通过螺旋形 Boerdijk-Coxeter 纳米线中的短程相分离实现卓越电催化性能

《EES Catalysis》：Unlocking Exceptional Electrocatalysis via Short-Range Phase Segregation in Helical Boerdijk-Coxeter NanowiresOpen Access

　　

控制晶格应变和成分偏析是调节电催化性能的一种强大策略，然而，偏析引起的局部应变场与催化活性之间的基本关联仍高度模糊。在此，我们通过合成三种面心立方（fcc）PtCu合金纳米线报告了催化剂设计范式的转变，这三种纳米线具有相同的形貌轮廓和相同的整体组成（约20 at.% Pt），但具有明显不同的相偏析程度。我们证明，短程有序、相偏析的枝晶状纳米线（DNWs）实现了3.07 A mg?1Pt的顶级氧还原反应（ORR）质量活性，相比商用Pt/C提高了18.6倍，同时保持了卓越的结构耐久性，在60,000次加速循环后仍保留了87%的活性。通过系统评估精心控制的对比结构，我们解耦了形貌、应变和成分的协同作用。同步辐射高能X射线衍射对分布函数（HEXRD-PDF）分析，结合X射线吸收光谱（XAFS），揭示出适度的晶格压缩应变（<3%）以及新识别的(111)富集螺旋Boerdijk-Coxeter线性缺陷结构的存在是这一卓越行为的主要驱动因素。DFT计算证实，这种独特的局部配位构型同时优化了中间体的吸附动力学并物理抑制了金属浸出。本工作提供了一个基础化学蓝图，证明短程有序的偏析合金可以本质上超越传统的长程有序随机单相合金，通过局部应变-缺陷工程为理性设计高效低Pt多金属催化剂开辟了新途径。

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? 2026 作者。由英国皇家化学会出版

2026

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