基于LOBSTER波函数方法定义从头算化合价与氧化分数：理论框架与应用验证

《Chemical Science》：Generalized Valences and Oxidation Scores for SolidsOpen Access

　　

经典定义的氧化态（除了量子化学布居分析之外）通常被用于量化或至少遵循分子和固体材料的离子概念。因此，晶体 NaCl 被认为是由 Na⁺ 和 Cl^? 组成的，无需任何量子化学计算。然而，诸如基于波函数的 Mulliken 和 L?wdin 以及基于密度的 Bader 电荷等工具的便捷可获得性，至少在原则上为理解更复杂的情况铺平了道路。虽然经典氧化态源自同样经典的规则，即将成键及非成键电子分配给电负性较大的原子，但在给定分子和固体的第一性原理局域波函数的情况下，人们可以做类似的事情，从而定义一种方便的量子化学方案来获得从头算化合价和从头算氧化分数。这两个概念都是根据 LOBSTER 方法中提供的基于波函数的电荷和键级计算的，该方法将平面波转换为局域轨道波函数。大量分子和固态示例证明了此类从头算化合价和从头算氧化分数的适用性，并对数值上和概念上的前景及挑战进行了批判性讨论。

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? 2026 作者。由英国皇家化学会出版

2026

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