al., 2020; Zhang et al., 2026b）。因此，准确识别大都市表层土壤中PTE的污染源、分布特征和生态风险，对于有效污染控制、维持生态安全和可持续环境管理至关重要。

确定表层土壤中PTE输入的污染源是有效防控其潜在污染的基本前提（Luo et al., 2025; Sun et al., 2022）。已有大量方法被提出用于识别土壤PTE的污染源。在这些方法中，多元统计分析、同位素示踪技术和排放清单方法往往受到定量源识别困难、分析成本高和数据获取困难的限制。特别是，同位素示踪技术需要昂贵的分析仪器和不同污染源之间约束良好的同位素特征。排放清单方法依赖于全面的排放数据库和可靠的活动统计数据，而这些数据往往不可用或高度不确定，尤其是在区域尺度上（Aftab et al., 2023; Guagliardi et al., 2025; Li et al., 2021; ?zen, 2022; Yao et al., 2023）。然而，受体模型因其成本效益和定量源解析方面的优势而被广泛采用（Chandrasekaran et al., 2015; Zhang et al., 2020）。常见的受体模型包括化学质量平衡（CMB）、绝对主成分得分-多元线性回归（APCS-MLR）和正矩阵因子分解（PMF）模型，其中PMF通常被认为最为稳健和可靠（Bi et al., 2026; Gong et al., 2024; Guo et al., 2021）。尽管如此，受体模型在处理非线性关系方面存在局限性，通常忽略空间信息，这可能增加源解释的不确定性。在此背景下，地理探测器方法通过定量识别空间异质性和揭示驱动因素提供了有效的补充，且不需要线性假设（Wang et al., 2016; Zeng et al., 2022）。因此，地理探测器与受体模型的结合可以减少主观性并提高源解析结果的可靠性（Cao et al., 2025; Zha et al., 2024）。

对表层土壤PTE的全面评估为保护土壤环境质量提供了基本的科学依据，特别是因为表层土壤对人为扰动高度敏感（Liu et al., 2016; Wang et al., 2026; Yu et al., 2016）。一方面，PTE的过度积累可能导致严重的生态损害并威胁生态系统稳定性（De Souza et al., 2024; Elvine Paternie et al., 2023; Ma et al., 2024）。由Hakanson（1980）最初建立的潜在生态风险指数（PERI）常被用于评估生态风险。然而，相应的风险分类标准通常需要根据污染物数量及其性质进行调整（Yin et al., 2026）。此外，美国环境保护署（US EPA）开发的确定性健康风险评估方法被广泛用于评估并获国际认可，用于估算PTE对人体健康的影响（Ambrosino et al., 2026; Huang et al., 2023; Parviainen et al., 2022; Tyagi et al., 2022）。为进一步降低与有限样本量和参数变异性相关的不确定性，基于蒙特卡洛模拟的概率方法越来越多地被采用（Liu et al., 2023）。然而，传统的参数估计方法往往无法准确表征观测数据的复杂分布模式，特别是当污染物浓度受到异质性污染源的强烈影响时（Zhang et al., 2023, Zhang et al., 2026c）。在这方面，核密度估计（KDE）等非参数方法提供了更大的灵活性和稳健性，因为它们不依赖于预定义的分布假设，能够更好地适应环境数据偏斜和异质的特性（Schr?der et al., 2021）。尽管取得了这些进展，很少有研究将源解析、空间驱动机制和概率风险评估整合到统一框架中来评估大都市土壤系统。

本研究区位于中国西南部，代表了一个典型的快速城市化区域，以密集的人类活动和多样化的土地利用格局为特征。作为中国西部主要经济中心之一，该研究区经历了广泛的城市扩张、工业发展和基础设施建设，同时周边地区仍然是重要的农业生产区。城市、工业和农业景观的共存，加上区域地质背景和变化的土壤性质，为PTE的积累和迁移创造了复杂的环境（Ghani et al., 2024）。在此基础上，本研究旨在应用先进的数据处理技术，定位中国西南部最大都市区土壤中PTE的主要来源，并评估相关的生态和人体健康风险。具体而言，本研究的主要创新是将PMF、地理探测器、蒙特卡洛模拟和KDE整合为统一的"源-驱动-风险"框架，基于大规模都市土壤数据集。与以往主要独立评估这些组件的研究不同，所提出的框架明确揭示了污染源与其空间驱动机制以及由此产生的生态和人体健康风险之间的联系。该综合框架提供了更具管理导向性的信息，因为它不仅识别了生态和健康风险的优先污染物，还确定了应优先进行缓解的源类别和空间控制因素。此外，通过将KDE与蒙特卡洛模拟相结合，该框架提高了概率健康风险评估的可靠性，对环境不确定性提供了更真实的表征。总体而言，该框架通过将污染源、驱动因素和风险纳入单一分析框架中，推进了对PTE污染机制的理解，从而为全球大都市区源导向的土壤污染防控和环境保护管理提供了更强的科学基础。

### 研究区域

研究区位于中国西南部。该地区属于亚热带季风气候区，年平均气温约为15.7°C，降水量在734.8至1142.3毫米之间（https://www.weather.com.cn/）。地形总体上自西北向东南倾斜，平均海拔约500米。整个区域以平原和台地为主，东西两侧有少量山地和丘陵地形。

### 浓度特征与空间分布模式

对样品中PTE含量进行统计分析以表征区域土壤中PTE的总体特征。土壤样本的描述性统计结果汇总于表1。表层土壤的pH值在4.47至8.41之间，集中趋势统计量（均值=7.06；中位数=7.11）表明主要以弱碱性条件为主。此外，PTE均值的排序为：Zn > Cr > Pb > Cu > Ni > As > Cd > Hg。在这些PTE中，Hg的……

### APCS-MLR与PMF结果的相关性

为了评估受体模型结果的稳健性并为后续空间驱动分析选择更合适的因子体系，对APCS-MLR和PMF模型的分析结果进行了对比验证（图8）。总体而言，两个模型在研究区PTE主导因子结构识别方面高度一致，但在复合信号的分辨能力和空间表征的清晰度方面表现出明显差异。

### 结论

本研究调查了研究区表层土壤中的PTE污染、源贡献、空间控制因素以及相关的生态和人体健康风险。结果表明，除As和Cd外，所有受调查的PTE均超过了当地背景值，其中Hg、Pb和Cu表现出最强的富集。源解析识别出五个主要源类别，包括自然背景、大气沉降、农业相关输入、工业和城市的……

### 利益冲突声明

作者声明他们不存在可能影响本文报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

### 致谢

我们感谢匿名审稿人提出的建设性建议，这些建议改进了我们的手稿。本研究由四川省科技计划（2026YFHZ0156, 2025YFHZ0269, 2025ZNSFSC0307）、宜宾市科技计划（2025SF003, YBSCXY2023020006, YBSCXY2023020007）以及中央高校基本科研业务费（2682026GH017）资助。我们感谢地质工程与测绘创新实践基地的支持。

### 作者信息

杨世明 | 肖江 | Domenico Cicchella | 罗明 | 魏登辉 | Maurizio Ambrosino | 张云辉
西南交通大学资源与环境工程学院，四川成都 611756