可见光辅助偶氮连接卟啉多孔有机聚合物的二氧化碳固定：实验筛选与 DFT 机理洞察 开放获取

《Catalysis Science and Technology》：Visible-Light-Assisted CO2 Fixation by Azo-linked Porphyrin Porous Organic Polymers: Experimental Screening and DFT Mechanistic InsightOpen Access

　　

研究了以无金属骨架的偶氮偶联卟啉多孔有机聚合物（APPs）作为可持续光催化剂，在TBAB和ZnCl₂双催化剂存在下，利用可见光驱动CO₂固定生成苯乙烯碳酸酯的反应。对十二种APP的筛选鉴定出含三聚氰胺的聚合物（APP-MEL）和含羟基二苯基的聚合物（APP-BP-OH）为催化活性最高的体系。随后的优化研究发现APP-MEL具有特别高的活性，在TBAB负载量为6 mol%的条件下，仅需5小时即可将苯乙烯环氧化物转化为苯乙烯碳酸酯的转化率高达98%。对照实验表明，高催化活性源于可见光辐照、APP光催化剂、TBAB和ZnCl₂的综合效应。两种光催化剂均表现出良好的可回收性，在多次连续循环中保持高转化率。互补的DFT计算表明，ZnCl₂极大地促进了Br^?诱导的环氧化物开环，而APP的局部环境则稳定了反应中间体并调节了反应能垒。

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? 2026 作者(s)。由皇家化学会出版

2026

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