通过气相机器学习原子间势实现可获取的混合DFT质量NMR晶体学

《Chemical Science》：Accessible hybrid DFT-quality NMR crystallography via gas-phase Machine Learning Interatomic PotentialsOpen Access

　　

核磁共振（NMR）晶体学是一种稳健的结构测定方法，但其对密度泛函理论（DFT）的依赖限制了几何结构精修，从而制约了其速度和可及性。近期的机器学习预测器（如ShiftML3）可在数秒内评估磁屏蔽值，但仍需要高质量的晶体几何结构，而这些结构通常通过缓慢的DFT优化获得。在此，我们证明机器学习原子间势（MLIPs）可以消除有机晶体中的这一瓶颈。有趣的是，在混合泛函ωB97M-V水平上针对气相分子训练的模型（OMol25数据集）——如UMA-omol和MACE-Polar-1——能够提供与混合周期DFT相媲美的结构质量，而不需要大量计算资源。由此产生的MLIP–ShiftML3工作流程将计算成本至少降低三个数量级，使高精度NMR晶体学无需高性能计算基础设施即可实现，并为在混合DFT水平进行快速分子动力学模拟打开大门。结合通过动态核极化（DNP）实现的灵敏度增强，我们在L-组氨酸上演示了这一方法，提取了13C和1?N化学位移张量，并利用天然同位素丰度的1H化学位移区分了其单斜和正交多晶型。

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? 2026 作者。由英国皇家化学会出版

2026

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