极端压缩下氢介导的立方钙钛矿SrLiH3结构与电子稳定化 开放获取

《Dalton Transactions》：Hydrogen-Mediated Structural and Electronic Stabilization of Cubic Perovskite SrLiH 3 under Extreme CompressionOpen Access

　　

本工作对SrLiH?在最高100 GPa静水压力下下的结构、力学、动力学、振动、电子及成键性质进行了全面的从头算研究。通过焓计算，将立方钙钛矿相与八种竞争性高压候选结构进行了相对稳定性评估。结果表明，立方钙钛矿相在整个研究压力范围内始终是热力学上更有利的相，未出现压力诱导的结构转变。广义Born稳定性准则的满足证实了力学稳定性，而声子计算显示在100 GPa以内不存在虚频，从而确立了结构动力学稳定性。红外活化和静默声子模式对压力的依赖性显示，与LiH?八面体相关的高频振动表现出系统性的硬化，表明压缩条件下Li–H相互作用增强。采用Heyd–Scuseria–Ernzerhof杂化泛函的电子结构计算预测SrLiH?始终保持绝缘体特性，带隙从常压下的2.7 eV增大至100 GPa下的3.3 eV。基于量子理论的原子盆地分析显示，随压力增加原子盆地明显收缩，而计算所得的原子电荷仅有中等变化，阳离子Sr和Li原子与阴离子H原子之间保持了清晰的电荷分离。由于氢子晶格占据了最大的原子体积分数，它对整体可压缩性贡献最为显著。这些发现表明，立方SrLiH?以离子键为主的性质在压缩下得以保持，其压力响应主要由原子盆地的集体收缩主导，而非显著的压力诱导电荷重新分布。热力学、力学、振动、电子及拓扑分析的一致结果表明，立方钙钛矿SrLiH?在极端压缩下展现出卓越的结构稳健性和增强的电子稳定性，使其成为理解高压下离子型复杂氢化物行为的有前景的模型体系。

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? 2026 作者。由英国皇家化学会出版

2026

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